| 研究課題/領域番号 |
20H02521
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| 研究機関 | 東京大学 |
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研究代表者 |
菊地 隆司 東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 准教授 (40325486)
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| 研究分担者 |
久保田 純 福岡大学, 工学部, 教授 (50272711)
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| 研究期間 (年度) |
2020-04-01 – 2023-03-31
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| キーワード | アンモニア / 電解合成 / プロトン伝導体 / 赤外分光 / 鉄触媒 / 固体リン酸塩電解質 / バリウムジルコネート |
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| 研究実績の概要 |
本年度は、Fe/バリウムジルコネート（BZY）系のアンモニア合成電極触媒による220℃におけるアンモニア電解合成の検討を行った。リン酸塩複合体電解質を用いて、Fe/BZYをカソード（アンモニア生成極）として用いた場合に、電圧印加により220℃常圧でのアンモニアの合成が確認された。アノード側にH2を供給したプロトンポンプ型の条件ではアンモニア合成活性が高かったのに対し、水蒸気をアノード側に供給した場合には、アンモニア合成活性が低下することが確認された。この要因の一つとして、カソード触媒のFeが水蒸気により酸化されたことが考えられたため、Fe/BZYにRuを添加することでFeの酸化劣化抑制を検討した。この結果Feの金属状態が保たれるようになり、アンモニア合成活性が維持された。このほかに、アノード側では電極触媒Pt/Cの炭素質が酸化劣化することで、性能低下することが分かり、Ptメッシュを用いて炭素質の酸化劣化を避けることで、水蒸気をプロトン源とした際にも、安定した電解合成が行えることを明らかにした。
分極状態で電極表面の測定が行える光学セルを開発し、電極表面吸着種のin-situ赤外分光によりアンモニア電解合成における反応過程の解明を研究目的としており、本年度は光学セルの開発を行った。新規に導入した光学セルに電解セルをセットし、水素窒素混合ガス流通下で電圧を印加できるように、光学セルのセットアップを行った。赤外光の光路を調整することで、電極表面吸着種のその場分光ができるめどを立てた。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
研究計画では赤外分光法を用いた、電極表面上の反応中間体の検出のための予備検討までを、初年度の実施項目としていた。使用を予定していた赤外分光装置の光源やミラー類を更新する必要があることがわかり、赤外分光実験のほうは十分に予備検討が行えないという状態であったが、アンモニア電解合成の実験では、水蒸気を水素源とした際の課題を抽出し、解決策を見つけることができ、次年度以降の安定な試験実施に寄与する成果を得た。特に、水蒸気をプロトン源とした場合のアノードの劣化については、220℃での水蒸気電解による水素製造に対して、大きく貢献するデータが得られ、著名な学術誌での論文発表となった。
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| 今後の研究の推進方策 |
開発中の光学セルによる電極表面吸着種のin-situ赤外分光法は、電圧印加をすることで赤外スペクトルに変化が現れるところまで、検討を進めることができた。信号のS/N比を向上させて、電圧印加によりどのように窒素還元が進行するのかを、次年度の検討で明らかにする予定である。
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