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2020 年度 実績報告書

安全・安心な物質とプロセスで合成可能な新規金属酸窒化物系無機顔料の開発

研究課題

研究課題/領域番号 20H02439
研究機関広島大学

研究代表者

片桐 清文  広島大学, 先進理工系科学研究科(工), 教授 (30432248)

研究分担者 増井 敏行  鳥取大学, 工学研究科, 教授 (00304006)
樽谷 直紀  広島大学, 先進理工系科学研究科(工), 助教 (60806199)
研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2023-03-31
キーワード複合アニオン化合物 / 金属酸窒化物 / 無機顔料 / 色材 / 固体窒素源
研究実績の概要

無機顔料において、有害元素を含む従来型の材料から、安全な物質とプロセスで合成された材料への転換を求める機運が高まっている。金属酸窒化物材料は、窒素がアニオンサイトに入ることでバンドギャップが狭小化し、可視光を吸収できるようになることで呈色する。カチオンサイトに入る金属元素には毒性のない元素を選択できることから、金属酸窒化物は安全な無機顔料の有力な候補として期待されている。しかし、その合成時に毒性の高いアンモニアガスが必要である点で解決すべき課題が存在する。そこで本研究課題では、研究代表者が開発した固体窒素源による金属酸窒化物合成法を活用し、さらに、カチオンとアニオンの組成などを制御することで安全な物質とプロセスで多彩な色を発現する新規金属酸窒化物系無機顔料の開発を目的としている。
初年度である2020年度は、固体窒素源として尿素を用い、様々なペロブスカイト型酸窒化物系材料の合成を試みた。その結果、これまでに合成に成功しているLaTiO2Nに加え、SrNbO2NならびにSrTaO2Nを単相で合成することに成功した。さらに、Sr-Ta系では、合成時に添加する尿素の量を調整することでSrTaO2NとSr1.4Ta0.6O2.9の固溶体をそのO/N比を制御して合成できることも明らかにした。得られた固溶体の色彩評価を行ったところ、固溶体のアニオンサイトにおける窒素含有量の変化に応じてバンドギャップの大きさが変わり、結果として、試料の色彩を黄色から茶色の間で自在にチューニング可能であることが分かった。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

年度当初に設定した目標通り、固体窒素源として尿素を用いた手法でペロブスカイト型酸窒化物材料として新たにSrNbO2NならびにSrTaO2Nの合成を達成できた。
また、合成時に添加する固体窒素源の量を変化させると、ペロブスカイト型構造を維持しつつ、酸窒化物と酸化物の固溶体となり、アニオンサイトにおけるO/N比が調整できることも発見した。このようなO/N比の制御は、従来のペロブスカイト型酸窒化物の合成法であるアンモニア雰囲気での焼成では困難なものであり、本手法が安全なプロセスという点以外にも従来法と比して優位性を有することを示すものである。
さらに、無機顔料への応用を見据えると、固溶体におけるO/N比の制御によって、試料の色調を自在に変化させることが可能であり、所望の色を再現性よく得る合成法となりうることが明らかになりつつある。
よって、本研究課題は、当初の計画以上に進展していると判断している。

今後の研究の推進方策

これまでにLaTiO2N、SrNbO2N、SrTaO2Nなど様々なペロブスカイト型金属酸窒化物を尿素を固体窒素源として用いて合成できることを明らかにしている。今後は、同型の結晶構造を有するSrTiO3などのペロブスカイト型酸化物とこれらのペロブスカイト型酸窒化物との固溶体を合成し、積極的にアニオンサイトにおけるO/N比をチューニングすることで得られる材料のバンドギャップの大きさを変化させ、その色彩を制御することを試みていく予定である。
さらに、得られた酸窒化物の色材としての各種評価も進めていく。具体的には、耐熱性、耐酸性、耐アルカリ性の試験などを実施していく。

  • 研究成果

    (18件)

すべて 2022 2021 2020 その他

すべて 雑誌論文 (5件) (うち査読あり 4件、 オープンアクセス 3件) 学会発表 (9件) (うち国際学会 2件) 図書 (1件) 備考 (2件) 産業財産権 (1件)

  • [雑誌論文] Environmentally Benign Synthesis and Color Tuning of Strontium-Tantalum Perovskite Oxynitride and Its Solid Solutions2021

    • 著者名/発表者名
      Sakata Takuya、Yoshiyuki Risa、Okada Ryoki、Urushidani Sohta、Tarutani Naoki、Katagiri Kiyofumi、Inumaru Kei、Koyama Kyohei、Masubuchi Yuji
    • 雑誌名

      Inorganic Chemistry

      巻: 60 ページ: 4852~4859

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.0c03758

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] 安全・サステナブルな材料とプロセスで創る新規無機系色材2021

    • 著者名/発表者名
      片桐 清文
    • 雑誌名

      Journal of the Society of Inorganic Materials, Japan

      巻: 28 ページ: 32~39

    • 査読あり
  • [雑誌論文] 電気泳動堆積法による粒子集積コーティング膜の作製と構造発色性材料への展開2021

    • 著者名/発表者名
      樽谷 直紀、坂田 拓也、片桐 清文
    • 雑誌名

      塗装工学

      巻: 56 ページ: 60~70

  • [雑誌論文] Robust Structurally Colored Coatings Composed of Colloidal Arrays Prepared by the Cathodic Electrophoretic Deposition Method with Metal Cation Additives2020

    • 著者名/発表者名
      Katagiri Kiyofumi、Uemura Kensuke、Uesugi Ryo、Tarutani Naoki、Inumaru Kei、Uchikoshi Tetsuo、Seki Takahiro、Takeoka Yukikazu
    • 雑誌名

      ACS Applied Materials & Interfaces

      巻: 12 ページ: 40768~40777

    • DOI

      10.1021/acsami.0c10588

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] 「ロバスト」な微粒子集積型構造発色性コーティング2020

    • 著者名/発表者名
      片桐 清文
    • 雑誌名

      日本化学会研究会「低次元系光機能材料研究会」ニュースレター

      巻: 22 ページ: 2~7

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] Synthesis and assembly of metal hydroxide salt monolayer nanoparticles towards improved electrochemical catalytic performance2022

    • 著者名/発表者名
      Naoki Tarutani, Sota Kimura, Yuka Hiragi, Kiyofumi Katagiri, Kei Inumaru
    • 学会等名
      Seventh International Conference on Multifunctional, Hybrid and Nanomaterials
    • 国際学会
  • [学会発表] Colloidal assemblies as bioinspired structurally colored materials with high mechanical- and thermal-stabilities2022

    • 著者名/発表者名
      Kiyofumi Katagiri, Takahiro Yamanaka, Yuta Nakatani, Naoki Tarutani, Kei Inumaru, Yukikazu Takeoka
    • 学会等名
      Seventh International Conference on Multifunctional, Hybrid and Nanomaterials
    • 国際学会
  • [学会発表] DAC 用吸着剤としてのLDH ナノ粒子の合成とCO2 吸着特性2021

    • 著者名/発表者名
      松田 海斗・樽谷 直樹・片桐 清文・犬丸 啓
    • 学会等名
      日本セラミックス協会2021年年会
  • [学会発表] 尿素を用いたペロブスカイト型金属酸窒化物CaTaO2N のアンモニアフリー合成と色彩特性評価2021

    • 著者名/発表者名
      坂田 拓也・漆谷 想太・樽谷 直紀・片桐 清文・犬丸 啓
    • 学会等名
      日本セラミックス協会2021年年会
  • [学会発表] 固体窒素源を用いたSr-Ta 系酸窒化物の合成とその窒化メカニズムの解明2021

    • 著者名/発表者名
      木下 祐輝・樽谷 直紀・片桐 清文・犬丸 啓
    • 学会等名
      日本セラミックス協会2021年年会
  • [学会発表] 固体窒素源を用いたSr-Ti-Ta 系酸窒化物の合成:焼成環境が色彩に与える影響2021

    • 著者名/発表者名
      漆谷 想太・吉行 里紗・坂田 拓也・樽谷直紀・片桐 清文・犬丸 啓
    • 学会等名
      日本セラミックス協会2021年年会
  • [学会発表] 有機-無機ハイブリッド水酸化物ナノ粒子の粒子間結合を利用した熱安定なメソポーラス構造の構築2021

    • 著者名/発表者名
      樽谷 直紀・片桐 清文・犬丸 啓・石垣 隆正
    • 学会等名
      日本セラミックス協会2021年年会
  • [学会発表] 不均一な化学組成を持ったNb-Ti 系酸化物のメカノケミカル合成と光触媒活性の評価2021

    • 著者名/発表者名
      樽谷 直紀・片桐 清文・犬丸 啓・加藤 龍磨・石垣 隆正
    • 学会等名
      日本セラミックス協会2021年年会
  • [学会発表] Mg-Al層状複水酸化物ナノ粒子のCO2 放出挙動に与える組成と化学修飾の効果2020

    • 著者名/発表者名
      福﨑亮太・川下実央・樽谷直紀・片桐清文・犬丸啓
    • 学会等名
      第126回触媒討論会
  • [図書] Bioceramics From Macro to Nanoscale(分担執筆)2021

    • 著者名/発表者名
      Kiyofumi Katagiri
    • 総ページ数
      23
    • 出版者
      Elsevier
    • ISBN
      978-0-08-102999-2
  • [備考] 安心・安全な素材とプロセスで酸素/窒素比を制御した金属酸窒化物の合成法を開発

    • URL

      https://www.hiroshima-u.ac.jp/system/files/159179/20210225_pr01.pdf

  • [備考] 安心・安全な素材とプロセスで酸素/窒素比を制御した金属酸窒化物の合成法を開発~

    • URL

      https://www.hiroshima-u.ac.jp/news/63329

  • [産業財産権] 造色粒子及び構造色粒子を含む構造色顔料2021

    • 発明者名
      山中陵弘・樽谷直紀・片桐清文・荒井雄介・金賢枝ほか
    • 権利者名
      AGC株式会社
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      特願2021-130186

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公開日: 2023-12-25  

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