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2021 年度 実績報告書

熱応答性分子電気化学の創成

研究課題

研究課題/領域番号 20H02714
研究機関東京大学

研究代表者

山田 鉄兵  東京大学, 大学院理学系研究科(理学部), 教授 (10404071)

研究分担者 周 泓遥  東京大学, 大学院理学系研究科(理学部), 特任助教 (20902092)
岡 弘樹  東京大学, 大学院理学系研究科(理学部), 特別研究員 (50907376)
研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2023-03-31
キーワード熱化学電池 / プロトン共役電子移動 / LCST / 電気化学ペルチェ効果
研究実績の概要

2021年度は次の4つの研究について進展があった。
第一にプロトン共役電子移動反応の温度依存性について、大きな進展があった。ルテニウムトリスビイミダゾール錯体のPCET反応を利用した熱化学電池は、酸化還元活物質の溶解度に課題があった。そこで、レドックスフロー電池に用いられるバナジウムアクア錯体を用いた熱化学電池を作成したところ、高い溶解度と高いゼーベック係数を両立し、ベンチマークとして広く用いられているフェロシアン・フェリシアンの系を凌駕する性能指数を示した。バナジウムアクア錯体については特許出願に至っている。またLCST転移によってpHを調整することの出来るpNIPAMナノゲルを用いた熱化学電池は、高いゼーベック係数を示すことを実証し、論文投稿に至った。
第二に中温域と呼ばれる100~200℃程度の領域における熱化学電池の研究に進展があった。エチレングリコールと塩化コリンからなる深共晶液体(DES)が、中温域にて安定で、フェロシアン・フェリシアンの溶液が比較的高いゼーベック係数を示すことが明らかになった。この系は、イオン液体と比較して、活物質の濃度が低い領域で良好な結果となった。本課題は2022年度の実施予定であったが、既に論文投稿に至っている。
第三に、熱化学電池の逆反応である電気化学ペルチェ素子の実証に成功した。
第四に、TRECシステムに取り組んだ。二次電池の充放電電圧の温度依存性を利用して熱電変換を行うTRECシステムは高い熱電変換効率を示すことが知られている一方、その熱起電力の起源については不明な点が多い。2021年度はリチウムイオン電池型のTRECシステムを作成し、正極の電位の温度依存性の研究の評価系を立ち上げた。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

異動やコロナ禍等の課題がある中で、上記に示すとおり多様な系について当初計画に則って研究が進捗している。
また一連の研究がまとまりつつあり、BCSJ誌に総説を投稿した。またこれらの成果を元に、学術振興会賞の受賞に至った。
得られた成果については2022年度に原著論文として出版することが求められる。

今後の研究の推進方策

2022年度は、第一に、おおよそ実証に成功した電気化学ペルチェ素子について、論文化を目指す。論文化においては、ホスト-ゲスト化学による電気化学ペルチェ効果の増強について定量的な議論を行い、電気的な包接・脱包接による熱輸送という新たな現象を実証する。
またバナジウムアクア錯体についても予備的に電気化学ペルチェ効果が見られており、こちらも論文化する。さらに、レドックスにより相転移する化合物を種々検討し、これらが電気化学ペルチェ素子として利用可能かを明らかにする。
第二に、輸送速度についての研究を展開する。熱化学電池の電解液を固体化した際には、キャリアの拡散速度が遅くなるという課題がある。そこで、固体素子を電極として用いたTRECシステムを展開する。
第三に、逆に液体素子である点を活かした効率的な熱輸送システムの構築を目指す。
これらにより温度応答性電気化学という学術分野の展開を試みる。

  • 研究成果

    (12件)

すべて 2021 その他

すべて 雑誌論文 (10件) (うち国際共著 3件、 査読あり 10件、 オープンアクセス 4件) 備考 (1件) 産業財産権 (1件)

  • [雑誌論文] Synthesis, Structure, and Photophysical Properties of Yellow-Green and Blue Photoluminescent Dinuclear and Octanuclear Copper(I) Iodide Complexes with a Disilanylene-Bridged Bispyridine Ligand2021

    • 著者名/発表者名
      Nakae Toyotaka、Miyabe Hiroto、Nishio Masaki、Yamada Teppei、Yamanoi Yoshinori
    • 雑誌名

      Molecules

      巻: 26 ページ: 6852~6852

    • DOI

      10.3390/molecules26226852

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] De Novo Synthesis of Free‐Standing Flexible 2D Intercalated Nanofilm Uniform over Tens of cm <sup>2</sup>2021

    • 著者名/発表者名
      Ravat Prince、Uchida Hikaru、Sekine Ryosuke、Kamei Ko、Yamamoto Akihisa、Konovalov Oleg、Tanaka Motomu、Yamada Teppei、Harano Koji、Nakamura Eiichi
    • 雑誌名

      Advanced Materials

      巻: - ページ: 2106465~2106465

    • DOI

      10.1002/adma.202106465

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Quasielastic neutron scattering study on proton dynamics assisted by water and ammonia molecules confined in MIL-532021

    • 著者名/発表者名
      Miyatsu Satoshi、Kofu Maiko、Shigematsu Akihito、Yamada Teppei、Kitagawa Hiroshi、Lohstroh Wiebke、Simeoni Giovanna、Tyagi Madhusudan、Yamamuro Osamu
    • 雑誌名

      Structural Dynamics

      巻: 8 ページ: 054501~054501

    • DOI

      10.1063/4.0000122

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Luminescent Behavior Elucidation of a Disilane‐Bridged D?A?D Triad Composed of Phenothiazine and Thienopyrazine2021

    • 著者名/発表者名
      Nakae Toyotaka、Nishio Masaki、Usuki Tsukasa、Ikeya Minako、Nishimoto Chika、Ito Suguru、Nishihara Hiroshi、Hattori Mineyuki、Hayashi Shigenobu、Yamada Teppei、Yamanoi Yoshinori
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie International Edition

      巻: 60 ページ: 22871~22878

    • DOI

      10.1002/anie.202108089

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Supramolecular Thermocells based on Thermo-Responsiveness of Host?Guest Chemistry2021

    • 著者名/発表者名
      Zhou Hongyao、Yamada Teppei、Kimizuka Nobuo
    • 雑誌名

      Bulletin of the Chemical Society of Japan

      巻: 5 ページ: 1525-1546

    • DOI

      10.1246/bcsj.20210061

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] High seebeck coefficient in middle-temperature thermocell with deep eutectic solvent2021

    • 著者名/発表者名
      Antariksa Naura Fakhira、Yamada Teppei、Kimizuka Nobuo
    • 雑誌名

      Scientific Reports

      巻: 11 ページ: 11929

    • DOI

      10.1038/s41598-021-91419-5

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Inversely polarized thermo-electrochemical power generation via the reaction of an organic redox couple on a TiO2/Ti mesh electrode2021

    • 著者名/発表者名
      Eguchi Hiroto、Kobayashi Takashi、Yamada Teppei、Rocabado David S. Rivera、Ishimoto Takayoshi、Yamauchi Miho
    • 雑誌名

      Scientific Reports

      巻: 11 ページ: 13929

    • DOI

      10.1038/s41598-021-93269-7

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] High Positive Seebeck Coefficient of Aqueous I<sup>?</sup>/I<sub>3</sub><sup>?</sup> Thermocells Based on Host?Guest Interactions and LCST Behavior of PEGylated α-Cyclodextrin2021

    • 著者名/発表者名
      Liang Yimin、Ka-Ho Hui Joseph、Morikawa Masa-aki、Inoue Hirotaka、Yamada Teppei、Kimizuka Nobuo
    • 雑誌名

      ACS Applied Energy Materials

      巻: 4 ページ: 5326~5331

    • DOI

      10.1021/acsaem.1c00844

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Carbonated nanohydroxyapatite from bone waste and its potential as a super adsorbent for removal of toxic ions2021

    • 著者名/発表者名
      Sekine Yurina、Nankawa Takuya、Yamada Teppei、Matsumura Daiju、Nemoto Yoshihiro、Takeguchi Masaki、Sugita Tsuyoshi、Shimoyama Iwao、Kozai Naofumi、Morooka Satoshi
    • 雑誌名

      Journal of Environmental Chemical Engineering

      巻: 9 ページ: 105114~105114

    • DOI

      10.1016/j.jece.2021.105114

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Light‐Triggered, Non‐Centrosymmetric Self‐Assembly of Aqueous Arylazopyrazoles at the Air?Water Interface and Switching of Second‐Harmonic Generation2021

    • 著者名/発表者名
      Nagai Yuki、Ishiba Keita、Yamamoto Ryosuke、Yamada Teppei、Morikawa Masa‐aki、Kimizuka Nobuo
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie International Edition

      巻: 60 ページ: 6333~6338

    • DOI

      10.1002/anie.202013650

    • 査読あり
  • [備考] 研究室ウェブページ

    • URL

      https://inorg.chem.s.u-tokyo.ac.jp/

  • [産業財産権] 熱電変換用電解液、これを備える熱電変換素子、熱化学電池、温度調節装 置、および熱電センサー2021

    • 発明者名
      周泓遙、山田鉄兵、君塚信夫、的場史憲、小林傑
    • 権利者名
      周泓遙、山田鉄兵、君塚信夫、的場史憲、小林傑
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      特願2021-163893

URL: 

公開日: 2022-12-28  

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