| 研究課題/領域番号 |
20H01858
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| 研究機関 | 名古屋大学 |
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研究代表者 |
平井 大悟郎 名古屋大学, 工学研究科, 准教授 (80734780)
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| 研究期間 (年度) |
2020-04-01 – 2024-03-31
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| キーワード | 多極子秩序 / スピン軌道相互作用 / 5d電子系 / ダブルペロブスカイト / 四極子秩序 / レニウム化合物 / 元素置換 / 電子相関 |
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| 研究実績の概要 |
5d遷移金属化合物では、スピン軌道相互作用と電子相関の複合効果により、他の電子系では実現できない多彩な量子相の発現が期待されます。本研究では、スピンと軌道の自由度が結合することで生じる多極子の秩序状態を、5d電子系を特徴づける基本的な電子相として位置づけ、秩序形成の微視的な機構解明を目指しています。
2021年度は多極子秩序を示す典型物質として四極子秩序を示すBa2MgReO6に着目し、Mgサイトを異なる2価の陽イオンで元素置換することで、四極子秩序がどのように変化するかを検証しました。Mgと比較してイオン半径の大きなZn（亜鉛）、Cd（カドミウム）、Ca（カルシウム）で置換すると、300 Kでは結晶構造は変化することなくイオンサイズに応じて系統的に格子定数が増加することが分かりました。磁化測定の結果、ZnおよびCdを置換した場合はMgと同様の弱強磁性を示すが、最も大きなCaイオンを置換した場合、自発磁化を持たない反強磁性となりました。この変化は元素置換によってRe間の距離が変化し、5d電子間の磁気的、静電的相互作用が変化した結果だと考えられ、理論で提案されるモデルと整合します。また、Ca置換試料に対して強磁場下での磁化測定を行ったところ、50T付近で磁化が大きく変化する振る舞いを観測しました。この振る舞いは反強磁性から弱強磁性への転移と考えられ、磁場でも基底状態を制御できる可能性を示しました。
また、上記の物質の合成の過程で、原料であるReO2の物性を調べたところ、巨大な磁気抵抗効果や量子振動を観測し、新しいタイプのトポロジカル物質であることが明らかになりました。スピン軌道相互作用が強い5d化合物では、ディラック点にバンドギャップが開くことが多く、トポロジカル物質にはなりにくいと考えられてきましたが、結晶構造によってはトポロジカル物質が実現できることが明らかになりました。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
5d遷移金属化合物では、スピン軌道相互作用と電子相関の複合効果により、他の電子系では実現できない多彩な量子相の発現が期待されます。本研究では、スピンと軌道の自由度が結合することで生じる多極子の秩序状態を、5d電子系を特徴づける基本的な電子相として位置づけ、秩序形成の微視的な機構解明を目指しています。
2021年度は、Ba2MgReO6のMgサイトに同じ2価の陽イオンを置換し、結晶構造および磁性の変化を調べることで、四極子秩序に対する化学置換の効果を検証することを目標としていました。合成条件を検討することで、すべての置換試料を不純物なく合成することが出来、目標としていた結晶構造および磁性の変化を明らかにすることが出来ました。さらに、強磁場を印加することで磁気状態を変化させられる可能性があることもわかりました。イオンサイズの違いを利用した化学圧力の効果が明らかになったので、今後、物理的な圧力を印加した場合にどのような磁性の変化が起こるか比較していきます。
また、合成の過程で原料として使っていたReO2の特異な物性を発見しました。スピン軌道相互作用が強い5d化合物では、ディラック点にバンドギャップが開くことが多く、トポロジカル物質にはなりにくいと考えられてきたため、当初予想していなかった5d化合物の物性が明らかになりました。
このように、当初の計画通りに順調に研究が進められています。
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| 今後の研究の推進方策 |
2022年度の研究では、申請者らの研究により低温で四極子秩序を示すことが明らかになったBa2MgReO6に対する磁場効果を検証しました。低温の磁気秩序相で磁場を印加すると、通常は磁場では制御できない構造ドメインが整列することを見出しました。この現象はスピンと軌道が強く結合したBa2MgReO6に特徴的なものであると考えられます。さらに四極子秩序相で磁場を印加すると磁気秩序が誘起されることを明らかにしました。
磁場により構造とスピンの揃ったシングルドメイン状態が実現できるようになったので、これまでドメインが整列していなかったため実現できていなかった中性子回折実験による磁気構造の決定とスピンモーメントサイズの決定に取り組みます。また、共鳴X線散乱実験によって、異なる吸収端での磁気反射強度を比較し、この物質における微視的なスピンと軌道の結合状態の理解を目指します。
2022年度に行った物質合成の結果、Ba2MgReO6とは異なる基底状態をとるBa2CaReO6やBa2YReO6の単結晶試料の育成に成功し、詳細な物性測定を行った結果、粉末試料と単結晶試料では物性が異なることが明らかになりました。今後は、単結晶に対して詳細な構造解析を行い、粉末試料との化学的、構造的違いを明らかにします。そのうえで非弾性共鳴X線散乱実験や物性測定により電子状態および基底状態を明らかにし、構造や電子数が多極子秩序に与える影響の解明に取り組みます。
これまでの研究により、絶縁体だけでなくReO2のような金属でも多極子物性が現れることが明らかになってきました。金属絶縁体転移近傍にあり、電子相関の効果が表れやすいパイロクロア化合物などを対象として、金属における多極子物性の探索も進めていきます。
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