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カルボン酸の水素化によるアルコールへの選択的変換は、有用化学品であるアルコール合成のための重要な反応であり、また、カルボニル基の中でもカルボキシ基の反応性は低く水素化が難しいことから、学術的観点からも重要性が高い反応である。従って、高度な不均一系触媒の設計が求められている。既存の触媒系は、低活性、厳しい反応条件、貴金属やレアメタルの使用などの問題を抱えている。そこで本研究では、安価な金属を主活性種とした新規なカルボン酸水素化用固体触媒の開発を目指した。
昨年度の研究から、FeOxを金属種とした触媒がカルボン酸の水素化反応に有効であることを見出している。特に、第二金属としてRuを組み合わせた触媒系FeOx-Ru/SiO2触媒がカルボン酸の水素化に140℃といった低温条件において、高活性、高選択性を示すことを明らかにした。オクタン酸の水素化によるアルコール合成をモデル反応として用い、Ru担持量、Fe/Ruモル比、基質濃度依存性、水素圧力依存性、時間依存性などを検討した結果、Fe/Ru モル比0.4の触媒が有効であり、96%の収率で目的のオクタノールを得ることに成功した。また、再利用実験の結果、再利用性の高い触媒であることを確認した。さらに、他のカルボン酸にも適用可能であることを明らかにした。反応ルート解析から、エステル生成経由ではなく、アルデヒドを経由してアルコールに変換されていることがわかった。
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