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2009 年度 実績報告書

機能集積型触媒の表面設計とワンポット化学変換プロセスの開発

研究課題

研究課題/領域番号 20360364
研究機関大阪大学

研究代表者

金田 清臣  大阪大学, 太陽円エネルギー化学研究センター, 特任教授 (90029554)

研究分担者 實川 浩一郎  大阪大学, 大学院・基礎工学研究科, 教授 (50235793)
水垣 共雄  大阪大学, 大学院・基礎工学研究科, 准教授 (50314406)
満留 尊人  大阪大学, 大学院・基礎工学研究科, 助教 (00437360)
キーワードハイドロタルサイト / ハイドロキシアパタイト / モンモリロナイト / 機能集積型触媒 / ワンポット反応 / シラノール / 固定化触媒 / 酸化反応
研究概要

本研究では、我々がこれまで開発してきた固体金属触媒の知見をもとに新規固体触媒の表面設計を行い、触媒活性点のナノ構造から触媒のマクロ構造までを高次に制御した多機能集積触媒の開発を行った。さらに、持続可能な化学変換プロセスを視野に入れた新しいタイプの"モノづくり"に挑戦し、ワンポット反応に代表される最適な合成ストラテジーを構築することを目的としている。ターゲットとする反応は、(1)酸素や水を酸化剤とする選択的酸化反応、(2)炭素一炭素結合形成反応、(3)炭酸ガスの固定化、(4)還元反応を利用したワンポット反応である。これまでに、1,2に関する触媒開発を行い、成果をあげてきた。本年度は、中でも銀触媒の開発に関する成果において水を用いた反応系を見出し、優れた選択性を示す官能基変換に成功した。また、新規なRh触媒の開発を行い、ワンポット反応への応用を検討した。
特に、安全・安価な水を用いた反応系は、水が酸素源としても重要であるとともに、反応溶媒としても安全であり、有害な有機溶媒を代替することができる点が優れている
銀ナノ粒子を固定化した固体触媒が、一酸化炭素と水を用いたニトロ基の選択的還元反応に高活性を示すことを見出した。本反応では、分子状水素を用いることなく水の水素を利用することができる。また、ワンポット反応に関して、ロジウムを固定化したハイドロタルサイトが不飽和カルボニル化合物への共役付加反応とクネベナーゲル反応を組み合わせた選択的炭素炭素結合形成の優れた触媒となることを見出している。これらの知見は、本研究で目的とする環境調和型の循環型社会構築を目指した新規化学プロセスの開発において、既存の反応系を一新する可能性が極めて高い。

  • 研究成果

    (22件)

すべて 2010 2009

すべて 雑誌論文 (7件) (うち査読あり 7件) 学会発表 (14件) 図書 (1件)

  • [雑誌論文] Highly Chemoselective Reduction of Nitroaromatic Compounds Using a Hydrotalcite-supported Silver Nanoparticle Catalyst under a CO Atmosphere2010

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Mikam
    • 雑誌名

      Chem.Lett.

      巻: 39 ページ: 223-225

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Development of Concerto Metal Catalysts Using Apatite Compounds for Green Organic Syntheses2009

    • 著者名/発表者名
      Kiyotomi Kaneda
    • 雑誌名

      Energy Environ.Sci.

      巻: 2 ページ: 665-673

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Oxidant-Free Lactonization of Diols Using Hydrtalcite-Supported Copper Catalsyts2009

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Mikami
    • 雑誌名

      Heterocycles

      巻: 80 ページ: 855-861

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Supported Silver Nanoparticle Catalyst for Selective Hydration of Nitriles to Amides in Water.2009

    • 著者名/発表者名
      Takato Mitsudome
    • 雑誌名

      Chem.Commun

      巻: (22) ページ: 3258-3260

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Supported Gold Nanoparticles as a Reusable Catalyst for Synthesis of Lactones from Diols Using Molecular Oxygen as an Oxidant under Mild Conditions2009

    • 著者名/発表者名
      Takato Mitsudome
    • 雑誌名

      Green Chemistry

      巻: 11 ページ: 793-797

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Supported Gold Nanoparticle Catalyst for the Selective Oxidation of Silanes to Silanols in Water2009

    • 著者名/発表者名
      Takato Mitsudome
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      ページ: 5302-5304

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Efficient Aerobic Oxidation of Alcohols using a Hydrotalcite-Supported Gold Nanoparticle2009

    • 著者名/発表者名
      Takato Mitsudome
    • 雑誌名

      Adv.Synth.Catal.

      巻: 351 ページ: 1890-1896

    • 査読あり
  • [学会発表] Dehydrogenation of Alcohols Using Copper Nanoparticle Catalyst2009

    • 著者名/発表者名
      Takato Mitsudome
    • 学会等名
      International Symposium on Catalysis and Fine Chemicals(C&FC2009)
    • 発表場所
      Seoul, Korea
    • 年月日
      2009-12-15
  • [学会発表] ジオールからラクトンへの酸素酸化反応におけるハイドロタルサイト固定化金ナノ粒子触媒の開発2009

    • 著者名/発表者名
      能島明史
    • 学会等名
      第42回酸化反応討論会
    • 発表場所
      仙台
    • 年月日
      2009-11-14
  • [学会発表] ジオールからラクトンへの酸素酸化反応におけるハイドロタルサイト固定化金ナノ粒子触媒の開発2009

    • 著者名/発表者名
      能島明史
    • 学会等名
      第104回触媒討論会
    • 発表場所
      宮崎大学
    • 年月日
      2009-09-28
  • [学会発表] ハイドロタルサイト固定化金ナノ粒子触媒による効率的アルコール酸化反応2009

    • 著者名/発表者名
      能島明史
    • 学会等名
      第104回触媒討論会
    • 発表場所
      宮崎大学
    • 年月日
      2009-09-28
  • [学会発表] ハイドロキシアパタイト固定化Pdナノ粒子触媒を用いたDDT類の水素化脱塩素反応2009

    • 著者名/発表者名
      橋本典史
    • 学会等名
      第104回触媒討論会
    • 発表場所
      宮崎大学
    • 年月日
      2009-09-28
  • [学会発表] ハイドロキシアパタイト固定化金属ナノ粒子触媒による水中での選択的シラン酸化反応2009

    • 著者名/発表者名
      満留敬人
    • 学会等名
      第104回触媒討論会
    • 発表場所
      宮崎大学
    • 年月日
      2009-09-27
  • [学会発表] アルコールの高効率液相脱水素反応における固定化銅ナノ粒子触媒の開発2009

    • 著者名/発表者名
      三上祐輔
    • 学会等名
      第104回触媒討論会
    • 発表場所
      宮崎大学
    • 年月日
      2009-09-27
  • [学会発表] ハイドロタルサイトをマクロリガンドとするバナジウム触媒を用いたアミドからニトリルへの高効率脱水反応2009

    • 著者名/発表者名
      末岡祥一郎
    • 学会等名
      第104回触媒討論会
    • 発表場所
      宮崎大学
    • 年月日
      2009-09-27
  • [学会発表] 構成原子数を制御したデンドリマー内包サブナノ金属クラスター触媒の開発2009

    • 著者名/発表者名
      木畑貴行
    • 学会等名
      第104回触媒討論会
    • 発表場所
      宮崎大学
    • 年月日
      2009-09-27
  • [学会発表] Hydroxyapatite-supported silver nanoparticle catalyst for selective hydration of nitriles to amides in water2009

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Mikam
    • 学会等名
      8th Green Chemistry Conference
    • 発表場所
      Zaragoza, Spain
    • 年月日
      2009-09-10
  • [学会発表] Development of Supported Gold Nanoparticle Catalysts for Aerobic Oxidations2009

    • 著者名/発表者名
      Kiyotomi Kaneda
    • 学会等名
      14th International Symposium on Concerto Catalysis
    • 発表場所
      Sapporo, Japan
    • 年月日
      2009-08-28
  • [学会発表] Development of PdCl_2-DMA Catalyst System for Cocatalyst-free Wacker-type Oxidation of Various Olefins2009

    • 著者名/発表者名
      Takato Mitsudome
    • 学会等名
      238th ACS National Meeting
    • 発表場所
      Washington D.C., USA
    • 年月日
      2009-08-18
  • [学会発表] Hydrodechlorination of DDT catalyzed by hydroxyapatite-supported Pd nanoparticles2009

    • 著者名/発表者名
      Norifumi Hashimoto
    • 学会等名
      238th ACS National Meeting
    • 発表場所
      Washington D.C., USA
    • 年月日
      2009-08-18
  • [学会発表] Controlled synthesis of dendrimer-encapsulated subnano Pd clusters and their catalysis2009

    • 著者名/発表者名
      Tomoo Mizugaki
    • 学会等名
      6th International Dendrimer Symposium
    • 発表場所
      Stockholm, Sweden
    • 年月日
      2009-06-17
  • [図書] Design of Well-Defined Active Sites on Crystalline Materials for Liquid-Phase Oxidations. In Modern Heterogeneous Oxidation Catalysis : design, reactions, and characterization2009

    • 著者名/発表者名
      Kiyotomi Kaneda
    • 総ページ数
      341
    • 出版者
      Wiley-VCH Verlag GmbH & Co.KGaA : Weinheim

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公開日: 2012-07-19  

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