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最近の固体物理研究分野において注目を集めている交差相関の研究では、磁場と磁化のように共役の関係に無い外場と、それに応答する物理量の結合のメカニズムの解明や、新たな交差相関を通して起こる物理現象や物質機能の発見が使命である。本研究で扱っている三角格子反強磁性体CuFeO_2も、磁気電気マルチフェロイック現象やスピン格子結合等の、交差相関現象を示す物質として知られている。本研究の目的はCuFeO_2のこれらの交差相関現象の発現の起源を、中性子散乱や放射光X線回折といった量子ビームを用いそ解明することである。本年度の研究では、CuFeO_2のスピンを担っている軌道1重項のFe^<3+>の異方的な磁気挙動の起源を解明することを目的として、磁気転移温度以下でのFe^<3+>の電子状態の新しい知見を得る目的で、Fe K吸収端において共鳴X線回折実験を行った。その結果、異方的な磁気挙動が現れる磁気相転温度以下において、結晶空間群(C2/m)で禁制の010反射がFe K吸収端において増幅される結果が得られた。このデータを定量的に解析すると、CuFeO_2の磁性イオンであるFe^<3+>は磁気転移温度以下において、2Fe^<3+>→Fe^<(3+δ)+>+Fe^<(3-δ)+>という電荷不均化が起こっていることが明らかになった。また、電荷と軌道1重項のFe3+から僅かに変位させることにようて、系が自発的に磁気異方性エネルギーを得することが考えられ、これまで解明されていたかったCuFeO_2の異方的な磁気特性の起源がこの電荷不均化の帰結として生じていることが示唆された。この現象は、スピンの自由度と電荷の自由度が結合した新しい交差相関現象であり、交差相関現象の新しい側面をあたえることができた。
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