| 研究課題/領域番号 |
20H02850
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| 研究機関 | 日本大学 |
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研究代表者 |
須川 晃資 日本大学, 理工学部, 教授 (40580204)
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| 研究分担者 |
加藤 隆二 日本大学, 工学部, 教授 (60204509)
田原 弘宣 長崎大学, 工学研究科, 助教 (80631407)
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| 研究期間 (年度) |
2020-04-01 – 2023-03-31
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| キーワード | アップコンバージョン発光 / アンチストークスシフト / 光／熱エネルギー変換 / パーセル効果 / スピン軌道相互作用 |
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| 研究実績の概要 |
本研究では，金属ナノ粒子の表面プラズモン共鳴が生み出す種々の物理現象を利用し，三重項対消滅に基づくアップコンバージョンシステムの性能向上（発光の増幅，アンチストークスシフトの拡大，レアメタル元素の不使用化）を目指すものである．昨年度では，増感分子の三重項エネルギーレベルが発光分子のそれよりも低いアップコンバージョンシステムにおいて，プラズモン共鳴に伴う光熱効果によって円滑駆動が確認された．さらに今年度では，半導体プラズモニックナノ粒子を利用して，高効率光熱効果に加え，アップコンバージョン発光放射の阻害を抑制することで，さらなる円滑駆動に成功した．アンチストークスシフトの拡張に貢献する新たな技術である．また，他のアンチストークスシフトの拡張アプローチとして，増感分子の項間交差プロセスの排除を目指し，基底一重項／励起三重項の直接遷移を可能とする増感分子の合成技術を確立した．さらに，アンチストークスシフトの拡張とレアメタル元素の不使用化，および励起波長域の拡大を両立するための新たなプラズモニックアップコンバージョン発光システムとして，励起一重項／三重項エネルギー差の小さいフラーレン（C70）を増感分子としたシステムを考案した．プラズモン共鳴との相互作用によって，このシステムの効率の増強に成功し，その機構には，C70の熱遅延蛍光特性にプラズモンが複雑に相互作用することも含まれることを明らかとした．また，やはり，アンチストークスシフトの拡張に向けた試みとして，銀ナノ粒子／高密度増感分子複合システムにおいて，プラズモン―分子強結合状態を利用することによって，励起一重項エネルギーレベルの低エネルギー化を確認した．
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
アンチストークスシフトの拡張のための方策について，本プロジェクトで挙げられていた，プラズモン局所熱による増感／発光分子間のエネルギー移動の活用が達成され，また，スピン反転光学励起を可能とする増感分子の合成に成功した．特に局所熱の効果についてはアップコンバージョン発光の増幅効果が著しく，研究の進展度は順調である．また，フラーレン（C70）を利用したプラズモニックアップコンバージョン発光システムを開発し，高効率発光を実現できたこと，およびプラズモン―分子強結合を利用した励起一重項エネルギーレベルの低エネルギー化は，アンチストークスシフトの拡張に向けた予想外の成果として挙げることができる．さらに，令和3～4年度の計画として挙げていたレアメタル不使用のプラズモニックアップコンバージョン発光システムについても，現在プラズモンとの相互作用において新奇な反応を見出しており，令和4年度に向けた準備も万端である．
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| 今後の研究の推進方策 |
プラズモン局所熱を利用した拡張アンチストークスシフトを有するアップコンバージョン発光システムについては，増感分子のりん光特性（強度・寿命）の観点から円滑駆動の起源を明らかにし，研究を完遂させる．スピン反転光学励起を可能とする増感分子を基としたアップコンバージョン発光システムでは，スピン反転遷移と相互作用可能なプラズモニック銀構造体を構築し，その高効率化を図ると共に，その特異な増強機構を解明する．また，レアメタル元素不使用のプラズモニックアップコンバージョン発光システムでは，主に励起一重項／三重項エネルギーレベル間が狭い増感分子にフォーカスし，そのプラズモンとの相互作用機構を明らかとしたうえで，高効率化を目指す．
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