| 研究概要 |
化学反応は複数の素反応ステップから成り立っている。化学反応に高性能な触媒の開発には、各素反応に各自有効な触媒サイト、構造を同時に一つの触媒に集積しなければいけない。コアーシェル構造の実現により、空間選択性、フィルタ効果、空間局限効果、連続反応空間などを実現し、複数の反応あるいは素反応を一括完結する。多孔質固体酸であるゼオライト膜A(ZSM-5)を共沈殿触媒Bペレット(Cu/ZnO/Al_2O_3)上へ水熱合成法などの方法で成膜し、A-Bコアーシェル構造の触媒を合成した。合成反応として、C1化学出発原料である分子サイズの小さいCO、水素、CO2などからスタートし、これらの分子はまず膜Aを貫通して、コアである触媒B表面および内部に到達する触媒Bはメタノール合成触媒であり、ここではメタノールが生成する。メタノールがコアーシェル触媒から脱離していく過程では必ず100%膜Aのトンネルを通過しなければいけないのでトンネルの内壁の酸触媒作用を受け、メタノール分子間脱水反応によってジメチルエーテル(DME, CH30CH3)を選択的に生成できた。
コア触媒を被膜するゼオライト種類の影響(ゼオライト種類、酸点の種類、酸点の量と強度、コア触媒との結合能力など)を調べ, 最もよいゼオライトの選択を行った. また、生成物の分布および拡散の特徴を調べるために、コア触媒を被膜するゼオライト膜厚の最適化を検討した。
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