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2022 年度 実績報告書

構造学的アプローチによる燃料デブリ固溶体の溶解挙動の解明

研究課題

研究課題/領域番号 20H02664
研究機関京都大学

研究代表者

小林 大志  京都大学, 工学研究科, 准教授 (80630269)

研究分担者 松村 大樹  国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 物質科学研究センター, 研究主幹 (30425566)
池田 篤史  国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 福島研究開発部門 福島研究開発拠点 廃炉環境国際共同研究センター, 研究主幹 (40530001)
元川 竜平  国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 物質科学研究センター, 研究主幹 (50414579)
研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2023-03-31
キーワードジルコニウム / セリウム / ウラン / 酸化物固溶体 / 水酸化物 / 粉末X線回折 / X線吸収分光
研究実績の概要

ジルコニウム-セリウム酸化物固溶体を、還元剤を含む試料溶液に浸漬させた前後の粉末X線回折パターンのリートベルト解析およびX線吸収分光の因子分析の結果を整理し、両者が整合するような説明を考えた。試料調製の際のジルコニウムとセリウムのモル比が7:3および3:7のいずれの場合も浸漬前後の固相は、固溶体の混合物であり、主成分となる固溶体の組成は変化しないが、第2成分となる固溶体では、セリウムが3価Ceイオンとして溶解することによる組成の変化が見られた。
また、前年度までのジルコニウム-セリウムに加えて、今年度はジルコニウム-ウラン系での実験を行った。4価ジルコニウムおよび4価ウランの母溶液をグローブボックス内、還元雰囲気下で所定のモル比で混合し、水酸化ナトリウム溶液を加えてpH8および12で水酸化物の共沈を調製した。25℃および70℃の条件下で1カ月間、水酸化物沈殿を振とうさせた後、固相を分取し、SPring-8のビームラインにてX線吸収分光スペクトルを測定した。得られたスペクトルからpH8では、固相はジルコニウム水酸化物と6価ウランの水酸化物(Metaschoepite)の混合物であると考えられ、ウランの4価から6価への酸化が進行し、ジルコニウムとウランそれぞれの固相を形成したことが分かった。一方、pH12では、ジルコニウム水酸化物と6価の重ウラン酸ナトリウムが固相の主成分であると考えられたが、それぞれのXANESスペクトルは、ジルコニウム水酸化物や重ウラン酸ナトリウム単体のスペクトルとは僅かに異なっており、アルカリ環境下では固溶体化が進行した可能性が考えられた。

現在までの達成度 (段落)

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

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公開日: 2023-12-25  

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