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2021 年度 実績報告書

積極的欠陥制御による高効率・有毒・希少元素フリー薄膜太陽電池の創生

研究課題

研究課題/領域番号 20H02680
研究機関長岡技術科学大学

研究代表者

田中 久仁彦  長岡技術科学大学, 工学研究科, 教授 (30334692)

研究分担者 荒木 秀明  長岡工業高等専門学校, 物質工学科, 教授 (40342480)
研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2024-03-31
キーワード薄膜太陽電池 / 有毒元素・レアメタルフリー / 発光分光
研究実績の概要

希少・有毒元素を含まないCu2Sn1-xGexS3(CTGS)を光吸収層とする太陽電池効率改善を目標にx=0にあたるCu2SnS3(CTS)、CTGS中の欠陥を発光スペクトル観測で分析し、効率低下、効率改善に繋がる欠陥を明らかにすることを目的としている。
CTSについては高品質薄膜の詳しい検討を行った。その結果、励起子発光が3つのに分かれていること、深い発光は5つのドナーアクセプタ対(DAP)再結合発光からなることが分かった。DAPの活性化エネルギーは室温相当の26meV程度以下であり、室温でキャリア供給源になりうることが分かった。
CTGSについてはGe/IV=0.8、Ge/IV=0.2について検討を行った。Ge/IV=0.8ではCu/IV=1.85, 1.92, 2.25と化学量論比組成に近いものの分析を行った。前年度Cu/IV=1.64で観測された効率低下要因となり得る0.9-1.2 eVの深い発光はCu/IV>1.85で弱くなっておりCu欠陥寄与が明確となった。1.3-1.4 eVの浅い発光は1つの励起子と3つのDAP再結合発光からなることがわかった。DAP再結合発光の活性化エネルギーはいずれも26meV以下であり室温でキャリア供給源になりうることが分かった。また、Cu richでは発光強度が低くなっており、非放射再結合が多いかキャリアが少ないと考えられ、Cu-richで発電効率が低くなることと対応が取れた。Na添加についてはCu poorでより発電効率が高いことNa無添加で発光強度が高いことが知られていることからCu poorの試料についてのみ観測した。その結果、Na無添加とほぼ同様の結果となった。しかし、現状ではNaに特有の発光は見られなかった。Cu poor, Na添加のCu/IV=1.77, Ge/IV=0.21についてもGe/VI=0.8と同様の結果となった。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

研究計画ではCTSについては薄膜とバルクの比較を行い、効率改善のために導入・削減する欠陥を明らかにすることが、CTGSについては効率低下要因となる深い欠陥の起源を明らかにすることが目標となっている。
CTSではバルクの組成制御が難しかったことと薄膜では高品質なものが入手できたこともあり、薄膜について詳しく解析を行った。その結果、効率が低い異相を含む薄膜と高効率薄膜との違いが明らかとなり、効率改善のきっかけがつかめた。CTGSではCuが効率低下要因となる深い発光にかかわっていることが判明している。以上のことから今年度の目標を概ね達成できているといえる。
ただし、細かい組成制御が難しく、もう少し細かく組成を制御して調べていく必要がある。

今後の研究の推進方策

2022年度研究計画ではCTGSについてはバルクと薄膜の比較を行うことになっている。しかし、バルクの組成制御が難しいことがわかってきており、また、現在、薄膜の成膜環境が整ってきたことや、発電効率と物性との対応関係が判明しているCTGS薄膜をいくつか入手できたため、今年度はCTGS薄膜の発光を中心的に調べて効率低下・改善に繋がる欠陥を調べていく。バルクについては任意の組成のものが作製できた場合に発光観測を行い薄膜との比較を行う。
CTSに関しては計画書通り発光分光による薄膜のさらなる分析と、これまでの知見を基に太陽電池素子化を行い高効率化を目指していく。

  • 研究成果

    (5件)

すべて 2021

すべて 雑誌論文 (1件) (うち査読あり 1件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (4件) (うち国際学会 2件)

  • [雑誌論文] 発光分光による太陽電池光吸収層材料CuxSn1-yGeyS3の欠陥の検討2021

    • 著者名/発表者名
      阿部 司,田中 久仁彦
    • 雑誌名

      Journal of Ternary and Multinary Compound

      巻: 2021 ページ: 10-13

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] Investigation of Cu/IV ratio dependence of CuxSn1-yGeyS3 by photoluminescence observation2021

    • 著者名/発表者名
      Tsukasa Abe, Kunihiko Tanaka
    • 学会等名
      2021 International Symposium on Organic and Inorganic Electronic Materials and Related Nanotechnologies
    • 国際学会
  • [学会発表] Photoluminescence from Cu2SnS3 thin films depend on sulfurization temperature2021

    • 著者名/発表者名
      Shogo Miyagi, Kunihiko Tanaka
    • 学会等名
      2021 International Symposium on Organic and Inorganic Electronic Materials and Related Nanotechnologies
    • 国際学会
  • [学会発表] 発光分光による太陽電池光吸収層材料CuxSn1-yGeyS3の欠陥の検討2021

    • 著者名/発表者名
      阿部 司,田中 久仁彦
    • 学会等名
      多元系化合物・太陽電池研究会 年末講演会
  • [学会発表] 発光分光による異なる硫化温度で作製したCu2SnS3薄膜の評価2021

    • 著者名/発表者名
      宮城 祥吾, 田中 久仁彦, 茂田井 大輝, 大橋 亮太,渡邉 奏汰, 細川 陽子, 神保 和夫, 赤木 洋二, 荒木 秀明
    • 学会等名
      多元系化合物・太陽電池研究会 年末講演会

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公開日: 2022-12-28  

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