| 研究課題/領域番号 |
20H00634
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| 研究機関 | 愛媛大学 |
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研究代表者 |
石橋 弘志 愛媛大学, 農学研究科, 准教授 (90403857)
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| 研究分担者 |
高橋 真 愛媛大学, 農学研究科, 教授 (30370266)
川嶋 文人 愛媛大学, 農学研究科, 特定教授 (60346690)
有薗 幸司 熊本大学, 大学院生命科学研究部(薬), 特任教授 (70128148)
藤森 崇 龍谷大学, 先端理工学部, 准教授 (20583248)
加藤 恵介 東邦大学, 薬学部, 教授 (80276609)
日下部 太一 東邦大学, 薬学部, 講師 (00600032)
冨永 伸明 有明工業高等専門学校, 創造工学科, 教授 (30227631)
久保田 彰 帯広畜産大学, 畜産学部, 准教授 (60432811)
平野 将司 東海大学, 農学部, 特任准教授 (20554471)
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| 研究期間 (年度) |
2020-04-01 – 2025-03-31
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| キーワード | 有機フッ素化合物 / 残留性有機汚染物質 / 環境汚染 / 毒性影響 / 核内受容体 |
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| 研究実績の概要 |
今年度の成果は以下の通りである。
１）放射性鉛同位体等を用いて堆積年代を解析した別府湾と大阪湾の底質柱状試料を対象に、パーフルオロ/ポリフルオロアルキル化合物（PFAS）33種の一斉分析を行った。別府湾および大阪湾の底質柱状試料から、それぞれ異なる17種のPFASが検出され、とくに大阪湾のPFAS濃度やフラックスは、近年ほど上昇する傾向がみられた。検出されたPFASの多くはパーフルオロカルボン酸類であり、とくに近年C9以上の長鎖成分が増加していることが明らかとなった。
２）生物試料を対象としたPFASの一斉分析法の開発を行った。生物試料のアルカリ分解・精製法を確立し、認証値付き標準試料等を用いて、PFASの分析精度を検証し、良好な結果を得た。
３）有機溶媒抽出可能性フッ素（EOF）の測定系を立ち上げ、抽出過程の諸条件の検討を中心に取り組んだ。また、燃焼イオンクロマトグラフィーを使った測定に際して、装置由来のフッ素量の低減及び定量下限を下げるために原因箇所を特定し、方法の改善や部品交換なども行った。測定結果の変動要因、低回収率の改善も試みた。
４）ゼブラフィッシュ胚を用いてPFOS及びPFHxSの毒性評価と作用機序について検討した。両物質ともに濃度依存的に循環器障害（心臓周囲浮腫・体幹血流低下）や脊柱彎曲を引き起こした。曝露胚由来の総RNAを用いたRNA-seq解析及びエンリッチメント解析より、神経系、代謝系、循環系などに関わる遺伝子群が発現変動遺伝子に多く含まれていた。
５）熊本県坂本石灰によって開発されたOCTES1はフッ素、六価クロムの汚染状況を４０分程度で測定する簡易測定技術である。本法は、土壌だけでなく、工場排水、飲料水の水質の簡易分析としての活用も期待されていることから、ジャカルタ水道水（飲料用ではない）でその活用性を調査したところ、0.1ー0.4 mg/Lレベルであることが確認された。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
前年度までに開発した33種のPFASの一斉分析法を用いて、別府湾と大阪湾の底質柱状試料におけるPFAS濃度やフラックス、それらの地域差が明らかとなった。検出されたPFASの多くはPFCAsであり、とくに近年C9以上の長鎖成分の増加が確認された。
底質試料に加え、生物試料を対象としたPFASの一斉分析法の開発を行った。生物試料のアルカリ分解・精製法を確立し、認証値付き標準試料等を用いて、PFASの分析精度を検証し、良好な結果を得た。
有機溶媒抽出可能性フッ素（EOF）の測定系の立ち上げでは、抽出過程の諸条件の検討を中心に取り組んだ。燃焼イオンクロマトグラフィーを用いた測定では、装置由来のフッ素量の低減および定量下限を下げるために原因箇所を特定し、方法の改善や部品交換などを行った。
毒性研究では、PFOS及びPFHxSによるゼブラフィッシュ胚の循環器障害（心臓周囲浮腫・体幹血流低下）や脊柱彎曲を明らかにし、それらに関与するDEGs（神経系、代謝系、循環系など）を明らかにした。
簡易分析として土壌のフッ素、六価クロム調査用OCTES1の工場排水・飲料水等への活用を検討し、ジャカルタ水道水（飲料用ではない）では0.1ー0.4 mg/Lレベルであることが確認された。
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| 今後の研究の推進方策 |
前年度に引き続き、別府湾、大阪湾などの底質柱状試料について33種のPFASの一斉分析を行い、汚染の時系列変化や各化合物の発生源等について解析・考察を行う予定である。また、EOF分析について、検出下限値の低減など種々の改善検討を行うとともに、上記の底質柱状試料を対象にEOFのタイムトレンド分析に取り組む計画である。さらに、底質試料におけるEOFとPFASの測定結果を比較・統合することで、既知・未知の有機フッ素化合物のマスバランスとその時系列変化の解析を試みる。
愛媛大学の生物環境試料バンク（es-BANK）に長期保管されている野生鳥類・魚類等の試料を対象としてPFASの一斉分析を行い、生態系における長期的なPFAS汚染のトレンドや生物蓄積の特徴を解明する。あわせて、生体試料中のEOFの分析法について開発を進めるとともに、PFASの前駆物質等に関する物性情報の収集や分析法に関する調査を進める。
ゼブラフィッシュ胚に対する毒性研究では、エンリッチメント解析やDEGsの結果を踏まえ、循環器障害とカルシウムシグナルの関連性を検証するとともに、神経系に対する影響のエンドポイントとして、ゼブラフィッシュ胚を用いた行動解析や神経活性マーカーの測定などを進める予定である。
現在途上国の廃棄物浸出水のフッ素等の汚染状況は不明瞭でありOCTES1を用いてモニタリングを開始する計画である。
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