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DNA二重らせん鎖の励起状態ダイナミクスを理解することは、DNA光損傷がどこでどのように生じえるか、あるいは起きにくいか、などその初期過程を理解するために重要である。しかし、DNA二重らせん鎖という非常に重要な生体高分子であるにもかかわらず、近年までその超高速スペクトロスコピーは測定されることはなかった。我々は励起状態が非局在化したフレンケル励起子(エキシトン)に関する超高速輸送方程式をDNA二重らせん鎖にも適用し、その初期励起ダイナミクスを考察した。DNA二重らせん鎖内の電子励起ダイナミクスをエキシトン描像でとらえようとするのは本研究が初めてである。さらに、我々は単にエキシトンの超高速輸送方程式を解くだけでなく、その結果を近年目覚ましい発展を遂げている非線形スペクトロスコピーにおける可観測量(非線形応答関数)に組み込んで計算することにも成功した。具体的には非線形スペクトルの一種である二次元スペクトルを計算した。その結果、初期に存在した量子コヒーレンスが超高速時間でデコヒーレンスしており、またその過程でエキシトン輸送が特定のpathを通して行われているという結果を得た。これらの結果は、DNA二重らせん鎖内では紫外線による影響の「記憶」が超高速で消失されていること、そしてその消失過程で励起エネルギーが単純拡散ではなくある特定の輸送チゃンネルを通して移動しているということを示唆する。これらの機構は、DNA二重らせん鎖だけでなくより多くの生体高分子においても活用されていると期待される。
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