| 研究課題/領域番号 |
20H02668
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| 研究機関 | 九州大学 |
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研究代表者 |
稲垣 八穂広 九州大学, 工学研究院, 准教授 (80203199)
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| 研究期間 (年度) |
2020-04-01 – 2023-03-31
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| キーワード | 高レベルガラス固化体 / 超長期溶解挙動 / 基礎科学的評価 / 速度論的評価 / 地層処分 |
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| 研究実績の概要 |
本研究では「高レベルガラス固化体」の超長期にわたる放射性核種閉込め性能について、より現実的で信頼性の高い評価を行うための「科学的基礎」の確立を目的とし、模擬ガラス固化体を用いてマイクロチャネル流水試験法により超長期に対応するシリカ溶存溶液条件での溶解変質試験を実施した。
2020年度は、国際標準６成分模擬ガラス固化体（ISG: International Simple Glass）の溶解変質試験を、Si-29濃縮シリカ溶存溶液を反応溶液としてマイクロチャネル流水試験法を用いて実施し、反応溶液中の溶存Si濃度をパラメタとして溶液pH9、70℃におけるガラス溶解速度の溶存Si濃度依存性を測定評価した。その結果、溶存Si濃度のわずかな増加によりガラス溶解速度が急激に低下し、その低下の仕方は溶存Si濃度に対して直線的ではないことから、ガラス溶解速度はこれまで考えられていた非晶質シリカ（SiO2(am)）の一次溶解則に従わないことが確認され、ガラス表面変質層の形成プロセスに大きく影響されることが示唆された。
2021年度は前年度と同様のガラス溶解変質試験を、pH4およびpH7の条件で実施し、ガラス溶解速度の溶存Si濃度依存性を測定評価した。その結果、pH7の条件ではpH9の場合と同様に溶存Si濃度のわずかな増加によりガラス溶解速度が急激に低下し、非晶質シリカ（SiO2(am)）の一次溶解則に従わないことが確認され、ガラス表面変質層形成がガラス溶解速度に大きく影響することが示唆された。一方、pH4の条件ではpH7およびpH9の場合とは大きく異なり、溶存Si濃度が変化してもガラス溶解速度は大きな影響を受けずほぼ一定の値を示し、溶存Si濃度依存性が無いことが確認された。これはpH4の条件とpH7およびpH9の条件ではガラスの溶解変質機構が異なることが示唆された。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
本研究では「高レベルガラス固化体」の超長期にわたる放射性核種閉込め性能について、より現実的で信頼性の高い評価を行うための「科学的基礎」の確立を目的とし、模擬ガラス固化体を用いてマイクロチャネル流水試験法により超長期に対応するシリカ溶存溶液条件での溶解変質試験を実施する。
2020年度は、まず初めに、国際標準６成分模擬ガラス固化体（ISG: International Simple Glass）をガラス試料とし、Si-29濃縮シリカ試薬を用いて作製したシリカ溶存溶液を反応溶液としてマイクロチャネル流水試験法を用いた予備試験を行い、ガラスからのSi溶解量を元々の反応溶液中のSiと区別して測定することでガラス溶解速度を定量できることを確認した。次に環境条件パラメタとして反応溶液中の溶存Si濃度を選定し、溶液pH9、70℃においてガラス溶解速度の溶存Si濃度依存性を測定評価した。その結果、溶液pH9においては溶存Si濃度のわずかな増加によりガラス溶解速度が急激に低下することが分かり、ガラス溶解速度はSiO2(am)の単純な一次溶解則には従わないことが確認された。
2021年度は前年度と同様のガラス溶解変質試験をpH4およびpH7の条件で実施し、ガラス溶解速度の溶存Si濃度依存性を測定評価した。その結果、pH7の条件でのガラス溶解速度はpH9の場合と同様の溶存Si濃度依存性を示し、ガラス表面変質層形成がガラス溶解速度に大きく影響することが示唆された。一方、pH4の条件ではpH7およびpH9の場合とは大きく異なり、溶存Si濃度が変化してもガラス溶解速度は大きな影響を受けずほぼ一定の値を示し、溶存Si濃度依存性が無いことが確認された。このことから、pH4の条件とpH7およびpH9の条件ではガラスの溶解変質機構が大きく異なることが示唆された。
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| 今後の研究の推進方策 |
2022年度は、前年度まで実施してきたガラス溶解変質試験によるガラス溶解速度の溶存Si濃度依存性の測定評価を環境パラメタを変えて継続するとともに、表面変質層の特性や形成プロセスに着目した研究を実施する。表面変質層の観察・分析にはある程度以上の量の変質層を形成させる必要があるため、ガラス溶解変質試験の試験時間をこれまでの１０日程度から５０日以上に延長し、また、試験温度を70℃から90℃に上げることで、分析可能なガラス表面変質層を成長させ、各種の固相分析手法（SEM/EDX, XRD, etc.）を用いてその化学組成や微視的構造を半定量的に評価する。この際、試験時間もパラメタとして試験を実施する。
これらの試験で得られるガラス溶解速度に関するデータおよび表面変質層の形成・成長に関するデータの整合性を確認するとともに、ガラス溶解変質挙動の環境条件依存性に着目した速度論的評価を試みる。
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