研究課題
我々は，Ru/Ba0.1La0.45Ce0.45O2が低温・低圧の温和な条件でのアンモニア合成で極めて高い活性を示すことを見出した．この触媒では，高温水素処理中に，希土類酸化物とアルカリ土類金属酸化物が移動しナノフラクションとしてRuナノ粒子に堆積する現象により高活性が発現することを見出している．本研究では，この現象の学理解明に取り組み，以下の研究成果を得た．今年度は，In-situ TEMにより，水素還元時の構造変化を追跡することを試みた．その結果，水素分圧や電子線の照射条件が触媒の形態変化に大きな影響を与えるという知見が得られた．今後は，分析装置を変え，水素分圧を実際の反応前処理の還元条件に近づけるとともに，観察条件を最適化することで，Ru表面に集積するナノフラクションの形成過程を明らかにできると期待される．また，XAFS測定の結果により，希土類の種類によってはBaとの複合酸化物が形成することが示唆された．この結果はXRD測定の結果とも一致している．さらに，STEM観察の結果と合わせることで複合酸化物の有無が，ナノフラクションの構造に大きな影響を影響を及ぼすることも分かった．これらの構造の違いが，触媒活性に影響を与えることも明らかとなった．さらに，RuをCoに変え，担体組成の影響を検討したところ，Ruと類似した傾向が見られた．しかしながら，複合酸化物の形成が，Ru触媒よりも活性に大きな影響を及ぼすことが示唆された．なお，この触媒は水素被毒を受けないため，350℃で昇圧すると，ベンチマークのRu触媒よりも高活性を示すことが明らかとなった．本研究で得られた知見を利用することで，今後，HB法よりも遥かに温和な条件で高活性を示すアンモニア合成触媒が開発できると期待している．
令和4年度が最終年度であるため、記入しない。
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ACS Omega
巻: 0 ページ: 24452-24460
10.1021/acsomega.2c01973
