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2020 年度 実績報告書

機能性高分子の階層的分子鎖ダイナミクスおよび電荷特性

研究課題

研究課題/領域番号 20H02802
研究機関九州大学

研究代表者

川口 大輔  九州大学, 工学研究院, 准教授 (70362267)

研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2024-03-31
キーワード分子鎖ダイナミクス / 電荷移動 / 電荷生成 / 凝集状態
研究実績の概要

高分子半導体や高分子電解質などの機能性有機・高分子の電荷特性は学術的興味はもちろんのこと、エレクトロニクス・エネルギーデバイスの設計などとも関連して極めて重要である。機能性高分子は薄膜状態で使用されることにより界面の影響を強く受けるため、その凝集状態および熱運動性はバルクとは異なることが予想される。本研究は、機能性高分子鎖の凝集状態およびダイナミクスとその制御因子を明らかにし、電荷特性の関係を明らかにすることを目的とした基盤研究である。
今年度は①代表的な高分子半導体であるポリ(3-ヘキシルチオフェン)(P3HT)の正孔移動度に及ぼす薄膜化効果、および、②ペンタセンの正孔移動度に及ぼすゲート絶縁層の凝集状態の効果について明らかにした。具体的には次のとおりである。
1.P3HTの面外方向に対する正孔移動度を過渡光電流測定に基づきに評価した。無電場における正孔移動度は薄膜化に伴い減少した。これは、ホッピングサイトのエネルギー的および空間的乱れが増加することにより説明できる。斜入射広角X線回折測定に基づき、このようなホッピングサイトの乱れは、薄膜中のP3HTの結晶学的歪みによって引き起こされることを明らかにした。
2.ゲート絶縁層として、ポリメタクリル酸メチル(PMMA)に星型構造を有するかご型シルセスキオキサン(s-POSS)を添加したブレンド膜を用いた。ゲート絶縁層の表面にはs-POSSが偏析し、PMMA単独膜と比較して高い表面弾性率および高い撥水性を示した。s-POSS/PMMAブレンド膜をゲート絶縁層として用いた有機電界効果トランジスタの正孔移動度はs-POSSの添加量に依存した。この結果は、s-POSS表面偏析層による濡れ性および表面弾性率がペンタセンの凝集構造に影響を及ぼしたと考えることにより説明できる。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

本年度までの進捗で、高分子・有機半導体の面外および面内方向の正孔移動度に及ぼす界面効果に関する理解が進んだ。特に、界面における濡れ性や弾性率が電荷特性の制御因子になることが明らかになった。これは、界面における階層的な分子鎖ダイナミクスと電荷特性の関係を系統的に理解していく上で重要な知見である。以上のことから、本年度の進捗状況はおおむね順調であると考える。

今後の研究の推進方策

次年度は、機能性高分子のバルクおよび界面におけるセグメントおよび官能基レベルの凝集状態、熱運動性および電荷特性を明らかにすることに注力する。特に、環境変化に伴う各官能基の振動モードを温度可変フーリエ変換赤外・近赤外分光(FT-IR)測定および和周波発生(SFG)分光測定に基づき明らかにする。さらに、温度変化に伴う強度変化から局所コンフォメーションの緩和過程について明らかにする。以上の方針により、機能性高分子の界面における特異性に関する知見を得るための基盤研究を実施する。

  • 研究成果

    (25件)

すべて 2021 2020

すべて 雑誌論文 (6件) (うち査読あり 6件) 学会発表 (19件) (うち国際学会 2件、 招待講演 2件)

  • [雑誌論文] Poly[oligo(2-ethyl-2-oxazoline) methacrylate] as a surface modifier for bioinertness2021

    • 著者名/発表者名
      Hong Jin-Hyeok、Totani Masayasu、Kawaguchi Daisuke、Yamada Norifumi L.、Matsuno Hisao、Tanaka Keiji
    • 雑誌名

      Polymer Journal

      巻: 53 ページ: 643~653

    • DOI

      10.1038/s41428-020-00459-7

    • 査読あり
  • [雑誌論文] An Effect of Crystallographic Distortion on Carrier Mobility in Poly(3-hexylthiophene) Thin Films2021

    • 著者名/発表者名
      Tatsuki Abe、Daisuke Kawaguchi、Motonori Watanabe、Taiki Hoshino、Tatsumi Ishihara、Keiji Tanaka
    • 雑誌名

      Applied Physics Letters

      巻: 118 ページ: in press

    • DOI

      10.1063/5.0041881

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Design of a Bioinert Interface Using an Amphiphilic Block Copolymer Containing a Bottlebrush Unit of Oligo(oxazoline)2020

    • 著者名/発表者名
      Hong Jin-Hyeok、Totani Masayasu、Kawaguchi Daisuke、Masunaga Hiroyasu、Yamada Norifumi L.、Matsuno Hisao、Tanaka Keiji
    • 雑誌名

      ACS Applied Bio Materials

      巻: 3 ページ: 7363~7368

    • DOI

      10.1021/acsabm.0c01118

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Direct observation of morphological transition for an adsorbed single polymer chain2020

    • 著者名/発表者名
      Oda Yukari、Kawaguchi Daisuke、Morimitsu Yuma、Yamamoto Satoru、Tanaka Keiji
    • 雑誌名

      Scientific Reports

      巻: 10 ページ: 20914

    • DOI

      10.1038/s41598-020-77761-0

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Surface Segregation of a Star-Shaped Polyhedral Oligomeric Silsesquioxane in a Polymer Matrix2020

    • 著者名/発表者名
      Yamamoto Kentaro、Kawaguchi Daisuke、Abe Tatsuki、Komino Takeshi、Mamada Masashi、Kabe Taizo、Adachi Chihaya、Naka Kensuke、Tanaka Keiji
    • 雑誌名

      Langmuir

      巻: 36 ページ: 9960~9966

    • DOI

      10.1021/acs.langmuir.0c01785

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Detailed Structural Study on the Poly(vinyl alcohol) Adsorption Layers on a Si Substrate with Solvent Vapor-Induced Swelling2020

    • 著者名/発表者名
      Miyazaki Tsukasa、Miyata Noboru、Yoshida Tessei、Arima Hiroshi、Tsumura Yoshihiro、Torikai Naoya、Aoki Hiroyuki、Yamamoto Katsuhiro、Kanaya Toshiji、Kawaguchi Daisuke、Tanaka Keiji
    • 雑誌名

      Langmuir

      巻: 36 ページ: 3415~3424

    • DOI

      10.1021/acs.langmuir.9b03964

    • 査読あり
  • [学会発表] Architecture Effect on Conformational Relaxation of Polymer Chains at an Interface2021

    • 著者名/発表者名
      Hung K. Nguyen, Daisuke Kawaguchi, ○Keiji Tanaka
    • 学会等名
      APS March Meeting 2021
    • 国際学会
  • [学会発表] エポキシ薄膜界面の凝集状態に及ぼす湿度の効果2021

    • 著者名/発表者名
      〇川口大輔, 青木美佳, 宮田 登, 吉田鉄生, 宮崎 司, 青木裕之, 田中敬二
    • 学会等名
      2020年度量子ビームサイエンスフェスタ
  • [学会発表] ポリオキサゾリンを基盤とする生体不活性界面の凝集状態2021

    • 著者名/発表者名
      〇松野寿生, Jinhyeok HONG, 戸谷匡康, 川口大輔, 山田悟史, 田中敬二
    • 学会等名
      2020年度量子ビームサイエンスフェスタ
  • [学会発表] 水界面におけるポリオキサゾリン薄膜の分子鎖凝集状態と生体不活性2020

    • 著者名/発表者名
      〇松野寿生, Jinhyeok Hong, 戸谷匡康, 川口大輔, 山田悟史, 田中敬二
    • 学会等名
      2020年繊維学会秋季研究会
  • [学会発表] 高分子半導体中の正孔輸送に及ぼす薄膜化効果2020

    • 著者名/発表者名
      ○川口大輔, 阿部建樹, 渡邊源規, 石原達己, 田中敬二
    • 学会等名
      第68回レオロジー討論会
  • [学会発表] シリコン酸化層界面におけるシンジオタクチックポリメタクリル酸メチルのガラス転移温度2020

    • 著者名/発表者名
      ○古賀弘樹, 阿部建樹, 川口大輔, 田中敬二
    • 学会等名
      第10回CSJ化学フェスタ
  • [学会発表] 固体接触界面におけるポリスチレン鎖の緩和挙動2020

    • 著者名/発表者名
      ○原田 怜, 川口大輔, 田中敬二
    • 学会等名
      第10回CSJ化学フェスタ
  • [学会発表] SiOx界面におけるシンジオタクチックポリメタクリル酸メチルのガラス転移温度2020

    • 著者名/発表者名
      〇古賀弘樹, 阿部建樹, 川口大輔, 田中敬二
    • 学会等名
      第69回高分子討論会
  • [学会発表] 固体接触に伴うポリスチレン表面分子鎖の緩和挙動2020

    • 著者名/発表者名
      〇原田 怜, 川口大輔, 田中敬二
    • 学会等名
      第69回高分子討論会
  • [学会発表] ポリ(3-ヘキシルチオフェン)薄膜の正孔輸送に及ぼす界面分子鎖配向の効果2020

    • 著者名/発表者名
      〇阿部建樹, 川口大輔, 渡邊源規, 石原達己, 田中敬二
    • 学会等名
      第69回高分子討論会
  • [学会発表] 水浸漬および調湿環境下における高分子電解質薄膜のプロトン伝導に及ぼす界面効果2020

    • 著者名/発表者名
      〇川口大輔, 米盛茂樹, 緒方雄大, 宮田 登, 吉田鉄生, 宮崎 司, 山田悟史, 青木裕之, 田中敬二
    • 学会等名
      第69回高分子討論会
  • [学会発表] 中性子反射率測定に基づく高分子電解質薄膜の界面構造解析2020

    • 著者名/発表者名
      〇川口大輔, 田中敬二
    • 学会等名
      2020年物性研究所短期研究会
    • 招待講演
  • [学会発表] モデル接着界面におけるポリスチレン鎖の緩和挙動2020

    • 著者名/発表者名
      〇原田 怜, 川口大輔, 田中敬二
    • 学会等名
      第58回日本接着学会年次大会
  • [学会発表] Local Chain Conformation of Poly(2-ethyl cyanoacrylate) Chains at Alumina Interface2020

    • 著者名/発表者名
      ○Daisuke Kawaguchi, Daiki Saito, Keiji Tanaka
    • 学会等名
      第69回高分子学会年次大会
  • [学会発表] Chain Dynamics of a Hydrogel Film at Water Interface2020

    • 著者名/発表者名
      ○Atsuomi Shundo, Nozomi Itagaki, Daisuke Kawaguchi, Keiji Tanaka
    • 学会等名
      第69回高分子学会年次大会
  • [学会発表] 固体界面におけるシンジオタクチックポリメタクリル酸メチルのガラス転移温度2020

    • 著者名/発表者名
      ○古賀弘樹, Jae Hyun Sim, 川口大輔, 田中敬二
    • 学会等名
      第69回高分子学会年次大会
  • [学会発表] 石英界面におけるポリメタクリル酸メチル鎖の配向緩和2020

    • 著者名/発表者名
      ○川口大輔, 笹原一輝, 山本 智, 田中敬二
    • 学会等名
      日本レオロジー学会第47年会
  • [学会発表] 水と接した高分子ヒドロゲル界面における分子鎖ダイナミクス2020

    • 著者名/発表者名
      ○春藤淳臣, 板垣 望, 川口大輔, 田中敬二
    • 学会等名
      日本レオロジー学会第47年会
  • [学会発表] 固体界面における高分子電解質の 凝集状態とイオン伝導特性2020

    • 著者名/発表者名
      ○川口大輔
    • 学会等名
      Materials Research Meeting 2020
    • 国際学会 / 招待講演

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公開日: 2021-12-27  

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