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CO_2やCH_4は大気中の主要な温室効果ガスであることから、それらの濃度変動は地球史を通じた表層環境変動に大きな影響を与えてきたと考えられている。しかし、これまでの理論計算や地質記録に基づく推定は未だ定性的なものでしかなかった。そこで申請者は、発泡溶岩の空隙を埋める熱水性石英中の流体包有物を用いて地球史を通じた海水中のCO_2、CH_4濃度変動を定量的に明らかにすることを目的とした研究を行っている。本研究課題ではこの手法を確立することを目的とした。今年度は東京都小笠原村及びアメリカ合衆国グアム島で昨年度に採取した第三紀試料について流体包有物の真空破砕抽出を行った。その結果、先カンブリア紀のものに比べ石英の単位質量当たりに含まれる流体量が比較的少ないことが明らかになった。溶岩空隙中の石英の産状は第三紀と先カンブリア紀で大差はないものの、石英の粒度は第三紀のものの方が比較的細粒であるからであると考えられる。この問題を解決するために少量の流体でもCO_2濃度及びCH_4濃度を測定できるように真空ラインの改良を行った。また、一般に熱水性石英中の流体包有物は海水成分と熱水成分の混合であるため、流体包有物の化学組成は海水組成とは異なる。そこで海水組成を復元するためには海水成分と熱水成分の混合比を決定する必要がある。そこで、流体包有物中にわずかに含まれるArの同位体比(^<40>Ar/^<36>Ar)を用いて海水成分と熱水成分の混合比を見積もる手法の確立を試みた。極微量試料においてAr同位体比測定を可能するために真空抽出ラインを増設し、四重極型質量分析計を用いてキャリブレーションを行った。これにより流体包有物中のAr同位体比測定が可能になり流体包有物中の海水成分と熱水成分の混合比を決定することが可能になった。
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