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2020 年度 実績報告書

両親媒性高分子の集合構造制御によるナノ構造材料の創出

研究課題

研究課題/領域番号 20H02787
研究機関京都大学

研究代表者

寺島 崇矢  京都大学, 工学研究科, 准教授 (70452274)

研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2023-03-31
キーワード自己組織化 / ランダム共重合体 / ミクロ相分離 / ラメラ構造 / ミセル
研究実績の概要

本研究では、一次構造が制御された両親媒性ランダム共重合体やホモポリマーを用い、この「ポリマー側鎖の自己組織化」を鍵として、固体状でのミクロ相分離や溶液中での会合構造を精密に制御する手法を開発する。R2年度(1年目)は、親水性側鎖と疎水性・結晶性側鎖をもつ両親媒性ランダム共重合体を設計し、その固体状での結晶性やミクロ相分離挙動の評価、ならびに微細ラメラ相分離構造をもつ材料創成を検討した。分子設計指針の確立のため、親水性PEG鎖(OMe末端やOH末端)と結晶性オクタデシル基をもち、主鎖構造(アクリレート型、メタクリレート型、アクリレート/メタクリレート型、アクリルアミド型)の異なるランダム共重合体を合成し、主鎖と側鎖の構造、連鎖配列、組成などの一次構造が側鎖の結晶性とミクロ相分離に与える影響を系統的に調べた。その結果、柔軟なアクリレート主鎖に結晶性オクタデシル基と偏斥力の大きな水酸基末端型PEGの組み合わせると、側鎖が効率的に相分離して5nm程度のラメラ構造を形成することが明らかとなった。本系は、ポリマーの分子量分布が相分離挙動とそのドメイン間隔に影響を与えないため、分子量分布の広いポリマーでも微細な精密ラメラ構造を構築できる特徴をもち、革新的と言える。さらに、側鎖の設計により、ドメイン間隔を0.1 nmレベルで制御できることも見出した。これらの共重合体をシリコン基板にキャストすると、PEG層とアルキル基層が基板に対して平行に交互積層化したラメラ構造を内部にもつ薄膜を形成することも見出しており、現在その構造を詳細に解析中である。類似の両親媒性ホモポリマーを用いて、水中で球状・ロッドミセルやベシクルなどのナノ構造体を構築することにも成功した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

当初、令和3年度(2年目)に予定していた両親媒性ホモポリマーの設計と合成にも成功し、これらのポリマーが単分散ミセルやロッド状ミセルを形成することもすでに見出しており、当初の計画以上に進展している。

今後の研究の推進方策

本研究は、当初の計画以上に進展しており、2年目も計画の通り推進する予定である。

  • 研究成果

    (20件)

すべて 2021 2020 その他

すべて 雑誌論文 (5件) (うち査読あり 5件) 学会発表 (14件) (うち招待講演 2件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Amphiphilic Random Cyclocopolymers as Versatile Scaffolds for Ring-Functionalized and Self-Assembled Materials2021

    • 著者名/発表者名
      Kimura Yoshihiko、Imai Sahori、Takenaka Mikihito、Terashima Takaya
    • 雑誌名

      Macromolecules

      巻: 54 ページ: 3987~3998

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.1c00231

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Amphiphilic random and random block terpolymers with PEG, octadecyl, and oleyl pendants for controlled crystallization and microphase separation2021

    • 著者名/発表者名
      Imai Sahori、Ommura Yasuyuki、Watanabe Yuki、Ogawa Hiroki、Takenaka Mikihito、Ouchi Makoto、Terashima Takaya
    • 雑誌名

      Polymer Chemistry

      巻: 12 ページ: 1439~1447

    • DOI

      10.1039/d0py01505a

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Design guide of amphiphilic crystalline random copolymers for sub-10 nm microphase separation2021

    • 著者名/発表者名
      Ikami Takaya、Kimura Yoshihiko、Takenaka Mikihito、Ouchi Makoto、Terashima Takaya
    • 雑誌名

      Polymer Chemistry

      巻: 12 ページ: 501~510

    • DOI

      10.1039/d0py01618g

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Single-chain crosslinked polymers via the transesterification of folded polymers: from efficient synthesis to crystallinity control2020

    • 著者名/発表者名
      Ito Daiki、Kimura Yoshihiko、Takenaka Mikihito、Ouchi Makoto、Terashima Takaya
    • 雑誌名

      Polymer Chemistry

      巻: 11 ページ: 5181~5190

    • DOI

      10.1039/d0py00758g

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Morphology transition of amphiphilic homopolymer self-assemblies in water triggered by pendant design and chain length2020

    • 著者名/発表者名
      Kimura Yoshihiko、Terashima Takaya
    • 雑誌名

      European Polymer Journal

      巻: 139 ページ: 110001~110001

    • DOI

      10.1016/j.eurpolymj.2020.110001

    • 査読あり
  • [学会発表] 両親媒性ランダムコポリマーミセル:セルフソーティングと共自己組織化に向けた分子デザイン2020

    • 著者名/発表者名
      寺島 崇矢、田中 慧
    • 学会等名
      第69回高分子年次大会
  • [学会発表] 両親媒性ホモポリマーのセルフソーティングミセル:高密度な結晶性側鎖によるモルフォロジー転移2020

    • 著者名/発表者名
      寺島 崇矢、木村 祥彦
    • 学会等名
      第69回高分子年次大会
  • [学会発表] 両親媒性ポリマーミセルを集積化した自己組織化マテリアル:ナノドメイン構築とハイドロゲル2020

    • 著者名/発表者名
      寺島 崇矢、恩村 康之、伊丹 丈尋
    • 学会等名
      第69回高分子年次大会
  • [学会発表] 両親媒性ポリマーミセル:一次構造による動的会合挙動の制御2020

    • 著者名/発表者名
      日比野 雅之、田中 慧、大内 誠、寺島 崇矢
    • 学会等名
      第69回高分子年次大会
  • [学会発表] 非対称性ジブロックコポリマーのモルフォロジーに関する研究2020

    • 著者名/発表者名
      小田 竜平、竹中 幹人、寺島 崇矢
    • 学会等名
      第69回高分子年次大会
  • [学会発表] 性質の異なる二種類のネットワークを用いた IPN の力学物性 に関する分子シミュレーション2020

    • 著者名/発表者名
      西川 諒弥、寺島 崇矢、古賀 毅
    • 学会等名
      第69回高分子年次大会
  • [学会発表] 多元ランダム・ブロック共重合体の結晶性とミクロ相分離2020

    • 著者名/発表者名
      今井 彩帆里、恩村 康之、大内 誠、寺島 崇矢
    • 学会等名
      第69回高分子年次大会
  • [学会発表] ランダム共重合体の微細ミクロ相分離:結晶性側鎖と水素結合性基を鍵として2020

    • 著者名/発表者名
      伊神 孝哉、大内 誠、寺島 崇矢
    • 学会等名
      第69回高分子年次大会
  • [学会発表] 会合性ランダム共重合体の水中における自己組織化と温度応答性ゲル化2020

    • 著者名/発表者名
      柴田 基樹、寺島 崇矢、古賀 毅
    • 学会等名
      第69回高分子討論会
  • [学会発表] 両親媒性ランダム共重合体の自己組織化:中性子小角散乱や中性子反射率測定による構造解析2020

    • 著者名/発表者名
      寺島 崇矢
    • 学会等名
      第69回高分子討論会
    • 招待講演
  • [学会発表] ランダム共重合体のミクロ相分離:ラメラ構造の精密化と積層化に向けた分子デザイン2020

    • 著者名/発表者名
      伊神 孝哉、大内 誠、寺島 崇矢
    • 学会等名
      第69回高分子討論会
  • [学会発表] 両親媒性多元共重合体のミクロ相分離:結晶性側鎖の配置制御とマルチドメイン構築2020

    • 著者名/発表者名
      今井 彩帆里、大内 誠、寺島 崇矢
    • 学会等名
      第69回高分子討論会
  • [学会発表] 両親媒性ポリマーミセルの設計指針:構造と動的挙動の制御2020

    • 著者名/発表者名
      日比野 雅之、大内 誠、寺島 崇矢
    • 学会等名
      第69回高分子討論会
  • [学会発表] 両親媒性ポリマーの自己組織化:集合構造制御が拓く高分子材料2020

    • 著者名/発表者名
      寺島 崇矢
    • 学会等名
      2020年度東海高分子学生研究会
    • 招待講演
  • [備考] 京都大学大学院工学研究科高分子化学専攻 高分子生成論分野

    • URL

      http://www.living.polym.kyoto-u.ac.jp

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公開日: 2021-12-27  

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