| 研究課題/領域番号 |
20H04466
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| 研究機関 | 公益財団法人高輝度光科学研究センター |
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研究代表者 |
河口 彰吾 公益財団法人高輝度光科学研究センター, 回折・散乱推進室, 主幹研究員 (10749972)
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| 研究分担者 |
河口 沙織 公益財団法人高輝度光科学研究センター, 回折・散乱推進室, 研究員 (00773011)
久保田 佳基 大阪府立大学, 理学(系)研究科(研究院), 教授 (50254371)
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| 研究期間 (年度) |
2020-04-01 – 2023-03-31
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| キーワード | 放射光粉末X線回折 / 時間分解計測 / その場構造計測 / ガス雰囲気下 |
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| 研究実績の概要 |
本研究では、ナノ機能空間をターゲットとした複合環境制御下において、高エネルギーＸ線を利用し複数の最先端のＸ線検出器の同時利用による吸着・脱着プロセスのミリ秒の時間分解能を持つリアルタイム構造計測を構築し、ナノ空間細孔内での導入ガス分子の拡散・圧力平衡における構造可視化のための手法確立を目指している。今年度は、当初の計画通り新たにガス雰囲気制御下での精密温度制御装置を開発した。その装置では温度安定性は±0.1K以下かつ5～473Kの温度領域においてガス圧力制御下での計測が可能なシステムを構築した。これにより優れた温度安定性かつこれまで以上の広い温度領域での計測が可能となった。さらに、200rpmの高速回転中に試料へガス圧力を可変とする高速回転ロータリガスセルを開発した。本開発により、ミリ秒～秒オーダーでの粉末回折計測においても、均一な強度データを得ることが可能となった。また、大面積X線検出器と、上記の開発した複合試料環境制御装置との同期システムを構築した。これらの装置を駆使することで、多孔性配位高分子のガス吸着過程において、これまで以上に高精度な粉末回折データを100msでの連続取得に成功した。さらに、既存のソフトウェアを改良し、2次元回折像からは適切なパラメータを抽出し、これまでよりも統計精度の高い1次元回折データを自動で処理可能なシステムを構築した。今後さらにデータの評価を進めていく。また、今回、開発した装置や実験データ、成果をまとめた論文を執筆中である。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
今年度は、当初の目的計画どおり、ガス雰囲気制御下での精密温度制御装置および高速回転ロータリガスセルを開発した。これらの開発した機器と大面積X線検出システムとの同期システムもLabviewとPythonを用いて構築し、複合環境下での吸着・脱着プロセスのミリ秒の時間分解能を持つリアルタイム構造計測基盤がおおむね完成しつつある。また、データ処理についても順調に進行しており、従来以上の高い信頼性の時間分解データを得られるようになってきた。以上の開発した装置の一部とこれまで成果により日本結晶学会進歩賞を賜るとともに、JASRI理事長賞科学技術部門として表彰された。COVID-19の影響で予定していた学会発表等は延期となったが、本研究の基盤となる計測システム群についてはおおむね順調に進展していると考えている。
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| 今後の研究の推進方策 |
2021年度は、予定通り、昨年度開発された装置およびソフトウェア等をブラッシュアップしていくとともに、CdTe検出器を利用したkHzオーダーでの計測に挑戦していく。これらの構築した計測システムを用いて, 飽和ガス吸着状態が良く知られているが, 動的ガス圧力制御下調査されておらず、ピラー配位子の大きさによって細孔サイズを可変できMOF[1-Cu2(pzdc)2(L)]に対して系統的な外場変化を与えながら様々な温度、圧力、時間の条件下で時間分解粉末回折測定を実施する。測定データは申請者が開発するデータ処理・補正プログラムにより、大量の二次元回折像から一次元粉末回折データを獲得する。そして、得られた回折データより、ガス吸脱着過程における骨格構造とナノ細孔内のガス分子の構造変位・乱れに関してリアルタイムの結晶構造情報を明らかにし、本研究目標の達成を図る予定である。
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