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2020 年度 実績報告書

アモルファス有機薄膜の自発的配向分極現象の機構解明と応用

研究課題

研究課題/領域番号 20H02810
研究機関千葉大学

研究代表者

石井 久夫  千葉大学, 先進科学センター, 教授 (60232237)

研究分担者 田中 有弥  千葉大学, 先進科学センター, 助教 (90780065)
研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2023-03-31
キーワード有機EL素子 / 有機アモルファス膜 / 配向分極 / 巨大表面電位 / 回転型ケルビン法 / エレクトレット
研究実績の概要

実用的な有機分子エレクトロニクスで広く活用されているアモルファス薄膜においては,実は分子配向はランダムではなく,単に真空蒸着するだけで極性分子が自発的に配向分極し,それにより界面に発生する分極電荷がキャリアの挙動や素子特性を大きく左右することがわかってきた。しかし,その発生機構は長年の謎となっている。本研究では,測定誤差につながる環境光の影響を完全に排除して,自発的配向分極量を多くの材料に対して精度良くかつ自動的に測定できる“回転型ケルビンプローブ(KP)装置”を開発し,実測データ量を桁で増やし,機械学習を用いた分極を誘起する要因の特定,量子化学計算に基づく分子間相互作用の理論的解析,分子動力学シミュレーションによる配向解析,デバイスシミュレータを用いたデバイス中での分極電荷の効能評価などの多角的なアプローチにより,自発的分極現象の起源を解明するとともに,分極の大きさと極性を制御する分子設計と蒸着プロセスを開発する。さらに,回転型KP装置の特性を活かし,パルス蒸着ビームを用いた新たな分子配向制御法の探索も行う。これらの制御技術を実際の素子に適用し,素子薄膜中の任意の場所に分極電荷を意のままに配置して,既存の素子の性能向上や,新しい動作機構の素子の開発へと展開させる。
上記の目的に沿って初年度は回転型KP装置の整備をすすめた。具体期には、新たに改良した回転型KP装置を蒸着装置に組み込み、Pythonでプログラムを作成して制御するシステムの構築をすすめた。テスト材料としてAlq3を取り上げて、蒸着しながら完全遮光下で連続的に表面電位を計測することに成功した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

本研究においては、回転型ケルビン法測定装置を開発することで、完全遮光下で蒸着しながら有機EL材料薄膜の表面電位を効率よく測定することが鍵となっている。令和2年度は、溶液噴霧膜の表面電位を計測するために開発した回転型KP装置をベースに、2号機を設計制作し、既設の真空蒸着装置に組み込んだ。プログラム言語Pythonを用いて制御するシステムを構築するとともに、シグナルのノイズ対策をさらに進めた。有機EL素子で代表的な材料であるAlq3を用いて試験測定を行った結果、完全遮光下で連続的に表面電位変化を計測することに成功した。また、Alq3は蒸着を断続的に行うと配向分極の大きさや極性が変化することを通常型KP装置で発見しており、回転型KPを用いることで蒸着を止めずに測定することが可能となり、蒸着初期期の薄膜領域でも配向秩序が厚膜同様に生じていることも明らかにできた。

今後の研究の推進方策

前年度に組み上げた装置で,分極量が既知の材料の測定を行いながら,蒸着コントロール,表面電位測定を含めた測定の完全自動化を進める。装置が完成しだい,未知の材料の分極測定を開始する。軌道にのれば,従来1試料あたり2日かかっていた測定が,1日あたり2種類以上の試料の自動測定が可能と考えられ,有機EL材料を中心に極性有機半導体,有機絶縁体などを次年度も含めて計測を続ける。これと並行して,量子化学計算も進める。Gaussianパッケージを利用して,代表的な分子を選び,van der Waals (VDW)相互作用を含めた2分子間のポテンシャルを計算し,量子化学的な相互作用においてどのような分子配列配向がエネルギー的に望ましいのかを解析する。また,分子の電荷分布を双極子と四重極子で近似し,同様にクーロン相互作用を解析し,ミクロな総合作用の観点から自発分極の原因を探る。これと平行して,回転型KP装置をパルス蒸着モードでも運転し,パルス条件を変えることで分極の増減・反転が生じるかどうかを検証する。まずはデータが豊富なAlq 3単層素子を作成し,分極量のコントロールを行い,素子の電気特性がどう変化するか調べる。また,Bruetting教授のグループと連携して,素子特性をデバイスシミュレータを用いて解析する。

  • 研究成果

    (13件)

すべて 2021 2020 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件) 学会発表 (9件) (うち国際学会 4件、 招待講演 3件) 備考 (1件)

  • [国際共同研究] アウグスブルグ大学(ドイツ)

    • 国名
      ドイツ
    • 外国機関名
      アウグスブルグ大学
  • [雑誌論文] Examination of Spontaneous Orientation Polarization in Wet‐Processed Tris(8‐hydroxyquinolinato)aluminum Film Measured by Rotary Kelvin Probe Method2021

    • 著者名/発表者名
      Ohara Masahiro、Watanabe Tatsuya、Tanaka Yuya、Ishii Hisao
    • 雑誌名

      physica status solidi (a)

      巻: 218 ページ: 2000790~2000790

    • DOI

      10.1002/pssa.202000790

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Enhanced orientation of 1,3,5-tris(1-phenyl-1H-benzimidazole-2-yl)benzene by light irradiation during its deposition evaluated by displacement current measurement2020

    • 著者名/発表者名
      TANAKA Yuya、TAZO Yuki、ISHII Hisao
    • 雑誌名

      IEICE Transactions on Electronics

      巻: - ページ: -

    • DOI

      10.1587/transele.2020OMS0009

    • 査読あり
  • [学会発表] 間欠蒸着法を用いたAlq3蒸着薄膜における自発的配向分極の極性制御"2021

    • 著者名/発表者名
      濵田 北斗,松浦 寛恭, 大原 正裕, 田中 有弥, 石井 久夫
    • 学会等名
      第68回応用物理学会春季学術講演会,オンライン開催,2021/3/16-19
    • 招待講演
  • [学会発表] Spontaneous Orientation Polarization of Amorphous Organic Semiconductor Films: Control of Polarization and Device Performance"2020

    • 著者名/発表者名
      Noritaka Matsuura, Hokuto Hamada, Yuki Tazo, Masahiro Ohara, Yuya Tanaka and Hisao Ishii
    • 学会等名
      Interdisciplinary workshop on photonics and organic electronics (POE2020), Nov.21-23, 2020, Jinan, China (Hybride with online ) (Invited)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Spontaneous Orientation Polarization of OLED Materials: Control of Polarization and Device Performance2020

    • 著者名/発表者名
      Noritaka Matsuura, Hokuto Hamada, Yuki Tazo, Masahiro Ohara, Yuya Tanaka and Hisao Ishii
    • 学会等名
      The 6th international conference on electronic materials and nanotechnology for green environment (ENGE2020), Nov.1-4, 2020, Jeju, Korea (Hybride with Online) (Invited)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Alq3層の自発的配向分極の制御:間欠蒸着法による分極極性反転2020

    • 著者名/発表者名
      濵田 北斗,松浦 寛恭, 大原 正裕, 田中 有弥, 石井 久夫
    • 学会等名
      有機EL討論会第31回例会 ,オンライン開催
  • [学会発表] Measurement of Spontaneous Polarization of Wet-Processed Organic films by Rotary Kelvin Probe Method2020

    • 著者名/発表者名
      Masahiro Ohara, Yuya Tanaka, Hisao Ishii
    • 学会等名
      The 6th International Conference on Electronic Materials and Nanotechnology for Green Environment (ENGE2020), Nov.1-4, 2020, Jeju, Korea (Hybride with Online)
    • 国際学会
  • [学会発表] 光照射成膜したTPBi層を有する有機ELモデル素子内の蓄積電荷量の評価"2020

    • 著者名/発表者名
      田雑 友貴,田中 有弥, 石井 久夫
    • 学会等名
      第81回応用物理学会秋季学術講演会,オンライン開催,2020/9/8-11
  • [学会発表] Alq3蒸着薄膜における自発的配向分極の極性制御2020

    • 著者名/発表者名
      濵田 北斗,松浦 寛恭, 田中 有弥, 石井 久夫
    • 学会等名
      第81回応用物理学会秋季学術講演会,オンライン開催,2020/9/8-11
  • [学会発表] Increase of accumulation charge in TPBi-based bilayer device by irradiating light during deposition"2020

    • 著者名/発表者名
      Yuki Tazo,Yuya Tanaka, Hisao Ishii
    • 学会等名
      11th International Symposium on Organic Molecular Electronics,オンライン開催,2020/8/6-8
    • 国際学会
  • [学会発表] 分子配向制御による自己組織化エレクトレット型振動発電素子の高出力化2020

    • 著者名/発表者名
      松浦 寛恭,石井 久夫, 田中 有弥
    • 学会等名
      第81回応用物理学会秋季学術講演会,オンライン開催,2020/9/8-11
  • [備考] ”石井 久夫”のWEBページ

    • URL

      http://ishii-lab.in.coocan.jp/pukiwiki/

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公開日: 2021-12-27  

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