研究課題
本研究は疎水性表面に存在する固定化イオンが疎水性相互作用を「増強」もしくは「抑制」する調節機構を明らかにするために、固定化イオン周辺に存在する局所水和の構造・物性変化を理解することが目的である。これまで疎水性平面モデルとして分子設計が容易で定量的な議論が可能であるアルカンチオール自己組織化膜を用いた疎水性表面の調製方法を検討してきた。さらに固定化イオンとしてスルホ基の密度を変化させた表面モデルを調製し、周辺相互作用の変化を3次元走査型原子間力顕微鏡（3D-AFM）で評価してきた。今年度は疎水性相互作用に関与していると考えられる水和構造が溶液条件によってどのように変化するのか調べるために、有機溶媒ー水混合液中で固液界面の3D-AFM計測を実施した。その結果、有機溶媒中にわずかに水が存在すると固液界面に単一組成の溶媒中では可視化されない特徴的な溶媒和構造が形成されることを見いだした。混合溶媒中における溶媒和の可視化と疎水性相互作用との相関の理解が一歩前進した。さらにテトラポッド型分子間に可視化された引力分布の解析を進展させた。疎水性相互作用にもとづく分子認識空間として、相互作用力の空間分布や相互作用ポテンシャルのエネルギーランドスケープの理解を深めた。単分子スケールの3D-AFM計測で得られるエネルギー井戸深さの情報が、膨大な数の分子の平均として求まる熱量分析法である等温滴定熱測定(Isothermal Titration Calorimeter: ITC)による自由エネルギー変化とよく一致しており、3D-AFM計測による相互作用力・相互作用ポテンシャルエネルギーが分子間相互作用の定量理解に向けて手法として有用であることを実証できた。
令和5年度が最終年度であるため、記入しない。
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Colloids and Surfaces A: Physicochemical and Engineering Aspects
巻: 683 ページ: 132858～132858
10.1016/j.colsurfa.2023.132858
Carbon
巻: 218 ページ: 118689～118689
10.1016/j.carbon.2023.118689
Proceedings of the National Academy of Sciences
巻: 120 ページ: e2305125120
10.1073/pnas.2305125120
