光に応答する生体分子の非断熱動力学シミュレーション

2010 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 20608003
• 研究機関: 京都大学
• 研究代表者: 石田 俊正 京都大学, 福井謙一記念研究センター, 准教授 (50212890)
• 研究分担者: 南部 伸孝 上智大学, 生命理工学部, 教授 (00249955) ; チュン ウイルフレド 京都大学, 福井謙一記念研究センター, 研究員 (90467457)
• キーワード: 生体分子 / 原子・分子物理 / 光応答 / 反応動力学 / 非断熱遷移

研究概要

光生命化学を微視的立場から明らかにするために、理論的手法で原理的な立場からアプローチし、物理学・化学のことばを用いた下位の階層から生命活動の本質的理解を深めようと意図している。理論的なアプローチに基づいた反応動力学シミュレーションは、分子の動きを目で見られる形で、結合の開裂・変化を追跡することができる。とくに光励起された分子は基底状態へと非断熱遷移を起こす。この非断熱遷移を正確に取り扱える手法でシミュレーションを行い、生体分子の微視的な初期過程を解明するのを目的としている。
気相の計算に加え、周りのタンパク質を考慮した計算をロドプシン、イソロドプシンに対して行った。ロドプシンがイソロドプシンに比べて量子収率が高く、反応時間も短いことをシミュレーションにより再現した。ロドプシンでは励起状態においてトラジェクトリが遷移を起こす円錐交差点近傍へ滞りなく近づくのに対し、イソロドプシンでは、行き来しながら時間をかけて円錐交差点へ近づくことがわかった。ロドプシン中の11-cisレチナールを光励起したとき、9-cisレチナールを有するイソロドプシンを生じず、イソロドプシン中の9-cisレチナールを励起したときは、11-cisレチナールを生じなかった。これは気相の計算結果と異なっており、周囲のタンパク質により回転方向が一方向に制約されたためであると考えられる。ロドプシンの効率的な光異性化に重要な役割を果たすのがCys 187とTyr 268であったのに対し、Tyr268はイソロドプシンにおいて、単に回転方向を一方向に制限することにだけ関与していた。Thr 118も異性化の方向に重要であることがわかった。

研究成果

• [雑誌論文] Fluorescence properties of 2-aryl substituted indoles (2011)
  • 著者名/発表者名: M.Nakazono, K.Saita, Y.Oshikawa, K.Tani, S.Nanbu, K.Zaitsu
  • 雑誌名: Spectrochimica Acta Part A 巻: 78 ページ: 905-908
  • 査読あり
• [雑誌論文] Nonadiabatic ab Initio Dynamics of a Model Protonated Schiff Base of 9-cis Retinal (2010)
  • 著者名/発表者名: Wilfredo C.Chung, Shinkoh Nanbu, Toshimasa Ishida
  • 雑誌名: J.Phys.Chem.A 巻: 114(32) ページ: 8190-8201
  • 査読あり
• [雑誌論文] Future Perspectives of Nonadiabatic Chemical Dynamics (2010)
  • 著者名/発表者名: Shinkoh Nanbu, Toshimasa Ishida, Hiroki Nakamura
  • 雑誌名: Chemical Science 巻: 1(6) ページ: 663-674
  • 査読あり
• [雑誌論文] Syntheses, crystal structures and DFT calculations of 2-[4,5-bis(ethylsulfanyl)-1,3-dithiol-2-ylidene]-5-(4,5-diiodo-1,3-dithiol-2-ylidene)-1,3-dithiolan-4-thione and -one (2010)
  • 著者名/発表者名: K.Ueda, K.Suzuki, K.Suzuki, K.Yoza, T.Ishida
  • 雑誌名: Physica B 巻: 405 ページ: S69-S74
  • 査読あり
• [雑誌論文] Ultrafast radiationless transition pathways through conical intersections in photo-excited 9H-adenine (2010)
  • 著者名/発表者名: Walid Mohamed Ibrahim Hassan, Wilfredo Credo Chung, Noriyuki Shimakura, Shiro Koseki, Hirohiko Kono, Yuichi Fujimura
  • 雑誌名: Chem.Phys.Phys.Chem.2010, 12, 5317-5328 巻: 12 ページ: 5317-5328
  • 査読あり
• [雑誌論文] Chemiluminescence enhancement of 1,2-di[3,4,5-tri(3,4,5-trihydroxybenzoyloxy)benzoyloxy]benzene in the presence of quaternary ammonium ions (2010)
  • 著者名/発表者名: Manabu Nakazono, Hiroki Agawa, Shinkoh Nanbu, Kiyoshi Zaitsu
  • 雑誌名: Luminescence 巻: 25 ページ: 360-363
  • 査読あり
• [雑誌論文] Isotopomer fractionation in the UV photolysis of N_2O : 3D ab initio surfaces and anharmonic effects (2010)
  • 著者名/発表者名: Wei-Chen Chen, Shinkoh Nanbu, Rudolph Arthur Marcus
  • 雑誌名: J.Phys.Chem.A 巻: 114 ページ: 9700-9708
  • 査読あり
• [雑誌論文] Fluorescence and chemiluminescence properties of indolylmaleimides : experimental and theoretical studies (2010)
  • 著者名/発表者名: Manabu Nakazono, Ai Jinguji, Shinkoh Nanbu, Ryoichi Kuwano, Zilong Zheng, Kenichiro Saita, Yuji Oshikawa, Yuta Mikuni, Tatsuhiro Murakami, Yi Zhao, Shigeki Sasaki, Kiyoshi Zaitsu
  • 雑誌名: Phys.Chem.Chem.Phys. 巻: 12 ページ: 9783-9793
  • 査読あり
• [雑誌論文] Control of Chemical Dynamics by Lasers : Theoretical Considerations (2010)
  • 著者名/発表者名: Alexey D.Kondorskiy, Shinkoh Nanbu, Yoshiaki Teranishi, Hiroki Nakamura
  • 雑誌名: J.Phys.Chem.A 巻: 114 ページ: 6171-6187
  • 査読あり
• [雑誌論文] Electronic Spectra of Two Long-Lived Photoproducts. Double-Proton Transfer in 7-Hydroxyquinoline Dimer in a 2-Methyl tetrahydrofuran Glass Matrix (2010)
  • 著者名/発表者名: Yuko Nagai, Kenichiro Saita, Kenji Sakota, Shinkoh Nanbu, Masahiko Sekine, Munetaka Nakata, Hiroshi Sekiya
  • 雑誌名: J.Phys.Chem.A 巻: 114 ページ: 5041-5048
  • 査読あり
• [雑誌論文] Structural and Relaxation Effects in Proton Wire Energetics : Model Studies of the Green Fluorescent Protein Photocycle (2010)
  • 著者名/発表者名: Q.Sun, S.Wang, H.Zhang, Z.Li, C.Pifisterer, S.Fischer, S.Nanbu, S.C.Smith
  • 雑誌名: Aust.J.Chem. 巻: 63 ページ: 363-370
  • 査読あり
• [雑誌論文] First-Principles Study of Atomic Hydrogen Interaction with Fluorinated Corannulene Radical (2010)
  • 著者名/発表者名: Hong Zhang, S.C.Smith, S.Nanbu, H.Nakamura
  • 雑誌名: Aust.J.Chem. 巻: 63 ページ: 371-378
  • 査読あり
• [学会発表] π-共役延長によるIndolylmaleimide蛍光発光の長波長化 (2011)
  • 著者名/発表者名: 押川祐二, 中園学, 南部伸孝, 桑野良一, 斉田謙一郎, 財津潔
  • 学会等名: 第131回日本薬学会年会 29P-0139
  • 発表場所: ツインメッセ静岡(静岡)
  • 年月日: 2011-03-29
• [学会発表] 大気化学輸送モデルを用いたN2Oアイソトポマー全球収支の長期変化の推定 (2010)
  • 著者名/発表者名: 石島健太郎、豊田栄、須藤健悟、滝川雅之、青木周司、中澤高清、吉川知里、南部伸孝、吉田尚弘
  • 学会等名: 第16回大気化学討論会,P-25
  • 発表場所: 首都大学東京(東京)
  • 年月日: 20101117-20101118
• [学会発表] 一酸化硫黄同位体の光解離反応と質量同位体分別に関する理論的研究 (2010)
  • 著者名/発表者名: 井澤孝宏, 小澤直斗, 徳江郁雄, 南部伸孝, Alexey D.Kondorskiy
  • 学会等名: 第16回大気化学討論会,P-26
  • 発表場所: 首都大学東京(東京)
  • 年月日: 20101117-20101118
• [学会発表] Non-adiabatic dynamics with semiclassical trajectories : applications to photo-isomerization (2010)
  • 著者名/発表者名: Shinkoh NANBU
  • 学会等名: The International Chemical Congress of Pacific Basin Societies(Pacifichem 2010).
  • 発表場所: Hawaii, USA(Invited)
  • 年月日: 20101015-20101020
• [学会発表] CooAタンパク質とCOとの反応に関する理論的研究 (2010)
  • 著者名/発表者名: 石由俊正、青野重利
  • 学会等名: 第8回京都大学福井謙一記念研究センターシンポジウム
  • 発表場所: 京都大学福井謙一記念研究センター(京都)
  • 年月日: 2010-12-03
• [学会発表] On the mechanism of the structural decoy action of LMP1 over CD40 in relation to Epstein-Barn virus infection : an essential dynamics approach (2010)
  • 著者名/発表者名: Wilfredo Credo Chung, Toshimasa Ishida
  • 学会等名: 第8回京都大学福井謙一記念研究センターシンポジウム
  • 発表場所: 京都大学福井謙一記念研究センター(京都)
  • 年月日: 2010-12-03
• [学会発表] 半古典ガウス波束伝播法による励起状態動力学-大自由度系への適用 (2010)
  • 著者名/発表者名: 斉田謙一郎, Alexey D.Kondorskiy, 南部伸孝
  • 学会等名: 第8回京都大学福井謙一記念研究センターシンポジウム,P24
  • 発表場所: 京都大学福井謙一記念研究センター(京都)
  • 年月日: 2010-12-03
• [学会発表] インドリルマレイミド誘導体の蛍光・化学発光 (2010)
  • 著者名/発表者名: 中園学, 押川祐二, 神宮司愛, 斉田謙一郎, 桑野良一, 南部伸孝, 財津潔
  • 学会等名: 生物発光化学発光研究会第27回学術講演会
  • 発表場所: 昭和大学
  • 年月日: 2010-10-30
• [学会発表] Nonadiabatic ab initio dynamics of a model protonated Schiff base of 9-cis retinal (2010)
  • 著者名/発表者名: Chung, Wilfredo Credo ; Nanbu, Shinkoh, Ishida, Toshimasa
  • 学会等名: The international Chemical Congress of Pacific Basin Societies(Pacifichem2010)
  • 発表場所: Honolulu, Hawaii, USA.
  • 年月日: 2010-10-18
• [学会発表] Nonadiabatic ab initio dynamics of 11-cis retinal (2010)
  • 著者名/発表者名: Ishida, Toshimasa ; Chung, Wilfredo Credo ; Nanbu, Shinkoh
  • 学会等名: The international Chemical Congress of Pacific Basin Societies (Pacifichem2010)
  • 発表場所: Honolulu, Hawaii, USA.
  • 年月日: 2010-10-17
• [学会発表] CooAタンパク質のCOとの一連の反応に関する理論的研究 (2010)
  • 著者名/発表者名: 石田俊正、青野重利
  • 学会等名: 第4回分子科学討論会2010 4P089
  • 発表場所: 大阪大学(豊中)
  • 年月日: 2010-09-17
• [学会発表] Hindered cis-trans isomerization in 9-cis retinal : a two-state model dynamics simulation (2010)
  • 著者名/発表者名: Chung Wilfredo Credo, 南部伸孝, 石田俊正
  • 学会等名: 第4回分子科学討論会2010 4P092
  • 発表場所: 大阪大学(豊中)
  • 年月日: 2010-09-17
• [学会発表] 大次元系励起状態動力学のための半古典理論 (2010)
  • 著者名/発表者名: 斉田謙一郎, Alexey D.Kondorskiy, 南部伸孝
  • 学会等名: 第4回分子科学討論会,4E04
  • 発表場所: 大阪大学(大阪)
  • 年月日: 2010-09-17
• [学会発表] 亜酸化窒素の光分解反応による同位体濃縮現象の理論的評価 (2010)
  • 著者名/発表者名: 遠藤多慶人, 南部伸孝
  • 学会等名: 第4回分子科学討論会,1P106
  • 発表場所: 大阪大学(大阪)
  • 年月日: 2010-09-14
• [学会発表] インドリルマレイミド誘導体の光物理過程に関する理論的研究 (2010)
  • 著者名/発表者名: 村上龍大, 斉田謙一郎, 中園学, 南部伸孝
  • 学会等名: 第4回分子科学討論会1P119
  • 発表場所: 大阪大学(大阪)
  • 年月日: 2010-09-14
• [学会発表] 微結晶状態における4'-N,N-dialkylamino-3-methoxyflavoneの光異性化による特異的な発光スペクトルの観測 (2010)
  • 著者名/発表者名: 清田一穂, 日野和之, 中野博文, 中島清彦, 中垣雅之, 斉田謙一郎, 南部伸孝, 関谷博
  • 学会等名: 第4回分子科学討論会,1P037
  • 発表場所: 大阪大学(大阪)
  • 年月日: 2010-09-14
• [学会発表] 光解離反応における同位体分別に関する理論研究 (2010)
  • 著者名/発表者名: 南部伸孝
  • 学会等名: 2010年度日本地球化学会年会3C08
  • 発表場所: 立正大学熊谷キャンパス(埼玉)(招待)
  • 年月日: 2010-09-09
• [学会発表] 亜酸化窒素の光分解反応による同位体濃縮現象の理論的評価 (2010)
  • 著者名/発表者名: 遠藤多慶人, 南部伸孝
  • 学会等名: 2010年度日本地球化学会年会2P36(01-P04)
  • 発表場所: 立正大学(熊谷)
  • 年月日: 2010-09-08
• [学会発表] 地球流出O^+の同位体分別の量子化学計算:Earth wind仮説の検証 (2010)
  • 著者名/発表者名: 山田明憲, 南部伸孝, 笠井康子, 小嶋稔
  • 学会等名: 2010年度日本地球化学会年会2P38(18-P01)
  • 発表場所: 立正大学(熊谷)
  • 年月日: 2010-09-08
• [学会発表] Theoretical Study on Photoionization (2010)
  • 著者名/発表者名: Toshimasa Ishida
  • 学会等名: Mindanao State University of Science and Technology
  • 発表場所: Cagayan de Oro, Philippines(Invited)
  • 年月日: 2010-09-07
• [学会発表] Computational Studies on Some Important Molecules (2010)
  • 著者名/発表者名: Wilfredo C.Chung
  • 学会等名: Mindanao State University of Science and Technology
  • 発表場所: Cagayan de Oro, Philippines(Invited)
  • 年月日: 2010-09-07
• [学会発表] Theoretical Study on Photoionization (2010)
  • 著者名/発表者名: Toshimasa Ishida
  • 学会等名: Colloquium on Computational Chemistry, Mindanao State University-Iligan Institute of Technology
  • 発表場所: Iligan, Philippines(Invited)
  • 年月日: 2010-09-06
• [学会発表] Computational Studies on Some Important Molecules (2010)
  • 著者名/発表者名: Wilfredo C.Chung
  • 学会等名: Colloquium on Computational Chemistry, Mindanao State University-Iligan Institute of Technology
  • 発表場所: Iligan, Philippines(Invited)
  • 年月日: 2010-09-06
• [学会発表] ペニングイオン化の理論的研究 (2010)
  • 著者名/発表者名: 石田俊正
  • 学会等名: 化学反応のポテンシャル曲面とダイナミックス～加藤重樹先生の足跡をたどって～
  • 発表場所: 京都大学理学研究科(京都)
  • 年月日: 2010-06-19
• [学会発表] Nonadiabatic ab initio dynamics of an isorhodopsin model system based on the Zhu-Nakamura theory (2010)
  • 著者名/発表者名: Wilfredo Credo Chung, Shinkoh Nanbu, Toshimasa Ishida
  • 学会等名: 第26回化学反応討論会
  • 発表場所: 広島大学(東広島)
  • 年月日: 2010-06-03
• [学会発表] A theoretical evaluation of isotopic enrichment phenomena due to the photolysis of nitrous oxide (2010)
  • 著者名/発表者名: 遠藤多慶人, 南部伸孝
  • 学会等名: 第26回化学反応討論会,2P9
  • 発表場所: 広島大学(東広島)
  • 年月日: 2010-06-03
• [学会発表] Photo-dissociation dynamics of SO studied by wave packet propagation method (2010)
  • 著者名/発表者名: 徳江郁雄, 小澤直斗, 南部伸孝
  • 学会等名: 第26回化学反応討論会,2P44
  • 発表場所: 広島大学(東広島)
  • 年月日: 2010-06-03
• [学会発表] Theoretical study on reaction of CooA protein with carbon monoxide (2010)
  • 著者名/発表者名: Ishida, Toshimasa, Aono, Shigetoshi
  • 学会等名: 第26回化学反応討論会1P46
  • 発表場所: 広島大学(東広島)
  • 年月日: 2010-06-02
• [学会発表] 9-cisレチナールの光異性化の理論的研究 (2010)
  • 著者名/発表者名: Wilfredo C.Chung, Shinkoh Nanbu, Toshimasa Ishida
  • 学会等名: 第13回理論化学討論会1P03
  • 発表場所: 北海道大学(札幌)
  • 年月日: 2010-05-23
• [備考]
  • URL: http://www.fukui.kyoto-u.ac.jp/users/ishida/public_html/ishida.htm