• 研究課題をさがす
  • 研究者をさがす
  • KAKENの使い方
  1. 課題ページに戻る

2021 年度 実績報告書

室温作動のメタン化反応場で拓く産業排出CO2の革新的資源化プロセスの学理と実理

研究課題

研究課題/領域番号 20H00642
研究機関静岡大学

研究代表者

福原 長寿  静岡大学, 工学部, 教授 (30199260)

研究分担者 河野 芳海  静岡大学, 工学部, 准教授 (50334959)
武田 和宏  静岡大学, 工学部, 准教授 (60274502)
立川 雄也  九州大学, 工学研究院, 助教 (70587857)
渡部 綾  静岡大学, 工学部, 准教授 (80548884)
小倉 鉄平  関西学院大学, 工学部, 教授 (90552000)
研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2024-03-31
キーワードCO2資源化 / メタン化反応 / 構造体触媒 / オートメタネーション / ドライ改質反応 / 合成ガス
研究実績の概要

本研究では、産業プロセス排出のCO2を、濃縮分離操作なしに空気が混在したまま、25~100℃の低温域でCO2を効率的で大量にCH4資源に変換する触媒反応システムの構築を目的とする。また、生成したCH4とCO2から合成ガスの製造と有用化学品の製造を実施する化学プロセスの開拓を検討する。今年度の研究推進から、以下の研究成果を得た。
1.昨年度に構築した2連式のラボレベルCO2処理装置(ダブル反応場、スパイラル形触媒を使用)を用い、メタン化処理時の原料ガスの組成変化や流量変化が反応特性に及ぼす影響を調査した。構築した装置はCO2濃度やガス流量を種々変化しても高いメタン化処理能力と優れた熱エネルギー制御性を示し、充填型触媒システムでは実現できない特性を発揮することがわかった。
2.構築した装置は、流量3~7L/minの高速条件下(接触時間は0.5秒以下)でも高性能なメタン化特性を示し、室温域でも発現できた。エクセルギーを指標としたシステム評価から、通常のメタン化反応よりもO2共存は熱力学的に優位であることを明らかにした。
3.触媒の組み合わせを検討し、第一段反応場にNi系触媒と第二段反応場にRu系触媒が装置の運転性と経済性から好ましいことがわかった。また、スパイラル形のツイスト比は物質拡散と熱拡散に大きく影響し、高いツイスト比がメタン化活性を向上させた。
4.スパイラル形を主とした高性能なドライ改質用Ni系構造体触媒の創製に成功し、それを用いたラボレベルの合成ガス製造装置を構築した。装置は、1L/minの多量のドライガス供給量でも高いドライ改質特性を示した。
5.Ni系構造体触媒が高流量のドライ改質条件でも少ない触媒劣化特性を示した理由を調査し、触媒調製法に採用した無電解めっきの工程がNi元素に炭素析出抑制の電子的な効果を与えることがわかった。この効果の最適化でより高性能な触媒創製となる。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

メタン化反応とドライ改質反応に対する高性能な構造体触媒の開発にそれぞれ成功し、またメタン化反応における原料ガス中のO2共存の効果が活性促進と操作性に予測以上のプラス効果をもたらした。そのため、両反応を連結した反応システムの検討にまで進み、本反応システムの実用化に向けた有意義なデータが採取できた。

今後の研究の推進方策

R3年度に整備したラボレベルのメタン化装置とドライ改質装置を活用し、以下の項目について研究推進を図る。
1.構築したメタン化装置の処理能力について前年度から継続した評価を実施する。その際、供給ガスは産業プロセスから排出される実際の排ガスを用い、CO2の濃縮分離操作なしにO2共存のままで特性を評価する。実ガスには工場などの大規模設備や発電機エンジンなどの小規模設備からのものを利用する。
2.1で得られるデータをもとに、実ガス使用とO2共存で実施するメタン化システムの効率性についてエクセルギー評価からその熱力学的な優位性を検討する。検討では、通常の触媒充填型メタン化システムでO2共存なしの場合と比較する。
3.構築したラボレベルのドライ改質装置を用い、大供給量(1L/min以上)における開発Ni系構造体触媒の長期耐久性を評価する。その際、無電解めっき時のめっき時間の変化や下地層への第二成分添加の効果について検討する。
4.3の実施で判明した耐久性のあるNi系構造体触媒について、物理化学的な物性測定(表面構造、元素分布状態、電子的な特性など)を実施する。そして、得られる物性データから触媒の長期耐久性の最適化やさらなる長期化について検討する。
5.ドライ改質後の合成ガスを用いた、FT合成による有用化合物の製造システムについて検討する。FT合成のための触媒探索からスタートし、初めから構造体触媒システムでの最適な触媒系を選定する。

  • 研究成果

    (22件)

すべて 2022 2021

すべて 雑誌論文 (11件) (うち国際共著 6件、 査読あり 11件、 オープンアクセス 8件) 学会発表 (5件) (うち国際学会 4件、 招待講演 2件) 図書 (2件) 産業財産権 (4件) (うち外国 2件)

  • [雑誌論文] Dehydrogenation of Lower Alkanes Using H2S2022

    • 著者名/発表者名
      WATANABE Ryo、HIRATA Nozomu、YODA Yuta、FUKUHARA Choji
    • 雑誌名

      Journal of the Japan Petroleum Institute

      巻: 65 ページ: 50~57

    • DOI

      10.1627/jpi.65.50

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Synthesis of C4- and C5-olefins by novel alkane dehydrogenation with H2S co-feeding2022

    • 著者名/発表者名
      Watanabe Ryo、Yokoyama Chikamasa、Miyagi Yuichi、Kayaki Shota、Ohshio Nobuyasu、Fukuhara Choji
    • 雑誌名

      Applied Catalysis A: General

      巻: 630 ページ: 118442~118442

    • DOI

      10.1016/j.apcata.2021.118442

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] CH4のドライ改質と固体炭素の捕集で拓くCO2資源化プロセス2022

    • 著者名/発表者名
      福原長寿
    • 雑誌名

      触媒(Catalysts and Catalysis)

      巻: 64 ページ: 9~14

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Simultaneous production of hydrogen and carbon nanotubes from biogas: On the effect of Ce addition to CoMo/MgO catalyst2021

    • 著者名/発表者名
      Kludpantanapan Thunyathon、Nantapong Paveenuch、Rattanaamonkulchai Raminda、Srifa Atthapon、Koo-Amornpattana Wanida、Chaiwat Weerawut、Sakdaronnarong Chularat、Charinpanitkul Tawatchai、Assabumrungrat Suttichai、Wongsakulphasatch Suwimol、Sudoh Masao、Watanabe Ryo、Fukuhara Choji、Ratchahat Sakhon
    • 雑誌名

      International Journal of Hydrogen Energy

      巻: 46 ページ: 38175~38190

    • DOI

      10.1016/j.ijhydene.2021.09.068

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Catalytic performance of Ni catalysts supported on CeO2 with different morphologies for low-temperature CO2 methanation2021

    • 著者名/発表者名
      Jomjaree Thapanee、Sintuya Paweennut、Srifa Atthapon、Koo-amornpattana Wanida、Kiatphuengporn Sirapassorn、Assabumrungrat Suttichai、Sudoh Masao、Watanabe Ryo、Fukuhara Choji、Ratchahat Sakhon
    • 雑誌名

      Catalysis Today

      巻: 375 ページ: 234~244

    • DOI

      10.1016/j.cattod.2020.08.010

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Development of Ni-Ce/Al-MCM-41 catalysts prepared from natural kaolin for CO2 methanation2021

    • 著者名/発表者名
      Uttamaprakrom Walairat、Reubroycharoen Prasert、Charoensiritanasin Pornmanas、Tatiyapantarak Jidapa、Srifa Atthapon、Koo-Amornpattana Wanida、Chaiwat Weerawut、Sakdaronnarong Chularat、Sudoh Masao、Watanabe Ryo、Fukuhara Choji、Ratchahat Sakhon
    • 雑誌名

      Journal of Environmental Chemical Engineering

      巻: 9 ページ: 106150~106150

    • DOI

      10.1016/j.jece.2021.106150

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] 触媒反応プロセスのスケールアップ:気固系リアクターを例に2021

    • 著者名/発表者名
      福原長寿
    • 雑誌名

      化学工学

      巻: 85 ページ: 271~274

    • 査読あり
  • [雑誌論文] 常温作動のメタン化技術で拓くCO2ガスの資源化と固体炭素化2021

    • 著者名/発表者名
      福原長寿
    • 雑誌名

      PETROTECH

      巻: 44 ページ: 322~326

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Natural Kaolin-Based Ni Catalysts for CO2 Methanation: On the Effect of Ce Enhancement and Microwave-Assisted Hydrothermal Synthesis2021

    • 著者名/発表者名
      Aimdate Kritchakorn、Srifa Atthapon、Koo-amornpattana Wanida、Sakdaronnarong Chularat、Klysubun Wantana、Kiatphuengporn Sirapassorn、Assabumrungrat Suttichai、Wongsakulphasatch Suwimol、Kaveevivitchai Watchareeya、Sudoh Masao、Watanabe Ryo、Fukuhara Choji、Ratchahat Sakhon
    • 雑誌名

      ACS Omega

      巻: 6 ページ: 13779~13794

    • DOI

      10.1021/acsomega.1c01231

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Catalytic performance of Ni/CeO2 catalysts prepared from different routes for CO2 methanation2021

    • 著者名/発表者名
      Ratchahat Sakhon、Surathitimethakul Sethanat、Thamungkit Anyanee、Mala Phanatchakorn、Sudoh Masao、Watanabe Ryo、Fukuhara Choji、Chen Season S.、Wu Kevin C.-W.、Charinpanitkul Tawatchai
    • 雑誌名

      Journal of the Taiwan Institute of Chemical Engineers

      巻: 121 ページ: 184~196

    • DOI

      10.1016/j.jtice.2021.04.008

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] One-pot microwave-assisted synthesis of porous reduced graphene oxide as an electrode material for high capacitance supercapacitor2021

    • 著者名/発表者名
      Ma Jiaojiao、Yamamoto Yuki、Su Chang、Badhulika Sushmee、Fukuhara Choji、Kong Chang Yi
    • 雑誌名

      Electrochimica Acta

      巻: 386 ページ: 138439~138439

    • DOI

      10.1016/j.electacta.2021.138439

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [学会発表] Process Intensification of synthesis-Gas Production System Combining with Carbon Capturing Process2021

    • 著者名/発表者名
      Choji Fukuhara, Yoshito Matsui, Masaki Tanebayashi, Ryo Watanabe
    • 学会等名
      26th International Symposium on Chemical Reaction Engineering (ISCRE 26)
    • 国際学会
  • [学会発表] Innovative Chemical Reaction System Contributing to Reduction and Utilization of Greenhouse Gas2021

    • 著者名/発表者名
      Choji Fukuhara
    • 学会等名
      17th Taiwan-Japan Joint Symposium on Catalysis
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Novel methane-dry-reforming process with solid carbon capture2021

    • 著者名/発表者名
      Masaki Tanebayashi, Shuzo Hatano, Ryo Watanabe, Choji Fukuhara
    • 学会等名
      18th Japan-Korea Symposium on catalysis
    • 国際学会
  • [学会発表] Process Intensification (PI) of Transforming CO2 by Auto-Methanation with Structured Catalyst System2021

    • 著者名/発表者名
      Choji Fukuhara, Asuka Kamiyama, Mikito Itoh, Ryo Watanabe
    • 学会等名
      The XXIV International Conference on Chemical Reactors (CR-24)
    • 国際学会
  • [学会発表] 産業プロセス排出CO2ガスからの合成ガス製造と固体C捕集で拓くCO2の資源化技術2021

    • 著者名/発表者名
      福原長寿
    • 学会等名
      化学工学会関西大会2021
    • 招待講演
  • [図書] カーボンニュートラルを目指す最新の触媒技術2022

    • 著者名/発表者名
      福原長寿(他の著者数41名)
    • 総ページ数
      351
    • 出版者
      シーエムシー・リサーチ
  • [図書] 有機ハイドライド・アンモニアの合成と利用プロセス2021

    • 著者名/発表者名
      渡部 綾、福原長寿(他の著者数53名)
    • 総ページ数
      344
    • 出版者
      シーエムシー出版
    • ISBN
      978-4-7813-1600-0
  • [産業財産権] メタンを製造する方法、及び製造システム2022

    • 発明者名
      福原長寿,渡部 綾,赤間 弘
    • 権利者名
      福原長寿,渡部 綾,赤間 弘
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      PCT/JP2020/033257
    • 外国
  • [産業財産権] 水素製造方法,及び,水素製造装置2021

    • 発明者名
      阿部英樹,西村 睦,大倉尚子,福原長寿,渡部 綾
    • 権利者名
      阿部英樹,西村 睦,大倉尚子,福原長寿,渡部 綾
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      特願2021-176567
  • [産業財産権] 一酸化炭素及び水素を含む混合ガスを製造する方法,固体炭素を捕集する方法,及び気相反応装置2021

    • 発明者名
      福原長寿,渡部 綾,赤間 弘
    • 権利者名
      福原長寿,渡部 綾,赤間 弘
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      特願2021-176303
  • [産業財産権] オレフィンの製造方法2021

    • 発明者名
      福原長寿,渡部 綾,宮城裕一,大塩敦保
    • 権利者名
      福原長寿,渡部 綾,宮城裕一,大塩敦保
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      PCT/JP2021/36772
    • 外国

URL: 

公開日: 2022-12-28  

サービス概要 検索マニュアル よくある質問 お知らせ 利用規程 科研費による研究の帰属

Powered by NII kakenhi