研究課題
軽水炉炉心冷却水の環境把握と制御はプラントの健全性確保に必要不可欠である。放射線照射に伴う水の改質が応力腐食割れや放射能移行に直結するが、炉心は強い放射線環境にあるため計測機器による実環境測定は困難であり、基礎科学的な知見や数値計算に基づく評価と状態予測が必要である。既往の研究から純水の放射線分解反応に関する知見は充実しつつあるが、高温高圧且つ高濃度溶質存在（海水混入）といった過酷条件下の放射線化学的知見は極めて断片的である。本研究ではそのような通常稼働時とは全く異なる冷却水環境を対象として、量子ビームを用いた反応機構解明（実験）と反応動力学計算（数値計算）を合わせて実施し、放射線分解反応を体系化することで過酷事象下の軽水炉水化学技術の学術基盤を確立する。本研究では反応機構解明のための実験体系の構築と整備を行った。放射線分解反応初期生成物は反応性が高く短寿命であり、高温高圧条件では更に高い反応性を有するため、過渡的な反応を追跡するためにはピコ秒・ナノ秒といった高時間分解能を有する計測システムが必要である。電子線型加速器施設において、Lバンドライナックおよびフェムト秒レーザを用いて、ポンププローブ方式に基づくピコ秒分解能の高時間分解分光測定系を構築し、水和電子等の短寿命なラジカル化学種をピコ秒～10マイクロ秒の幅広い時間レンジにわたり良好なS/N比で計測を行うことに成功した。照射後の最終生成物を分析するため質量検出器や液体クロマトグラフ、ガスクロマトグラフ、ナノ粒子計測装置等の測定体系も整備した。これと合わせ、放射線化学反応を体系化する反応動力学計算コードも構築した。
2: おおむね順調に進展している
放射線分解反応はピコ秒・ナノ秒といった短時間に進行するため、これを直接追跡するためのポンププローブ方式に基づく新しい高時間分解分光測定系が必要となる。従来のポンププローブ測定装置では計測可能な時間領域がナノ秒以内と狭く、測定できる現象も限られていたが、本研究において光学的ディレイによりピコ秒～10ナノ秒、さらに電気的ディレイにより10ナノ秒～10マイクロ秒まで時間スキャンを行えるようにしたことで、速い反応から遅い反応まで一連の情報を同時に得ることが可能となった。一方、照射後の最終生成物分析も重要であり、質量検出器や液体クロマトグラフ、ガスクロマトグラフ、ナノ粒子計測装置等の測定体系も整備し、水素等の計測も開始できた。更に、得られた知見を統合し放射線化学反応を体系化するための反応動力学計算コードも構築し、放射線分解反応系の解明に向け足掛かりを得ることが出来た。
構築した高速時間分解分光装置および最終生成物分析体系を駆使し、引き続き高温高圧かつ高濃度溶質存在条件において引き起こされる放射線分解反応解明を進める。重要な反応中間体（水和電子、OHラジカル、H原子）を対象に反応ダイナミクスを追跡し、収量（G値）やKineticsの基礎データを取得すると共に、これを反応動力学計算コードへ反映し、放射線分解過程に関わる重要な素反応や時間的空間的発展について詳細な検討を進める。
すべて 2022 2021
すべて 雑誌論文 (4件) (うち国際共著 2件、 査読あり 4件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (7件) (うち国際学会 2件、 招待講演 1件)
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