マルチスケール量子シミュレーションによる動的不均一触媒理論

2023 年度 研究成果報告書

• 研究課題/領域番号: 20H02569
• 研究種目: 基盤研究(B)
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 一般
• 審査区分: 小区分28030:ナノ材料科学関連
• 研究機関: 大阪大学
• 研究代表者: 森川 良忠 大阪大学, 大学院工学研究科, 教授 (80358184)
• 研究期間 (年度): 2020-04-01 – 2024-03-31
• キーワード: DFT / 表面 / 界面 / 触媒 / 機械学習 / 原子間力ポテンシャル / 吸着 / 反応

研究成果の概要

本研究課題では, 大規模第一原理電子状態計算手法と動的モンテ・カルロ (kMC) 法、機械学習原子間力場による分子動力学法などを組み合わせたマルチ・スケール・シミュレーションにより、メタノール合成触媒などで重要なCu表面上のステップの揺らぎ、CuZn表面合金の形成過程、COガス雰囲気下でのCu表面上でのCuクラスターの形成過程のシミュレーション、さらには自動車排ガス触媒で重要な酸化物に担持されたPdクラスターの温度と雰囲気ガスによる構造変化のシミュレーションに成功し、これらの現象の物理的要因を明らかにした。 これらは複雑な実触媒の反応機構をシミュレーションで解明する端緒となる成果である。

自由記述の分野

電子常態理論

研究成果の学術的意義や社会的意義

不均一触媒はしばしば高温、高圧の条件下で行われるため、反応中の触媒の構造や化学的状態は常に動的に変化しており、反応中の触媒の状態を観測することが重要であると認識されている。本研究では、第一原理電子状態計算手法と統計力学的手法、および、機械学習法などを組み合わせることにより、有限温度、有限圧力下にある固体表面の動的な過程のシミュレーションに成功した。これは反応中の実触媒の表面化学反応過程を解明していく上で、本研究課題で進めてきた多階層連結計算手法が極めて有用な手法となることを示す重要な結果である。