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2020 年度 実績報告書

過電圧生成一様電離波によるエネルギー遷移過程制御プラズマ窒素固定

研究課題

研究課題/領域番号 20H01890
研究機関東北大学

研究代表者

高島 圭介  東北大学, 工学研究科, 助教 (70733161)

研究分担者 金子 俊郎  東北大学, 工学研究科, 教授 (30312599)
研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2023-03-31
キーワードナノ秒パルス放電 / 振動励起 / 窒素固定 / 非自己維持放電
研究実績の概要

放電プラズマ窒素固定の研究は,無尽蔵原料と自然エネルギーで価値ある物質を創成できるため,化石燃料に依存しない持続可能な社会の実現に寄与する.本研究では,高効率なプラズマ窒素固定の実現に重要な,高圧下での体積充填的な振動励起窒素生成を目指し,申請者独自の過電圧生成電離波による非自己維持放電プラズマの生成法を研究する.非自己維持放電プラズマは,放電電力の多くを窒素解離の活性化エネルギー低減に寄与できるとされる振動励起窒素生成に利用できる可能性があり,電力効率の高い窒素固定の鍵となる可能性がある.さらに,大気圧下に近い高圧下での過電圧生成電離波は空間一様な電離に寄与できると考えており,反応体積を確保した実用的な窒素固定実現に向け重要である.
今年度は特に非自己維持放電プラズマの生成条件を詳細に検討し,高振動励起窒素生成とその観測技術の向上に注力した.その結果,非自己維持放電用の直流電圧の重畳印加により,発光分光法から回転温度が100K以下の上昇の時,ラマン散乱計測から1000K程度の振動温度上昇が得られる条件が判明した.0.1気圧における非自己維持放電の各パラメータ調整の結果,重畳直流電圧の増加と共に振動温度が非線形的に上昇し,本研究の非自己維持放電プラズマを用いることで,選択的な振動励起が実現できることを実験的に示した.この結果は,活性化エネルギーの低い窒素解離反応が期待できる高振動励起窒素(v>12)の効率的生成が期待できるプラズマ源となっている可能性を示しており,効率的なプラズマ窒素固定の実現に向け有意義な進展が得られた.
過電圧電離波生成に関しては,当初の予定通り絶縁破壊の遅延制御の有効性が期待されるという知見が得られた.

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

本研究では,直流重畳による放電プラズマ中の換算電界制御により選択的振動励起の実現を目指している.当初3年間で高振動励起窒素分子(v>12)を観測し,発光分光によるガス温度計測により,振動励起の選択性示す実験計画を立てていたが,当初より早くレーザーラマン散乱・発光分光計測システムが構築でき,一年目でv=8までの振動励起窒素の観測と,回転温度計測が可能となった.このため,過電圧電離波生成後に予定していた選択的振動励起実験を実施し,非自己維持放電プラズマの生成条件を詳細に検討することで,0.1気圧において振動温度3000K程度がガス温度700K以下で実現された.さらに,非自己維持放電用の直流電圧の重畳印加により,1000K程度の振動温度上昇が観測される一方で回転温度は100K以下の上昇となる選択的振動励起が,非自己維持放電プラズマ体積内部で観測できた.これにより本研究の非自己維持放電プラズマが窒素の効率的な振動励起を実現できている可能性が実験的に示された.
さらに,非自己維持放電終了後の振動温度測定を行い,振動励起窒素の減衰緩和時間が,重畳直流電圧の有無によらず約3 msであった.このことから,非自己維持放電は振動励起において重要なエネルギー入力となる一方で,振動励起窒素の緩和に大きく影響しない可能性があるという新たな知見が得られた.
これまでに,予定していた電離波面の発光観測などが実施できる基盤が整い,電離波生成遅延が電離波面の一様性に寄与するという観測結果が得られ,過電圧生成電離波による一様電離の可能性が示されている.一方で当初予定していた,過電圧生成電離波の高繰返し生成に関しては偶発的生成に留まり,これまでのところ制御に関して重大な進展は得られていない.

今後の研究の推進方策

選択的振動励起を実験的に示した1年目の進捗状況から,特に重要と考えられる高振動励起窒素(v>12)の生成が期待される.本研究では,実用的なプラズマ源を視野に高振動励起窒素の高密度生成を目標としており,その直接観測は本研究を加速させると考えられる.そこで当初の予定を早め,感度に優れた観測器を用いて高振動励起窒素の直接観測を可能とする計測系の確立を目指す.また,現在は100マイクロ秒オーダーの時間間隔で計測しているが,今後振動温度が上昇していく過程などを詳細に計測し,さらに,現在の0.1気圧より高圧下での非自己維持放電プラズマ生成を検討し,高振動励起窒素の高密度化を実験的に探索する.
また同時に,本装置において窒素固定反応を効率よく引き起こす手法を検討するため,振動順位間のエネルギー遷移過程のモデル化を進める.これにより,直流の重畳と振動緩和の関係を検討し,振動励起窒素の生成だけでなく損失過程も考慮した非自己維持放電プラズマ生成の理解を深める.
また,1年目の進捗状況から,過電圧電離波は電離一様性の改善に一定の効果があると考えられ,特に伝搬開始制御が重要となっている.そこで,2年目では高繰返しでの安定した過電圧生成電離波の実現を目指し,過電圧生成電離波を高繰返しで制御できる放電回路機構の開発に注力する.
また,3年目に予定しているNO生成量観測は,レーザーラマン散乱分光・NOレーザー誘起蛍光・発光分光を一つの放電装置で順次計測可能にすることで実現できる.当初3年目に準備し実施する予定であったが,今年度紫外線光源の準備を進め,最終年度の速やかに開始を目指す.

  • 研究成果

    (30件)

すべて 2021 2020

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件) 学会発表 (26件) (うち国際学会 10件、 招待講演 5件) 産業財産権 (1件)

  • [雑誌論文] Portable Plasma Device for Electric N2O5 Production from Air2021

    • 著者名/発表者名
      S. Sasaki, K. Takashima, and T. Kaneko
    • 雑誌名

      Industrial & Engineering Chemistry Research

      巻: 60(1) ページ: 798-801

    • DOI

      10.1021/acs.iecr.0c04915

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Evaluation of plant stress due to plasma-generated reactive oxygen and nitrogen species using electrolyte leakage2021

    • 著者名/発表者名
      K. Takashima, A.S. bin Ahmad Nor, S. Ando, H. Takahashi, and T. Kaneko
    • 雑誌名

      Japanese Journal of Applied Physics

      巻: 60(1) ページ: 010504-1-6

    • DOI

      10.35848/1347-4065/abcf5b

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Liquid spray transport of air-plasma-generated reactive species toward plant disease management2020

    • 著者名/発表者名
      K. Takashima, Y. Hu, T. Goto, S. Sasaki, and T. Kaneko
    • 雑誌名

      Journal of Physics D: Applied Physics

      巻: 53 ページ: 354004-1-10

    • DOI

      10.1088/1361-6463/ab87bd

    • 査読あり
  • [学会発表] 高速液流導入大気圧プラズマと反応拡散モデルの併用による液相OH分布の解明2021

    • 著者名/発表者名
      武田 一希,佐々木 渉太,本田 竜介,高島 圭介,金子 俊郎
    • 学会等名
      The 38th Symposium on Plasma Processing / The 33rd Symposium on Plasma Science for Materials
    • 国際学会
  • [学会発表] 植物病害防除のための空気プラズマ生成活性種輸送の改善2021

    • 著者名/発表者名
      関根 崇文,高島 圭介,金子 俊郎
    • 学会等名
      The 38th Symposium on Plasma Processing / The 33rd Symposium on Plasma Science for Materials
    • 国際学会
  • [学会発表] Plant Pathogen Control Using Direct Spray of Solution Contacting Plasma or Plasma Effluent Gas2021

    • 著者名/発表者名
      T. Kaneko, K. Takashima, and S. Sasaki
    • 学会等名
      3rd International Workshop on Plasma Agriculture
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Investigation on Interaction of N2O5-rich Plasma Effluent Gas with Tyrosine2021

    • 著者名/発表者名
      S. Sasaki, K. Takashima, and T. Kaneko
    • 学会等名
      13th International Symposium on Advanced Plasma Science and its Applications for Nitrides and Nanomaterials 14th International Conference on Plasma-Nano Technology & Sciense
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Plasma Generated Functional Nitrogen for Material and Biological Applications2021

    • 著者名/発表者名
      T. Kaneko, S. Sasaki, and K. Takashima
    • 学会等名
      13th International Symposium on Advanced Plasma Science and its Applications for Nitrides and Nanomaterials 14th International Conference on Plasma-Nano Technology & Sciense
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Controlled Synthesis of Short-Lived Reactive Species Using Gas-Liquid Interfacial Plasmas for Sterilization and Virus Inactivation2021

    • 著者名/発表者名
      T. Kaneko, K. Takashima, S. Sasaki, S. Ando, H. Takahashi, S. Osana, and R. Nagatomi
    • 学会等名
      13th International Symposium on Advanced Plasma Science and its Applications for Nitrides and Nanomaterials 14th International Conference on Plasma-Nano Technology & Sciense
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 窒素振動励起非自己維持直流放電プラズマ中の窒素分子加熱・緩和過程2021

    • 著者名/発表者名
      國嶋 友貴,高島 圭介,金子 俊郎
    • 学会等名
      日本物理学会第76回年次大会
  • [学会発表] 非自己維持直流放電プラズマによる窒素振動励起2021

    • 著者名/発表者名
      國嶋 友貴,高島 圭介,金子 俊郎
    • 学会等名
      第68回応用物理学会春季学術講演会
  • [学会発表] 空気誘電体バリア放電プラズマによる五酸化二窒素の選択生成2021

    • 著者名/発表者名
      高島 圭介,佐々木 渉太,金子 俊郎
    • 学会等名
      第68回応用物理学会春季学術講演会
  • [学会発表] 空気プラズマを用いたアミノ酸改質における五酸化二窒素の役割2021

    • 著者名/発表者名
      佐々木 渉太,高島 圭介,金子 俊郎
    • 学会等名
      第68回応用物理学会春季学術講演会
  • [学会発表] 液相中プラズマを活用した遺伝子導入法開発に関する研究2021

    • 著者名/発表者名
      本田 竜介,佐々木 渉太,髙島 圭介,神崎 展,佐藤 岳彦,金子 俊郎
    • 学会等名
      第68回応用物理学会春季学術講演会
  • [学会発表] Elucidation on Temporal-Spatial Distribution of Liquid -phase OH Radical Using High-speed Liquid Flow Passing through Atmospheric-pressure Plasma2020

    • 著者名/発表者名
      K. Takeda, S. Sasaki, R. Honda, K. Takashima, and T. Kaneko
    • 学会等名
      2020年度電気関係学会東北支部連合大会
  • [学会発表] Liquid Droplet Transport of Air Plasma-Generated Reactive Species for Plant Disease Control2020

    • 著者名/発表者名
      T. Sekine, Y. Hu, K. Takashima, and T. Kaneko
    • 学会等名
      2020年度電気関係学会東北支部連合大会
  • [学会発表] 非自己維持直流放電による窒素振動励起プラズマの温度観測2020

    • 著者名/発表者名
      國嶋 友貴,高島 圭介,金子 俊郎
    • 学会等名
      日本物理学会2020年秋季大会
  • [学会発表] プラズマ-高速液流界面における短寿命活性種の輸送モデル2020

    • 著者名/発表者名
      金子 俊郎,羅 文承,髙島 圭介,佐々木 渉太
    • 学会等名
      日本物理学会2020年秋季大会
  • [学会発表] 液相中プラズマを活用した中分子・遺伝子の高効率導入2020

    • 著者名/発表者名
      本田 竜介,佐々木 渉太,髙島 圭介,神崎 展,佐藤 岳彦,金子 俊郎
    • 学会等名
      第81回応用物理学会秋季学術講演会
  • [学会発表] 高速液流導入大気圧プラズマが明らかにする液相OH の表面局在2020

    • 著者名/発表者名
      武田 一希,佐々木 渉太,本田 竜介,高島 圭介,金子 俊郎
    • 学会等名
      第81回応用物理学会秋季学術講演会
  • [学会発表] 高速液流-プラズマ界面における液相水酸基ラジカルの局在領域に関する積分量2020

    • 著者名/発表者名
      髙島 圭介,佐々木 渉太,金子 俊郎
    • 学会等名
      第81回応用物理学会秋季学術講演会
  • [学会発表] Afterglow Measurement of Vibrationally Excited Nitrogen in an Apparent E/N Controlled Plasma by Non-Self-Sustaining DC Discharge Plasma Source2020

    • 著者名/発表者名
      Y. Kunishima, K. Takashima, and T. Kaneko
    • 学会等名
      The 73rd Annual Gaseous Electronics Conference
    • 国際学会
  • [学会発表] Roles of Plasma-generated Reactive Species in Amino Acids Modification2020

    • 著者名/発表者名
      S. Sasaki, M. Yanagisawa, K. Takashima, and T. Kaneko
    • 学会等名
      The 73rd Annual Gaseous Electronics Conference
    • 国際学会
  • [学会発表] Gas-liquid Interfacial Plasma Using High-speed Liquid Flow for Analyzing Short-lived Reactive Species Transport2020

    • 著者名/発表者名
      T. Kaneko, K. Takeda, K. Takashima, and S. Sasaki
    • 学会等名
      The 73rd Annual Gaseous Electronics Conference
    • 国際学会
  • [学会発表] Direct spray of solution containing short-lived reactive species for plant pathogen control2020

    • 著者名/発表者名
      T. Kaneko, S. Sasaki, and K. Takashima
    • 学会等名
      4th Asia Pacific Conference on Plasma Physics
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Chemical modification of amino acids using plasma device precisely controlling reactive nitrogen species2020

    • 著者名/発表者名
      佐々木 渉太,高島 圭介,金子 俊郎
    • 学会等名
      第37回 プラズマ・核融合学会 年会
  • [学会発表] 高効率な細胞内分子導入における液相中プラズマの活用2020

    • 著者名/発表者名
      本田 竜介,佐々木 渉太,髙島 圭介,神崎 展,佐藤 岳彦,金子 俊郎
    • 学会等名
      第37回 プラズマ・核融合学会 年会
  • [学会発表] プラズマ-高速液流界面を介した短寿命活性種の生成と輸送2020

    • 著者名/発表者名
      金子 俊郎,武田 一希,高島 圭介,佐々木 渉太
    • 学会等名
      第37回 プラズマ・核融合学会 年会
  • [学会発表] 高速液流導入プラズマによる液相OHラジカル分布の推定2020

    • 著者名/発表者名
      武田 一希,佐々木 渉太,本田 竜介,高島 圭介,金子 俊郎
    • 学会等名
      第30回日本MRS年次大会
  • [産業財産権] 五酸化二窒素生成装置および五酸化二窒素生成方法2020

    • 発明者名
      金子 俊郎,高島 圭介,佐々木 渉太
    • 権利者名
      金子 俊郎,高島 圭介,佐々木 渉太
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      特願2020-134560

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公開日: 2021-12-27  

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