| 研究課題/領域番号 |
20H05623
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| 研究機関 | 京都大学 |
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研究代表者 |
北川 宏 京都大学, 理学研究科, 教授 (90234244)
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| 研究分担者 |
草田 康平 京都大学, 白眉センター, 特定准教授 (50741857)
古山 通久 信州大学, 先鋭領域融合研究群先鋭材料研究所, 教授(特定雇用) (60372306)
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| 研究期間 (年度) |
2020-07-30 – 2025-03-31
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| キーワード | ハイエントロピー / ナノ合金 / 多元素 / 触媒 / インフォマティクス |
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| 研究実績の概要 |
本研究では、多元素ハイエントロピー効果により、多くの元素種を固溶化させることで、新しいナノ固溶合金を開発すると共に、革新的な触媒機能の創成を行う。申請代表者が独自に開発した、超臨界ソルボサーマル連続フロー合成法により、多種金属元素を原子レベルで融合させ、新元素、新物質、新材料の探索を徹底的に行う。１）貴金属8元素からなる固溶ナノ合金の作製、２）貴金属-卑金属12元素からなる固溶ナノ合金の作製、３）貴金属-卑金属-軽元素16元素からなる固溶ナノ合金の作製に挑戦する。さらに、プロセス・インフォマティクスの適用により、一気通貫型の革新的プロセス開発を行う。本研究開発により、人間の経験知からでは獲得出来ない、個々の触媒反応に関する「元素の特徴・特性」を機械学習を通して知り得るものと期待される。
本年度は昨年度に続き水熱反応およびソルボサーマル反応を用いた超高速還元連続合成法（ソルボサーマル連続フロー合成法）を適用することで、超臨界・亜臨界における非平衡状態による固溶合金化技術の確立を目指した。ソルボサーマル合成法とは、高温または高圧の溶媒（または超臨界流体）を用いて固体を合成する方法であり、溶媒が水の場合は水熱合成と呼ばれる。2021年度は、固溶ナノ合金作製用スラリー対応型超臨界ソルボサーマル連続フロー装置の自動化に取り組んだ。自動化することにより、効率的に多種のサンプルを合成できる環境を整え、膨大な探索空間を有する多元素ナノ合金でデータ科学を援用した開発が可能となる。また、合成に成功した貴金属8元素ナノ合金の電子状態を第一原理計算を用いて調べたところ、多元素ナノ合金内の原子は隣接する元素がかわると、その電子状態は全く異なることがわかり、単金属に比べその電子状態の違いは10倍程度になることが明らかとなった。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
1: 当初の計画以上に進展している
理由
コロナ禍による材料部品の調達の遅れなどにより繰越が発生し、装置の導入などが多少遅れたが、予定通りに合成装置の自動化が完了した。既に装置の調整等も完了したため、今後の実験データの蓄積は提案時の計画を上回ることが予想され、データ科学を援用した開発が可能となる見込みである。このハイスループット合成装置は設計から独自のものであり、学術的にも非常に価値が大きい。さらに、バッチ型合成法による物質開発も並行して進めており、全体として計画の遅延はない。また、物質開発も概ね良好に進展しており、貴金属8 元素多元素ナノ合金の合成に世界で初めて成功し、その電子状態や触媒特性の評価を行い、単金属や従来のナノ合金との違いを明らかにした。その結果はJ. Am. Chem. Soc.誌に掲載され、国内新聞誌や学会誌にも掲載された。多元素ナノ合金の開発を行っている研究グループでは、我々が化学的合成手法に関して世界的に牽引していると言っても過言ではない。また、多元素ナノ合金の熱力学的安定性を予測することは、合成可能性を予測するための基盤となる技術である。これまで、ナノ粒子の熱力学がバルクの熱力学と異なることは理論的に明らかにしてきたが、多大な計算資源と時間を必要としてきた。本研究のこれまでの成果によって、多元素ナノ合金の安定性を高速に予測することがはじめて可能となっている。
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| 今後の研究の推進方策 |
引き続き、研究項目2「貴金属8元素からなる高エントロピー固溶ナノ合金、貴金属-卑金属12元素からなる高エントロピー固溶ナノ合金、貴金属-卑金属-軽元素16元素からなる高エントロピー固溶ナノ合金の合成」を既に開発した固溶ナノ合金合成用スラリー対応型超臨界ソルボサーマル連続フロー装置などを駆使して行う。貴金属のみではなく、卑金属元素のCu やZn, Ni, Co, Fe との合金作製により、安価な元素で機能を代替する、或いは向上を図る元素戦略的な研究も実施する。また、研究項目3「作製した多元系固溶ナノ合金の構造評価、基礎物性評価、熱安定性評価、触媒活性評価」として、作製した多元系ナノ合金に関して、種々の分析手法を用いて構造同定や物性の評価を進める。さらに、研究期間後半に実施予定の研究項目4「プロセス・インフォマティクスによるデータ駆動型触媒開発」を見据えて、超臨界・亜臨界ソルボサーマル連続フロー合成の本格稼働とともに、合成の条件である元素種、金属塩種、担体種、還元剤、温度、圧力、流速などをインプット・パラメータとし、触媒活性をアウトプット・パラメータとしたデータの蓄積を行うための基盤を整える。
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