| 研究実績の概要 |
格子欠陥の直接観測が困難な原因の一つとして、格子欠陥濃度が低いことが挙げられる。そこで反対に、積極的に格子欠陥を導入して観測が容易な試料の作成方法も検討する価値が十分にあるとの考えに至った。近年ペロブスカイトの構造・物性を制御する手段として、圧力とひずみの導入が提案されている。これにより通常の合成などで実現し難いような構造や物性の創出に繋がりうると考えられている。本研究ではCsPbBr3に対し高圧ねじり(HPT: High Pressure Torsion)加工を施し、それに伴う構造や物性の変化をバンドギャップの評価によって検討した。CsPbBr3のHPT加工は、圧力P = 2, 6 GPa、温度は室温、回転数N = 1, 10、回転速度ω= 1 rpmとし、加工後の試料について紫外可視分光法を用いてバンドギャップを測定した。また第一原理計算によりバンドギャップを求めた。ひずみを加えた構造の作成は、ペロブスカイト構造のc軸に直交する方向にひずみ量ε = 0.1, 0.3, 0.5のせん断ベクトルを導入した。なお交換相関汎関数にはGGAを使用し、構造緩和により得られた構造についてのバンド計算を行った。
実験と計算から得られたバンドギャップの値を比較した。実験ではほとんどバンドギャップの変化が見られないのに対し、計算では 圧力とともにバンドギャップが小さくなる傾向が観測された。圧力変化により10-1 eVオーダーのひずみ量の変化により10-2 eVオーダーのバンドギャップ変化が現れている。実験ではほとんど変化が見られない理由は、格子変形が元に戻ってしまうことが考えられる。加工後に圧力とひずみを保持することができれば、CsPbBr3のバンドギャップを制御できると考えられる。
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