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フラーレン類の放射光による光分解の機構を明らかにすることを主眼として本研究を実施した。気相フラーレン類の解離性光イオン化で生成する中性C_2フラグメントの三次元散乱分布の画像観測を目指し、これを可能にする方法論の開発を試みた。これにより解離の際、段階的C_2放出に加えてC_4あるいはC_6放出のような1段階の反応機構が関与しているか、という疑問を始め、遷移状態の特徴や励起状態の寄与など、よく知られているとされるフラーレンの光分解反応機構の、未だ明らかでない種々の重要な問題を解明できると考えた。
本研究では、中性フラグメントの観測に先立ち、質量選択したイオン性フラグメントの散乱分布の画像観測を試み、平成22年度に成功した。またこのイオン性フラグメントの画像から、光分解機構に関する詳細な知見が得られることが明らかになった。そこでこれを重視し、計画調書の時点での予定を発展させ、フラーレンに関係する種々の試料から生成したイオン性フラグメントの画像観測に注力した。得られた散乱分布の特徴と試料の性質とを関連付けて検討し、反応機構の詳細の解明を試みた。
平成23年度は、研究実施計画に基づいて、高次フラーレン(C_<70>)や、フラーレン類似物質であるスマネン(C_<21>H_<12>)等の測定を試み、散乱分布画像の取得に成功した。スマネンはフラーレン殻の1/3を切り出した、お椀状の構造である。球殻が完成していない構造との比較は、フラーレンの安定性への球殻構造の寄与の検証に適している。この件では現在データの解析を進めている。一方C_<70>の光分解ではC_<60>のイオンがフラグメントとして生成する。このC_<60>フラグメントイオンの安定性がC_<70>の光分解機構に影響を与えていることがわかった。
以上より、フラーレンの光分解機構について、上に挙げたような詳細な知見を得るという、本研究の基本的目的は達成されたと考えられる。なお研究期間終了後にも、ここで得られた結果を基にした論文発表を数件予定している。
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