| 研究課題/領域番号 |
20H02841
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| 研究機関 | 京都大学 |
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研究代表者 |
松井 敏明 京都大学, 工学研究科, 准教授 (90378802)
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| 研究分担者 |
竹入 史隆 分子科学研究所, 物質分子科学研究領域, 助教 (20824080)
室山 広樹 京都大学, 工学研究科, 助教 (40542105)
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| 研究期間 (年度) |
2020-04-01 – 2023-03-31
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| キーワード | プロトン伝導体 / 固体電解質 / イオン交換 / カチオン伝導性セラミックス |
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| 研究実績の概要 |
（１）昨年度に引き続き、リチウム超イオン伝導体であるLISICON（Li2+2xZn1-xGeO4 family）系材料を出発材料に用い、Li+/H+イオン交換によりプロトン伝導性を有する材料を開発する手法について検討を行った。試料の作製方法を様々な角度から再検討した結果、高いプロトン伝導性と化学的安定性の両立が可能であるイオン交換手法を開発することに成功した。得られた粉末材料の構造は、イオン交換前の骨格を維持していた。また、昨年度までに実施していた酢酸水溶液を利用したイオン交換法では、電解質の焼結プロセス後に副生相が生成していたが、新たな手法では観察されず、高温焼結を経ても元の結晶構造を有することを明らかにした。新規材料の化学組成も簡便な方法で同定できることを確認した。また、ペレットを用いて導電率測定を実施したところ、400℃付近において50 mS/cm以上の全導電率を示した。さらに、H/D同位体効果の検討により、プロトン伝導性を有することも確認できた。
（２）上記実績項目で記載したように、新規プロトン伝導性固体電解質の開発に成功したため、種々の電極候補材料との両立性を検討した。具体的には、セル製造プロセスを模した焼き付け条件の選定を実施した。その結果、いくつかの材料で固相反応が進行し難いことを確認できたが、実際の使用環境下における両立性や電極活性の評価にまでは至らなかった。今後はこれらの検討が必要となる。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
本年度の重要な成果は、LISICON(Li2+2xZn1-xGeO4 family)系材料のうちLi14Zn(GeO4)4を例に、高いプロトン伝導性と化学的安定性の両立が可能なLi+/H+イオン交換手法の開発に成功したことにある。この成果により、これまでに報告の無かった温度領域で優れた材料系を設計し、新しい固体電気化学デバイスを構築できる可能性を示すことができた。次年度以降は、これらの材料の基礎物性を詳細に解明するとともに、新たな材料系の探索も実施していく予定である。また、材料が見出されたことで、電極／電解質界面における研究展開も明確になり、最終目標に向けて概ね順調に進捗していると認識している。
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| 今後の研究の推進方策 |
本年度の成果により、次年度以降に向けての開発課題が明確となった。Li+/H+イオン交換法の開発成功により新規プロトン伝導性材料に目途が立ったため、基礎物性、特に材料の化学組成とプロトン伝導性の相関や長期的な安定性などを中心に検討して特徴を明らかにする。また、LISICON系材料に留まらない展開も見据えて、他の候補材料についても探索を行う。電気化学的な評価に対しては、実際の使用環境下における両立性や電極活性の評価を実施し、固体電気化学デバイス構築のための基礎的な知見を集積する。
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