研究課題
本研究では、まず複数の有機分子により階層的に巨大な超分子複合体を作成する。さらに超分子複合体を自律的に組み上げることによって、デザイン可能なナノ空間を有する超分子多孔性物質を構築する。このような多孔性物質のナノ空間表面を化学修飾し、触媒金属を配位することで精緻にコントロールされた反応場を創出し、物理刺激(光、熱)を印加することにより高度に制御された超分子ナノリアクターを創製することを目的とする。第3年度も設計指針通り、酸塩基反応によって複数種からなる巨大な超分子複合体を作成し、階層的にそれらを集積させ、触媒金属を担持させることによって一連の触媒機能性多孔質有機塩の構築を確立することを目指した。一方で多孔質構造の空間表面修飾を目的として、嵩高いアミンであるトリフェニルメチルアミンに様々な元素や置換基を導入し、それらを空間表面に露出させることで、空間環境の制御を試みた。テトラスルホビフェニルメタンとの組み合わせにおいては、置換した元素に応じてガス吸着特性を大きく変化させることに成功した。このようなガス吸着特性の変化と選択性をセンシング材料へと応用した。発光性を有する多孔質構造を構築し、空孔サイズを制御することにより、アンモニアに対してppbオーダーで選択的に検知できる高性能、高感度センシングデバイスを創成することができた。このセンシングデバイスは、一般的な半導体センサーでは見分けがつかないメチルアミンに対しても、空孔による分子ふるい効果によって極めて高選択的に検知することが可能である。
2: おおむね順調に進展している
リアクターに用いる多孔質構造の、形状や大きさ、表面環境の制御に成功している。一方で、触媒金属の担持にも成功しており、今後それらの組み合わせによりナノリアクターの構築が可能であると考えられる。
これまで得られてきた知見をもとに、水素発生触媒やカップリング触媒を多孔質構造中に固定し、リサイクル可能な有機不均一触媒の構築を行う。
すべて 2023 2022 その他
すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (5件) (うち国際共著 1件、 査読あり 5件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (6件) (うち国際学会 1件)
Chemistry A European Journal
巻: 29 ページ: e202202702(1~6)
10.1002/chem.202202702
Materials Letters
巻: 327 ページ: 133054~133054
10.1016/j.matlet.2022.133054
Bulletin of the Chemical Society of Japan
巻: 95 ページ: 1178~1182
10.1246/bcsj.20220134
Angewandte Chemie International Edition
巻: 61 ページ: e202202597(1~7)
10.1002/anie.202202597
Journal of Materials Chemistry C
巻: 10 ページ: 4905~4913
10.1039/d1tc05730h