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2008 年度 実績報告書

機能集積型触媒の表面設計とワンポット化学変換プロセスの開発

研究課題

研究課題/領域番号 20360364
研究機関大阪大学

研究代表者

金田 清臣  大阪大学, 太陽エネルギー化学研究センター, 特任教授 (90029554)

研究分担者 實川 浩一郎  大阪大学, 大学院・基礎工学研究科, 教授 (50235793)
水垣 共雄  大阪大学, 大学院・基礎工学研究科, 准教授 (50314406)
満留 敬人  大阪大学, 大学院・基礎工学研究科, 助教 (00437360)
キーワードハイドロタルサイト / ハイドロキシアパタイト / モンモリロナイト / 機能集積型触媒 / ワンポット反応 / シラノール / 固定化触媒 / 酸化反応
研究概要

本研究では、我々がこれまで開発してきた固体金属触媒の知見をもとに新規固体触媒の表面設計を行い、触媒活性点のナノ構造から触媒のマクロ構造までを高次に制御した多機能集積触媒の開発を行った。さらに、持続可能な化学変換プロセスを視野に入れた新しいタイプの"モノづくり"に挑戦し、ワンポット反応に代表される最適な合成ストラテジーを構築することを目的としている。ターゲットとする反応は、(1)酸素や水を酸化剤とする選択的酸化反応、(2)炭素-炭素結合形成反応、(3)炭酸ガスの固定化、(4) 還元反応を利用したワンポット反応である。本年度は、特に1、2を中心とした固体触媒表面設計を中心に検討し、ワンポット反応への応用の鍵となる反応を検討した。
特に(1)に関して、安全・安価な水を酸化剤とするシランの選択的酸化反応に高活性な触媒を新たに発見した。銀ナノ粒子を固定化した固体触媒が、水を酸化剤とするシラン選択的酸化反応高活性を示し、工業的にも重要なシラノールを高収率で得ることができた。本反応では、酸素を用いないため、分子状水素のみが副生成物となる。また、(4)のワンポット反応に関して、ルテニウムを固定化したハイドロタルサイトが、アルコールを用いたニトリルのアルキル化反応や、アミノベンジルアルコールからのキノリン合成の優れた触媒となることを見出している。これらの知見は、本研究で目的とする環境調和型の循環型社会構築を目指した新規化学プロセスの開発において、既存の反応系を一新する可能性が極めて高い。

  • 研究成果

    (34件)

すべて 2009 2008

すべて 雑誌論文 (8件) (うち査読あり 8件) 学会発表 (26件)

  • [雑誌論文] Development of Concerto Metal Catalysts Using Apatite Compounds for Green Organic Syntheses2009

    • 著者名/発表者名
      金田清臣
    • 雑誌名

      Energy & Environmental Science 2(6)

      ページ: 655-673

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Supported Silver Nanoparticle Catalyst for Selective Hydration of Nitriles to Amides in Water2009

    • 著者名/発表者名
      Takato Mitsudome
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      ページ: 3258-3260

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Supported Silver-nanoparticle-catalyzed Highly Efficient Aqueous Oxidation of Phenylsilanes to Silanols2008

    • 著者名/発表者名
      Takato Mitsudome
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie, International Edition 47

      ページ: 7938-7940

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Hydrotalcite-bound Ruthenium as a Multifunctional Heterogeneous Catalyst for One-pot Synthesis of a-alkylated Nitriles and Quinolines2008

    • 著者名/発表者名
      金田清臣
    • 雑誌名

      Research in Chemical Intermediate 34(5-7)

      ページ: 475-486

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Indium Catalysts for Additions of 1,3-Dicarbonyl Compounds to Unactivated Alkynes Affected by Structure and Acid Strength of Solid Supports2008

    • 著者名/発表者名
      金田清臣
    • 雑誌名

      Green Chemistry 10

      ページ: 1231-1234

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Reusable Montmorillonite-entrapped Organocatalyst for Asymmetric Diels-Alder Reaction2008

    • 著者名/発表者名
      金田清臣
    • 雑誌名

      Tetrahedron Letters 49

      ページ: 5464-5466

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Copper Nanoparticles on Hydrotalcite as a Heterogeneous Catalyst for Oxidant-free Dehydrogenation of Alcohols2008

    • 著者名/発表者名
      Takato Mitsudome
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      ページ: 4804-4806

    • 査読あり
  • [雑誌論文] 選択的分子変換反応を可能にする新規機能性固体触媒の開発2008

    • 著者名/発表者名
      金田清臣
    • 雑誌名

      未来材料 8(5)

      ページ: 44-52

    • 査読あり
  • [学会発表] ハイドロキシアパタイト固定化金属ナノ粒子触媒による水中での選択的シラン酸化反応2009

    • 著者名/発表者名
      満留敬人
    • 学会等名
      第104回触媒討論会
    • 発表場所
      宮崎
    • 年月日
      2009-09-27
  • [学会発表] ハイドロタルサイトをマクロリガンドとするバナジウム触媒を用いたアミドか らニトリルへの高効率脱水反応2009

    • 著者名/発表者名
      末岡祥一郎
    • 学会等名
      第104回触媒討論会
    • 発表場所
      宮崎
    • 年月日
      2009-09-27
  • [学会発表] ジオールからラクトンへの酸素酸化反応におけるハイドロタルサイト固定化金ナノ粒子触媒の開発2009

    • 著者名/発表者名
      能島明史
    • 学会等名
      第104回触媒討論会
    • 発表場所
      宮崎
    • 年月日
      2009-09-27
  • [学会発表] アルコールの高効率液相脱水素反応における固定化銅ナノ粒子触媒の開発2009

    • 著者名/発表者名
      三上祐輔
    • 学会等名
      第104回触媒討論会
    • 発表場所
      宮崎
    • 年月日
      2009-09-27
  • [学会発表] 構成原子数を制御したデンドリマー内包サブナノ金属クラスター触媒の開発2009

    • 著者名/発表者名
      木畑貴行
    • 学会等名
      第104回触媒討論会
    • 発表場所
      宮崎
    • 年月日
      2009-09-27
  • [学会発表] ハイドロキシアパタイト固定化Pdナノ粒子触媒を用いたDDT類の水素化脱塩素反応2009

    • 著者名/発表者名
      橋本典史
    • 学会等名
      第104回触媒討論会
    • 発表場所
      宮崎
    • 年月日
      2009-09-27
  • [学会発表] Development of Supported Gold Nanoparticle Catalysts for Aerobic Oxidations2009

    • 著者名/発表者名
      金田清臣
    • 学会等名
      特定領域研究協奏機能触媒第4回国際シンポジウム
    • 発表場所
      北海道大学
    • 年月日
      2009-08-28
  • [学会発表] アミドからニトリルへの高効率脱水反応を触媒するバナジウム固定化ハイドロタルサイトの開発2009

    • 著者名/発表者名
      末岡祥一郎
    • 学会等名
      日本化学会第89春季年会
    • 発表場所
      日本大学
    • 年月日
      2009-03-27
  • [学会発表] 水中での芳香族シラン酸化反応を触媒するハイドロキシアパタイト固定化Agナノ粒子の開発2009

    • 著者名/発表者名
      有田修介
    • 学会等名
      日本化学会第89春季年会
    • 発表場所
      日本大学
    • 年月日
      2009-03-27
  • [学会発表] ハイドロキシアパタイト固定化銀ナノ粒子触媒による環境調和型ニトリル水和反応2009

    • 著者名/発表者名
      三上祐輔
    • 学会等名
      日本化学会第89春季年会
    • 発表場所
      日本大学
    • 年月日
      2009-03-27
  • [学会発表] ハイドロタルサイト固定化Auナノ粒子触媒による酸素を酸化剤としたジオールからの効率的ラクトン合成2009

    • 著者名/発表者名
      能島明史
    • 学会等名
      日本化学会第89春季年会
    • 発表場所
      日本大学
    • 年月日
      2009-03-27
  • [学会発表] ハイドロキシアパタイト固定化Pdナノ粒子触媒によるDDTおよび、その類縁体の脱塩素化反応2009

    • 著者名/発表者名
      橋本典史
    • 学会等名
      日本化学会第89春季年会
    • 発表場所
      日本大学
    • 年月日
      2009-03-27
  • [学会発表] ハイドロキシアパタイト固定化Pdナノ粒子触媒を用いたキノリン類の選択的水素化反応2009

    • 著者名/発表者名
      橋本典史
    • 学会等名
      日本化学会第89春季年会
    • 発表場所
      日本大学
    • 年月日
      2009-03-27
  • [学会発表] ポリアミンデンドリマーを用いたサブナノPdクラスター触媒の構成原子数制御法の開発2009

    • 著者名/発表者名
      木畑貴行
    • 学会等名
      日本化学会第89春季年会
    • 発表場所
      日本大学
    • 年月日
      2009-03-27
  • [学会発表] 分子状酸素のみを再酸化剤とする新規 Wacker 酸化反応系の開発2008

    • 著者名/発表者名
      満留敬人
    • 学会等名
      第41回酸化反応討論会
    • 発表場所
      九州大学
    • 年月日
      2008-11-27
  • [学会発表] デンドリティック分子を用いた機能集積型ナノ触媒の開発2008

    • 著者名/発表者名
      水垣共雄
    • 学会等名
      第102回触媒討論会
    • 発表場所
      名古屋大学
    • 年月日
      2008-09-25
  • [学会発表] デンドリマー内部空間を利用したサブナノPdクラスター触媒の構成原子数制御2008

    • 著者名/発表者名
      水垣共雄
    • 学会等名
      第102回触媒討論会
    • 発表場所
      名古屋大学
    • 年月日
      2008-09-23
  • [学会発表] ハイドロキシアパタイト固定化銀ナノ粒子触媒によるニトリルの環境調和型水和反応2008

    • 著者名/発表者名
      満留敬人
    • 学会等名
      第102回触媒討論会
    • 発表場所
      名古屋大学
    • 年月日
      2008-09-23
  • [学会発表] アルコール脱水素反応におけるハイドロタルサイト固定化銅ナノ粒子触媒の開発ザ2008

    • 著者名/発表者名
      三上祐輔
    • 学会等名
      第102回触媒討論会
    • 発表場所
      名古屋大学
    • 年月日
      2008-09-23
  • [学会発表] Development of Concerto Metal Catalysts using Inorganic Crystallites for Green Organic Synthesis2008

    • 著者名/発表者名
      金田清臣
    • 学会等名
      The 2nd RSC/CSJ Joint Meeting on Green Chemistry and Sustainability
    • 発表場所
      Belfast, UK
    • 年月日
      2008-09-04
  • [学会発表] Design of Dendritic Pd Catalysts for Selective Organic Synthesis2008

    • 著者名/発表者名
      水垣共雄
    • 学会等名
      The 2nd RSC/CSJ Joint Meeting on Green Chemistry and Sustainability
    • 発表場所
      Belfast, UK
    • 年月日
      2008-09-04
  • [学会発表] Green Organic Syntheses with Alcohols by Concerto Metal Catalysts Using Inorganic Crystallites2008

    • 著者名/発表者名
      金田清臣
    • 学会等名
      5th International Conference on Environmental Catalysis
    • 発表場所
      Belfast, UK
    • 年月日
      2008-09-01
  • [学会発表] Development of Dendrimer-Encapsulated Pd Catalysts for Organic Synthesis2008

    • 著者名/発表者名
      水垣共雄
    • 学会等名
      5th International Conference on Environmental Catalysis
    • 発表場所
      Belfast, UK
    • 年月日
      2008-09-01
  • [学会発表] Development of Hydrotalcite-supported Copper Nanoparticle Catalyst for Acceptor-free Dehydrogenation of Alcohols2008

    • 著者名/発表者名
      三上祐輔
    • 学会等名
      ICC 14 Pre-Symposium : International Symposium on Creation and Control of Advanced Selective Catalysis
    • 発表場所
      Kyoto, Japan
    • 年月日
      2008-07-11
  • [学会発表] Time-Resolved XAFS Study on Self-Organization Mechanism of Tetrahedral Palladium Nanocluster2008

    • 著者名/発表者名
      Kohki Ebitani
    • 学会等名
      ICC 14 Pre-Symposium : International Symposium on Creation and Control of Advanced Selective Catalysis
    • 発表場所
      Kyoto, Japan
    • 年月日
      2008-07-11
  • [学会発表] Development of Concerto Catalysts for Alcohol Oxidations Using Inorganic Crystallites2008

    • 著者名/発表者名
      金田清臣
    • 学会等名
      特定領域研究協奏機能触媒第2回国際シンポジウム
    • 発表場所
      東京大学
    • 年月日
      2008-04-18

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公開日: 2011-06-16   更新日: 2016-04-21  

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