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2022 年度 実績報告書

元素徐放型高密着バイオアクティブコーティングによるインプラントへの機能付与

研究課題

研究課題/領域番号 20H02448
研究機関東北大学

研究代表者

上田 恭介  東北大学, 工学研究科, 准教授 (40507901)

研究分担者 成島 尚之  東北大学, 工学研究科, 教授 (20198394)
李 誠鎬  国立研究開発法人産業技術総合研究所, 材料・化学領域, 主任研究員 (20850001)
小笠原 康悦  東北大学, 加齢医学研究所, 教授 (30323603)
金高 弘恭  東北大学, 歯学研究科, 教授 (50292222)
研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2024-03-31
キーワード生体活性ガラス / ゾルゲル法 / ディップコーティング法 / スパッタリング法 / 溶解性 / 抗菌性
研究実績の概要

チタン製歯科インプラントの骨との迅速かつ強固な結合およびインプラント周囲炎予防を目的として、抗菌性元素含有生体内溶解性バイオアクティブガラスコーティングを試みた。コーティング膜として、骨適合性と生体内溶解性を有するSi-Ca-P-O系生体活性ガラスをベースとし、抗菌性元素(X=Ag, Cu, Zn)および溶解性制御元素(Ta)を添加したSi-Ca-P-O-Ta-X系生体活性ガラスに着目した。
コーティング膜組成決定のために、ゾルゲル法にて元素添加生体活性ガラス粉末を合成した。ゾルゲル法による生体活性ガラスへのTa添加方法を確立し、Agとの共添加ガラス作製可能組成を明らかした。
コーティングプロセスとしては、ゾルゲル・ディップコーティング法を用いた。本プロセスは安価で簡便にガラスやセラミックスコーティング膜を作製できるものの、基板との密着力が低いことが知られている。そこで、基板であるチタンをNaOH処理により活性化し、中間層を作製することで、基板と化学的に結合した生体活性ガラスコーティング膜作製を試みた。ゾル組成、ディップコーティング条件を制御することで、膜厚1マイクロメートルのコーティング膜を作製することができた。密着力も生体用コーティング膜に必要な15 MPaを超える高さをした。一方、基板面内での膜厚不均一性、添加元素とチタン基板との反応による深さ方向の不均一性といった問題点も明らかになった。今後は、上記課題を克服するコーティングプロセスを検討し、擬似体液浸漬試験における溶解性評価および大腸菌を用いた抗菌性評価を行っていく。
スパッタリング法による生体活性ガラス膜作製についても検討し、CuおよびZn添加ガラスを作製することができた。こちらについても、擬似体液浸漬試験による抗菌性発現元素の溶解性および抗菌性を評価する。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

本年度は、ゾルゲル法による生体活性ガラス粉末の合成、ディップコーティング法およびスパッタリング法によるコーティング膜作製を検討した。
生体活性ガラス粉末の合成:60SiO2-36CaO-4P2O5 (mol%, 58S)生体活性ガラスを基本組成とし、抗菌性元素としてAgを、溶解性制御元素としてTaを添加したガラスを、ゾルゲル法により作製した。前年度の課題であった生体活性ガラスへのTa添加方法を確立することができ、Ta添加により結晶質相形成が抑制されることを明らかにした。Agとの共添加も行い、ガラス形成組成を明らかにできたことから、順調に研究は進展していると判断した。
ディップコーティング膜作製条件の検討:ガラスとして80SiO2-20CaO (mol%)にCuを添加した組成を用い、チタン基板上へのディップコーティングを試みた。NaOH溶液浸漬による活性化処理を施したチタン基板を用い、コーティング溶液組成、ディップコーティングプロセスを検討した結果、基板との高い密着力を有するコーティング膜を作製できた。添加元素であるCuの濃化や面内での不均一性等の、次の課題も明らかにすることができた。
スパッタコーティング膜作製:スパッタ法の利点である組成自由度の高さを活用し、Cu, Zn添加Ca-P-O系生体活性ガラス膜を作製することができた。

今後の研究の推進方策

ガラス組成の検討:ゾルゲル法においては、抗菌性元素Agと溶解性元素Taの共添加プロセスを確立できた。ただし、ガラス形成組成は狭いため、組成自由度、すなわち溶解性制御を上げるために、2023年度は下記の検討を行う。
ゾルゲル法による結晶化抑制にはクエン酸添加が有効であることが知られている。本研究においても、クエン酸添加によりAg, Ta共添加系についてガラス(非晶質)組成の拡大を目指す。得られたガラスの擬似体液浸漬により、ガラスの溶解性と組成の関係を明らかにする。
コーティング膜の評価:ゾルゲル・ディップコーティング法およびスパッタリング法によりチタン基板上に生体活性ガラスコーティング膜を作製する。
ゾルゲル・ディップコーティング法:基板形状、ディップコーティングプロセス等を検討し、均一性の高いコーティング膜を作製する。均一な膜が得られれば、擬似体液浸漬試験による溶解性評価、大腸菌を用いた抗菌性評価を行うことが可能となる。
スパッタリング法:スパッタリング法は組成の自由度が高いことから、Ca/P比やCu, Zn添加量を変化させたガラス膜を作製する。得られた膜の溶解性・抗菌性評価を行う。
研究最終年度であるため、これまでの成果を国際学会で発表し、論文にもまとめる。

  • 研究成果

    (24件)

すべて 2023 2022 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (7件) (うち国際共著 2件、 査読あり 7件) 学会発表 (14件) (うち国際学会 2件、 招待講演 2件) 図書 (2件)

  • [国際共同研究] Imperial College London(英国)

    • 国名
      英国
    • 外国機関名
      Imperial College London
  • [雑誌論文] Effect of Niobium and Oxygen Contents on Microstructure and Mechanical Properties of α+β-Type Ti-(5-25)Nb-(0.5-1)O (mass%) Alloys for Biomedical Applications2023

    • 著者名/発表者名
      Ueda Kyosuke、Omiya Masahito、Kato Kotaro、Kanetaka Hiroyasu、Narushima Takayuki
    • 雑誌名

      MATERIALS TRANSACTIONS

      巻: 64 ページ: 138~146

    • DOI

      10.2320/matertrans.MT-MLA2022020

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Antibacterial Properties of TiO2 Layers Formed by Au-Sputtering and Thermal Oxidation of Titanium under Visible Light2023

    • 著者名/発表者名
      Ueda Takatoshi、Koizumi Ryusuke、Ueda Kyosuke、Ito Koyu、Ogasawara Kouetsu、Kanetaka Hiroyasu、Narushima Takayuki
    • 雑誌名

      MATERIALS TRANSACTIONS

      巻: 64 ページ: 155~164

    • DOI

      10.2320/matertrans.MT-MLA2022006

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Electronic structure analysis of light-element-doped anatase TiO2 using all-electron GW approach2023

    • 著者名/発表者名
      Ishikawa Takashi、Sahara Ryoji、Ohno Kaoru、Ueda Kyosuke、Narushima Takayuki
    • 雑誌名

      Computational Materials Science

      巻: 220 ページ: 112059~112059

    • DOI

      10.1016/j.commatsci.2023.112059

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Electronegativity Difference as a Descriptor for the Oxidation-Inhibiting Effect of the Alloying Element during the Early Stages of Titanium Oxidation2022

    • 著者名/発表者名
      Kohli Kanika、Bhattacharya Somesh Kr.、Ueda Kyosuke、Narushima Takayuki、Sahara Ryoji、Ghosh Prasenjit
    • 雑誌名

      Langmuir

      巻: 38 ページ: 1448~1457

    • DOI

      10.1021/acs.langmuir.1c02633

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Analysis of the Oxidation and Nitridation of Ti-17 (Ti-5Al-2Sn-2Zr-4Mo-4Cr) Alloys with Added Si under Atmospheric Heating2022

    • 著者名/発表者名
      Narushima Takayuki、Suzuki Satoshi、Ueda Kyosuke、Bhattacharya Somesh Kr.、Sahara Ryoji
    • 雑誌名

      ISIJ International

      巻: 62 ページ: 1512~1521

    • DOI

      10.2355/isijinternational.ISIJINT-2022-053

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Flexible and Tough Superelastic Co-Cr Alloys for Biomedical Applications2022

    • 著者名/発表者名
      Odaira Takumi、Xu Sheng、Hirata Kenji、Xu Xiao、Omori Toshihiro、Ueki Kosuke、Ueda Kyosuke、Narushima Takayuki、Nagasako Makoto、Harjo Stefanus、Kawasaki Takuro、Bodnarova Lucie、Sedlak Petr、Seiner Hanus、Kainuma Ryosuke
    • 雑誌名

      Advanced Materials

      巻: 34 ページ: 2202305~2202305

    • DOI

      10.1002/adma.202202305

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Amorphous Calcium Phosphate Coatings2022

    • 著者名/発表者名
      Ueda Kyosuke、Narushima Takayuki
    • 雑誌名

      Phosphate and borate bioactive glasses

      巻: 0 ページ: 114~133

    • DOI

      10.1039/9781839164750-00114

    • 査読あり
  • [学会発表] 新型コロナウイルススパイクタンパク質の不活化評価法の確立2023

    • 著者名/発表者名
      古泉隆佑、井越翔太、上田恭介、伊藤甲雄、小笠原康悦、成島尚之
    • 学会等名
      日本金属学会2023年春期(第172回)講演大会
  • [学会発表] 計算材料科学によるチタン表面酸化に及ぼす合金元素の影響評価2023

    • 著者名/発表者名
      佐原亮二、K. Kohli、S. Kr. Bhattacharya、P. Ghosh、上田恭介、成島尚之
    • 学会等名
      日本金属学会2023年春期(第172回)講演大会
  • [学会発表] NaOH処理チタン表面へのゾルゲル・ディップ法による生体活性ガラス膜コーティング2023

    • 著者名/発表者名
      上田恭介、Alexander M. Samuel、Julian Jones、成島尚之
    • 学会等名
      日本金属学会2023年春期(第172回)講演大会
  • [学会発表] 二段階熱酸化法による炭素・窒素共添加TiO2膜の作製および可視光照射下における抗菌性評価2023

    • 著者名/発表者名
      上田恭介、古泉隆佑、伊藤甲雄、小笠原康悦、金髙弘恭、目代貴之、成島尚之
    • 学会等名
      国際・産学連携インヴァースイノベーション材料創出プロジェクト-DEJI?MAプロジェクト-Design & Engineering by Joint Inverse Innovation for Materials Architecture(6大学連携プロジェクト)第1回公開討論会
  • [学会発表] TiO2膜の光触媒活性を利用したチタン表面の抗菌機能化2022

    • 著者名/発表者名
      成島 尚之
    • 学会等名
      日本金属学会2022年秋期(第171回)講演大会
    • 招待講演
  • [学会発表] 酸素に着目したチタンの低コスト・高機能化2022

    • 著者名/発表者名
      上田 恭介
    • 学会等名
      第2回日本チタン学会講演大会(2022年度)
    • 招待講演
  • [学会発表] Effect of carbon contents on the microstructure of Co-Cr-W-Ni alloys for stent applications2022

    • 著者名/発表者名
      Kyosuke Ueda, Sukma Suci Friandani, Takayuki Narushima
    • 学会等名
      Interface Summer Seminar 2022, The 17th International Workshop on Biomaterials in Interface Science
    • 国際学会
  • [学会発表] Microstructures of carbon-added Co-Cr-W-Ni alloys for stent application2022

    • 著者名/発表者名
      Sukma Suci Friandani, Kyosuke Ueda, Takayuki Narushima
    • 学会等名
      The 6th Symposium for the Core Research Clusters for Materials Science and Spintronics, and the 5th Symposium on International Joint Graduate Program in Materials Science
    • 国際学会
  • [学会発表] 二段階熱酸化法によりチタン合金上に作製した可視光応答型炭素含有アナターゼ型TiO2膜の抗菌性評価2022

    • 著者名/発表者名
      上田恭介、成島尚之
    • 学会等名
      令和4年度第79回日本歯科理工学会学術講演会
  • [学会発表] 光触媒活性TiO2膜の抗菌性に及ぼす可視光照射条件の影響2022

    • 著者名/発表者名
      古泉隆佑、上田恭介、伊藤甲雄、小笠原康悦、成島尚之
    • 学会等名
      日本金属学会2022年秋期(第171回)講演大会
  • [学会発表] 全電子混合基底法GW計算による軽元素添加TiO2の電子状態計算2022

    • 著者名/発表者名
      佐原亮二、石川立、大野かおる、上田恭介、成島尚之
    • 学会等名
      日本金属学会2022年秋期(第171回)講演大会
  • [学会発表] 希土類元素添加によるNiTiの非金属介在物制御2022

    • 著者名/発表者名
      上田恭介、柴﨑大侑、山下史祥、成島尚之
    • 学会等名
      日本金属学会2022年秋期(第171回)講演大会
  • [学会発表] Preparation of bioactive glass layers on NaOH-treated Ti substrates via sol-gel dip coating method2022

    • 著者名/発表者名
      Alexander Samuel, Kyosuke Ueda, Takayuki Narushima
    • 学会等名
      2022年度東北大学金属材料研究所共同研究ワークショップ・日本バイオマテリアル学会東北ブロック講演会「臨床応用へ向けたバイオマテリアルサイエンス」
  • [学会発表] 新型コロナウイルススパイクタンパク質の定量方法確立2022

    • 著者名/発表者名
      井越翔太、古泉隆佑、上田恭介、伊藤甲雄、小笠原康悦、成島尚之
    • 学会等名
      2022年度東北大学金属材料研究所共同研究ワークショップ・日本バイオマテリアル学会東北ブロック講演会「臨床応用へ向けたバイオマテリアルサイエンス」
  • [図書] チタンの基礎と応用2023

    • 著者名/発表者名
      新家光雄、池田勝彦、成島尚之、中野貴由、細田秀樹
    • 総ページ数
      464
    • 出版者
      内田老鶴圃
    • ISBN
      978-4-7536-5112-2
  • [図書] 製品利用に向けたバイオマテリアル開発の基本事項と注意点―材料の特徴・材料劣化・表面解析・安全性試験・ニーズ収集―2022

    • 著者名/発表者名
      塙 隆夫、菊池 正紀、田中 賢
    • 総ページ数
      306
    • 出版者
      情報機構
    • ISBN
      978-4-86502-236-0

URL: 

公開日: 2023-12-25  

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