| 研究課題/領域番号 |
20H02623
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| 研究機関 | 国立研究開発法人物質・材料研究機構 |
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研究代表者 |
倉橋 光紀 国立研究開発法人物質・材料研究機構, 先端材料解析研究拠点, 主席研究員 (10354359)
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| 研究期間 (年度) |
2020-04-01 – 2024-03-31
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| キーワード | 酸素分子 / 水素分子 / 量子状態 / ステップ |
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| 研究実績の概要 |
分子の配向や内部量子状態が気体分子の表面への吸着過程に与える影響は、一部の基本分子/平坦表面の系に関して詳しく研究されてきたが、ステップ・キンク等の非平坦構造への吸着過程に関しては観測例が少なく、よく理解されていない。また、水素分子吸着に関しては、H2分子の内部量子状態を制御できる実験手法が無いため、配向や回転状態の影響は平坦表面への吸着に対しても未解明のままである。本研究では、磁場選別法により量子状態選別分子ビームを開発し、分子配向および回転・スピン状態が表面への吸着・触媒反応特性に与える影響を解明することを目的とし、(i)回転状態選別O2ビームによるステップでの配向依存O2吸着特性の研究、(ii)核スピン・回転状態選別オルトH2ビームの開発と応用を、独立したビームラインを用いて並行に進めている。計画２年目である2021年度までの研究実績は以下の通りである。(i)O2ビーム実験：0.2mm幅程度に微細化したシート状配向O2ビームの開発、試料マニピュレータXZ微動機構部のステッピングモーター駆動型への改造、六極磁子型ビームスピン検出器の開発を完了した。本装置をステップ密度に面内分布のある曲面研磨Pt(111)結晶と組み合わせ、当初計画していた配向依存O2吸着特性のステップ密度依存性測定を実現した。(ii)H2ビーム実験：核スピン偏極H2ビーム、量子化軸制御用コイル、ビーム偏極度計測用六極磁子型検出器を製作し、ビーム偏極度評価を実施した。また、散乱分子スピン計測用六極磁子を製作し、表面で回折散乱したオルトH2分子の強度測定とそのスピン偏極依存性計測に成功した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
ステップでの配向依存O2吸着特性を調べるために開発した装置系と制御プログラムは正常に動作し、申請段階で予定していたPt(111)曲面研磨面を用いた実験により、高指数面を用いた先行研究では観測できなかった現象を観測することができた。ビーム微細化に伴う信号強度低下の影響が懸念されたが、十分な信号対雑音比でデータを取得できるよう測定系を調整できることを確認した。ビーム微細化と位置微動制御機構はステップでの反応特性評価のために導入した方法論であるが、本システム利用により、10mmφ程度のサイズの試料に対して20点程度の分析点でのデータ取得が行えることが分かった。これにより、あらゆる測定を効率化できるのみならず、物性パラメータに面内分布のある様々な試料にも展開できる見通しを得た。状態選別オルト水素分子ビームについては、偏極ビーム生成・検出・量子状態制御装置に加えて、散乱分子スピン計測に必要な装置も開発することができた。
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| 今後の研究の推進方策 |
1. 微細配向O2分子ビームを用いた表面反応実験
Pt(111)曲面研磨表面を用いたステップでの配向依存O2吸着実験を触媒酸化反応に展開し、ステップが触媒酸化反応に与える影響を調べる。本実験には試料温度制御、反応生成物の計測高感度化が必要であり、これらを引き続き進める。微細配向分子ビームの位置スキャンを用いる方法論を他の系、例えば面内に膜厚分布があるWedge型試料等に応用し、本セットアップの様々な系への展開可能性も探索する。
2. 量子状態選別H2分子ビーム装置の開発と応用
核スピン・回転状態選別オルトH2分子ビームの改良と応用を今後重点的に進める。本実験に必要となる低速超音速H2ビームはこれまでノズルの窒素冷却と重原子希ガス混合により生成してきたが、clusteringによるビーム強度低下やビーム単色性が不十分である問題があった。今年度は、特に冷凍機により分子線ノズルを冷却する機構を開発し、ビーム強度と量子状態純度向上を図る。状態選別ビームエネルギーを現在の10meVから20-30meV程度に増大させるための六極磁子改造、試料冷却機構の整備も進める。これと並行してPt,Ru等の単結晶表面への状態制御したH2吸着実験の実施と装置開発へのフィードバックを行う。
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