放電プラズマ窒素固定の研究は,無尽蔵原料と自然エネルギーで価値ある物質を創成できるため,化石燃料に依存しない持続可能な社会の実現に寄与する.本研究では,高効率なプラズマ窒素固定に重要な,窒素解離の活性化エネルギー低減に寄与できるとされる,振動励起窒素(N2(v))の高圧下での体積充填的な生成を目指し,独自の過電圧電離波による非自己維持放電プラズマ生成を研究してきた. 今年度,レーザーラマン分光法の観測能力向上により振動励起準位v=13までの観測に成功し重要な目標を達成した.さらに,窒素プラズマ中の換算電界制御の効果として,回転温度上昇を100K程度に抑止しつつ高振動準位のN2(v)を放電体積中心で選択的に生成できることを実証した.窒素固定反応に直接寄与するとされ高振動励起窒素の放電体積中心での観測は,窒素固定反応の直接的な知見構築を可能とするため,これら成果は放電プラズマ窒素固定を目的とする本研究の最も重要なマイルストーンの達成と考えている.さらに,振動緩和モデルと流体輸送モデルを構築することにより,N2(v)の放電部下流への輸送過程への洞察が得られ,窒素固定反応炉を構築する上で重要な知見が得られた.これは,本研究の非自己維持直流放電プラズマが,N2(v)の生成・輸送モデルの構築・検証が可能なプラットフォームとなることを示す結果と考えており,今後の窒素固定研究において重要な基盤となる成果も得られた. 過電圧電離波生成による高圧下でのN2(v)生成への明確な寄与を確認出来なかったが,新たに60kHz程度の高電圧交流パルス放電システムを構築し,大気圧下での過電圧電離による放電体積増大を実現すると同時に,液体の水を直接利用したアンモニア生成が観測された.これは大気圧下で多様な窒素化合物生成が電気制御できる可能性を示しており,プラズマ窒素固定の新たな方向性を与える知見と考えている.
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