研究課題
2050年カーボンニュートラルの実現に向けて様々なモビリティへ固体高分子形燃料電池(PEFC)の応用が求められ、触媒には高い耐久性と触媒活性が求められている。これに対し、現在の電極触媒には、Ptナノ粒子をカーボン上に高分散担持したものが用いられてきたがカーボンの劣化やPtへの固溶元素の溶出など、耐久性に課題があった。これに対し本研究ではPt触媒-酸化物担体界面の結晶配列を積極的に利用し、触媒の電子伝導性・触媒活性及び耐久性が向上させることで新たな電極触媒を見出し、耐久性と活性を両立させた。その触媒活性の更なる向上を目指し、配向担持させた貴金属系触媒との固固界面の電子状態を制御する新たなチャレンジを実施し、その触媒活性の更なる向上を成功させた。各ドーパントを固溶したSnO2系ナノ粒子担体にてPtナノ粒子の自己組織化を利用して、Ptナノロッドに制御すると共に、触媒活性の高い（111）面を優先配向させた。この活性は市販触媒の3倍程度になり、XPS及びHAXPESで電子状態の変化も確認した。これまでは、電子ドネーションによりPtのスペクトルにはケミカルシフトが確認されていたが、今回はPtの結合エネルギーが大幅にシフトし、単身Pt金属とほぼ同等になる新たな知見を見出した。つまり、Ptと酸化スズとの界面電子状態の変化と活性との相関・メカニズムを解明したことが大きな成果である。この知見をもとに、Ptナノロッドを担持したCeO2担体触媒を創製し、PtとCeO2の界面にて担体の還元反応が促進することや、3価のCeイオンがその界面近傍に生成することを見出した。この低価数のセリウムイオンは伝導電子の供給源となり触媒の電気伝導度が大幅に向上させることも明らかにした。これにより、化学的安定性がありながら電気伝導性に課題のあった酸化物セラミックナノ粒子を電極触媒への応用することを可能にした。
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