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2021 年度 実績報告書

生物機能を規範とした物質・エネルギー変換触媒の開発

研究課題

研究課題/領域番号 20H02752
研究機関愛知工業大学

研究代表者

増田 秀樹  愛知工業大学, 工学部, 教授 (50209441)

研究分担者 梶田 裕二  愛知工業大学, 工学部, 教授 (60397495)
小澤 智宏  名古屋工業大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (70270999)
研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2023-03-31
キーワード酸素活性化 / 窒素固定化 / 炭酸ガス固定化 / イオン液体 / 電気化学的触媒反応 / 水素生成
研究実績の概要

本研究の目的は,生体系において物質・エネルギー変換に関わる金属酵素の活性中心周辺の第一配位圏を模倣した金属錯体を合成し,さらに基質を誘導あるいは安定化するための多重相互作用反応場を第二配位圏として導入した生物摸倣型金属錯体を構築することである。そして生物系で見られる反応活性種の本質を明らかにし,触媒反応システムの創製を行う。さらに,特異なイオン液体を導入した低環境負荷物質・エネルギー変換触媒システムを構築する。具体的には、①酸素の活性化による物質・エネルギー変換触媒の開発、②常温常圧下で空中窒素からアンモニアを合成する低環境負荷アンモニア合成システムの開発、③炭酸ガス固定を触媒する金属錯体の構築、④水素生成触媒の開発、⑤不安定反応中間体を安定化し触媒的反応を促進させる反応場システムとしてイオン液体や多孔性材料を利用した特異な反応システムの構築および反応デバイスの開発を行う。今年度は、①酸素の活性化に関わる研究としてコバルト錯体を用いてその基質と活性化された酸素との反応性の確認を行った。②天然のニトロゲナーゼにも存在するVを含むクロム錯体を合成し、それによる窒素の固定化を行った。③空気中の炭酸ガスをトラップして有用物質へ変換する電極の開発を遂行した。⑤高効率な水素生成触媒にアミンが効果を発揮することを見出した。④複数種のイオン液体修飾電極を開発し、その中への触媒の担持を行った。次年度は上記①②③④の触媒の開発とその⑤で開発しているイオン液体中への担持を行い、触媒機能の向上を目指す。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

令和2年度はコロナ禍の影響をまともに受け、研究は計画通りに進めることはできなかったが、令和3年度は研究体制もほとんど元通りに回復し、倍旧の勢いで研究を推進できた。

今後の研究の推進方策

次年度はこれまでのコロナ禍で遅延した研究も復活しほぼ元通りの形で遂行できると思われるため、当初の研究計画に基づいて遂行する予定である。①酸素の活性化による物質・エネルギー変換触媒の開発、②常温常圧下で空中窒素からアンモニアを合成する低環境負荷アンモニア合成システムの開発、③炭酸ガス固定を触媒する金属錯体の構築、常温常圧下で、ヒドロゲナーゼの活性部位を模倣した水素生成触媒の開発、⑤不安定反応中間体を安定化し触媒的反応を促進させる反応場システムとして,イオン液体や多孔性材料を利用した特異な反応システムの構築および反応デバイスの開発を行う。さらに次年度は②③と同様の還元系の延長戦上にある水素生成についてもさらに挑戦できると考えている。

  • 研究成果

    (19件)

すべて 2022 2021

すべて 雑誌論文 (4件) (うち査読あり 3件) 学会発表 (15件)

  • [雑誌論文] Synthesis of 1-Silabenzo[<i>d</i>,<i>e</i>]isochromanes via Electrophilic Aromatic Substitution of Aldehydes Activated by Silylium Ion2022

    • 著者名/発表者名
      Arii Hidekazu、Nakao Kenichi、Masuda Hideki、Kawashima Takayuki
    • 雑誌名

      ACS Omega

      巻: 7 ページ: 5166~5175

    • DOI

      10.1021/acsomega.1c06228

  • [雑誌論文] Synthesis of Germacyclic Compounds by Cyclization and Annulation Reactions Utilizing <i>In Situ</i> Generated Germyl Cations2021

    • 著者名/発表者名
      Arii Hidekazu、Iwanami Yaeko、Nakane Daisuke、Masuda Hideki、Matsumoto Jin、Shiragami Tsutomu、Mochida Kunio、Kawashima Takayuki
    • 雑誌名

      Organometallics

      巻: 40 ページ: 1363~1370

    • DOI

      10.1021/acs.organomet.1c00141

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Effect of Counteranions in Electrocatalytic Hydrogen Generation Promoted by Bis(phosphinopyridyl) Ni(II) Complexes2021

    • 著者名/発表者名
      Kato Takuma、Tatematsu Ryo、Nakao Kenichi、Inomata Tomohiko、Ozawa Tomohiro、Masuda Hideki
    • 雑誌名

      Inorganic Chemistry

      巻: 60 ページ: 7670~7679

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.0c03657

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Synthesis and Physico-Chemical Properties of Homoleptic Copper(I) Complexes with Asymmetric Ligands as a DSSC Dye2021

    • 著者名/発表者名
      Inomata Tomohiko、Hatano Mayuka、Kawai Yuya、Matsunaga Ayaka、Kitagawa Takuma、Wasada-Tsutsui Yuko、Ozawa Tomohiro、Masuda Hideki
    • 雑誌名

      Molecules

      巻: 26 ページ: 6835~6835

    • DOI

      10.3390/molecules26226835

    • 査読あり
  • [学会発表] かさ高い置換基を持つトリアミドアミン配位子を用いたバナジウム窒素錯体の合成と構造2022

    • 著者名/発表者名
      小久保 佳亮、梶田 裕二、増田 秀樹
    • 学会等名
      第101回日本化学会春年会
  • [学会発表] 人工シデロフォア錯体修飾基板を用いた微生物固定化に及ぼす錯体の電荷の影響2022

    • 著者名/発表者名
      宮本 政和、猪股 智彦、小澤 智宏、増田 秀樹
    • 学会等名
      第101回日本化学会春年会
  • [学会発表] 新規イミノホスホラン型配位子を用いた遷移金属錯体による窒素分子の活性化及び触媒的アンモニア合成2022

    • 著者名/発表者名
      柳生 晋太郎、猪股 智彦、小澤 智宏、増田 秀樹
    • 学会等名
      第101回日本化学会春年会
  • [学会発表] 光による窒素活性化を指向したルテニウム錯体の合成と性質2022

    • 著者名/発表者名
      仲尾 健一、猪股 智彦、小澤 智宏、増田 秀樹
    • 学会等名
      第101回日本化学会春年会
  • [学会発表] H+捕捉部位を有する Ni(II)錯体の電気化学的水素生成機構の解明2022

    • 著者名/発表者名
      加藤 匠馬、立松 涼、和佐田-筒井 祐子、猪股 智彦、小澤 智宏、増田 秀樹
    • 学会等名
      第101回日本化学会春年会
  • [学会発表] 酸素分子を酸化剤として用いた新規N3S3型Fe(III)錯体によるメタノール酸化反応2022

    • 著者名/発表者名
      中根 大輔、猪股 智彦、舩橋 靖博、小澤 智宏、増田 秀樹
    • 学会等名
      第101回日本化学会春年会
  • [学会発表] N3S2型コバルト(III)錯体のNO誘導体との反応性とキャラクタライズ2022

    • 著者名/発表者名
      服部 優里、高木 啓允、和佐田・筒井 祐子、猪股 智彦、小澤 智宏、増田 秀樹
    • 学会等名
      第101回日本化学会春年会
  • [学会発表] 三座型アルキルアミン配位子を用いた鉄錯体の酸素との反応評価2022

    • 著者名/発表者名
      五十嵐 樹、梶田 裕二、尾上 智子、壬生 攻、猪股 智彦、小澤 智宏、増田 秀樹
    • 学会等名
      第101回日本化学会春年会
  • [学会発表] メタンチオール SAMs 銅電極での CO2 電気化学還元反応の解析2021

    • 著者名/発表者名
      飯島剛, 猪股智彦, 増田秀樹
    • 学会等名
      第19回ナノ学会
  • [学会発表] Electrochemical Hydrogen Production by N2P2-type Ni (II) Complex with Proton Transfer Site and Its Counterion Effect2021

    • 著者名/発表者名
      Kenichi NAKAO1, Takuma KATO1, Ryo TATEMATSU1, Tomohiko INOMATA1, Tomohiro OZAWA1, and Hideki MASUDA
    • 学会等名
      第30回金属の関与する生体関連シンポジウム
  • [学会発表] Effect of Amine Group Near Active Center for Electrochemical Hydrogen Production by N2P2-Type Ni(II) Complex Catalyst2021

    • 著者名/発表者名
      Kenichi Nakao, Takuma Kato, Ryo Tatematsu, Tomohiko Inomata, Tomohiro Ozawa, and Hideki Masuda
    • 学会等名
      第71回錯体化学会討論会
  • [学会発表] Reactivity of Iron(II) Complex with a Tridentate Alkylamine Ligand and Molecular Oxygen as an Aldehyde-Deformylating Oxygenase Model2021

    • 著者名/発表者名
      Itsuki Igarashi, Yuji Kajita, Tomohiko Onoue, Ko Mibu, Tomohiko Inomata, Tomohiro Ozawa, and Hideki Masuda
    • 学会等名
      第71回錯体化学会討論会
  • [学会発表] アルデヒド脱ホルミル化オキシゲナーゼ (ADO) モデルとしての第二級アミノ基を有する三座配位子-鉄錯体と酸素分子を用いた基質との反応2021

    • 著者名/発表者名
      五十嵐樹,梶田裕二,尾上智子,壬生 攻,猪股智彦,小澤智宏,増田秀樹
    • 学会等名
      第54回酸化反応討論会
  • [学会発表] アルデヒド脱ホルミル化オキシゲナーゼ(ADO)モデルとしての三座アルキルアミン配位子鉄(III)-酸素錯体のキャラクタリゼーション2021

    • 著者名/発表者名
      五十嵐樹・梶田裕二*・尾上智子・壬生攻・猪股智彦・小澤智宏・増田秀樹
    • 学会等名
      第52回中部化学関係学協会秋季年会
  • [学会発表] N2P2型Ni錯体による電気化学的水素生成と活性中心近傍のアミン基効果2021

    • 著者名/発表者名
      仲尾健一・加藤匠馬・立松涼・猪股智彦・小澤智宏・増田秀樹
    • 学会等名
      第52回中部化学関係学協会秋季年会

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公開日: 2022-12-28  

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