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2020 年度 実績報告書

ゆがんだイス型の触媒の立体構造が紐解く光化学系IIの水分解反応

研究課題

研究課題/領域番号 20H03226
研究機関岡山大学

研究代表者

菅 倫寛  岡山大学, 異分野基礎科学研究所, 准教授 (60634920)

研究分担者 中島 芳樹  岡山大学, 異分野基礎科学研究所, 特任助教 (60847052)
研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2023-03-31
キーワード光化学系II
研究実績の概要

光合成での水分解・酸素発生反応は光化学系II(PSII)内部のMn4CaO5クラスターが酸化状態を5段階(S0状態からS4状態へ)に順次変化させて触媒する。このうち,中間体S2状態は電磁性共鳴法により区別されるスピン状態の異なる2つの平衡状態があることが知られているが,構造解析されたのはスピン状態がS=1/2のもののみであり,スピン状態がS=5/2のものは解析されていない。そこで本研究ではPSIIのS=5/2のS2状態を調製して構造解析することを目指している。令和3年度は中間体状態が得ることを目的として,溶液のpHをアルカリ状態にしたものを調製して固定ターゲット法を用いて回折実験を行い,構造解析を進めた。光をあててS状態遷移させたもの、光を当てる前の状態のものなど複数の状態について調製してデータを収集した。解析の結果,溶液状態がアルカリ状態に変化したことに伴う立体構造の変化を確認することができた。また,時間分解シリアルフェムト秒構造解析を行ってS=1/2の状態に相当するS2状態中間体を室温で構造解析した。解析の結果,これまで凍結状態で確認されていたS=1/2状態での構造変化を確認したほか、新たに基質の水分子を取り込むためのチャネルと思われている水素結合のネットワークに変化が見られた。これは構造変化したところが水チャネルであることを示す証拠となるものである。この内容は論文にまとめIUCrJに発表した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

本研究の遂行で不可欠な高pHで結晶が高分解能に回折する溶液条件を見出したため。

今後の研究の推進方策

新しい溶液条件での回折データの収集と構造解析。EPRによる試料状態の確認。

  • 研究成果

    (1件)

すべて 2021

すべて 雑誌論文 (1件) (うち査読あり 1件、 オープンアクセス 1件)

  • [雑誌論文] Capturing structural changes of the S<sub>1</sub> to S<sub>2</sub> transition of photosystem II using time-resolved serial femtosecond crystallography2021

    • 著者名/発表者名
      Li Hongjie, Nakajima Yoshiki, Nomura Takashi, Iwata So、Shen Jian-Ren、Suga Michihiro et al.
    • 雑誌名

      IUCrJ

      巻: 8 ページ: 431~443

    • DOI

      10.1107/S2052252521002177

    • 査読あり / オープンアクセス

URL: 

公開日: 2023-12-25  

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