| 研究課題/領域番号 |
20H05670
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| 研究機関 | 日本電信電話株式会社NTT物性科学基礎研究所 |
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研究代表者 |
小栗 克弥 日本電信電話株式会社NTT物性科学基礎研究所, フロンティア機能物性研究部, 部長 (10374068)
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| 研究分担者 |
増子 拓紀 東京大学, 大学院理学系研究科(理学部), 准教授 (60649664)
加藤 景子 名古屋大学, 理学研究科, 准教授 (40455267)
日比野 浩樹 関西学院大学, 工学部, 教授 (60393740)
石川 顕一 東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 教授 (70344025)
国橋 要司 日本電信電話株式会社NTT物性科学基礎研究所, フロンティア機能物性研究部, 主任研究員 (40728193)
田中 祐輔 日本電信電話株式会社NTT物性科学基礎研究所, フロンティア機能物性研究部, 研究員 (40787339)
関根 佳明 日本電信電話株式会社NTT物性科学基礎研究所, 多元マテリアル創造科学研究部, 主任研究員 (70393783)
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| 研究期間 (年度) |
2020-08-31 – 2025-03-31
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| キーワード | ペタヘルツエレクトロニクス / アト秒科学 / 光波駆動現象 / ファンデルワールス物質 / 時間依存密度行列法 |
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| 研究実績の概要 |
本研究では、固体電子系の基本自由度と光波電界のアト秒/サブサイクル相互作用に基づく”ペタヘルツ(PHz)スケール物性”を創出することを目的とし、(1)次世代単一アト秒分光プラットフォームの開発、(2)光波電界-固体電子系相互作用のPHzスケールダイナミクス計測、(3)光波電界駆動スピンダイナミクスによるPHzスケールスピントロニクスの開拓の3 課題を進めている。
課題(1)では、高繰返し周波数単一アト秒分光プラットフォームのプローブ光源となる1MHz級単一アト秒パルス光源開発のドライバレーザの開発を実施した。昨年度導入したパルス幅184 fs、平均出力80W、繰返し周波数0.1～2MHz可変Yb固体レーザをベースとし、薄い透明材料板を複数枚並べ自己位相変調効果によるスペクトルの広帯域化を効率的に引き起こしチャープミラー等で圧縮して短パルス化を図るマルチプレート圧縮を2段階利用して、250kHz繰返し・パルス幅9.8fs(3サイクル)/ 1MHz繰返し・パルス幅15fsでパルスエネルギー45μJの短パルス化に成功した。
課題(2)では、昨年度、30fsで緩和する超高速バレー間散乱の計測に成功した遷移金属ダイカルコゲナイドの光励起過程最初期ダイナミクスの研究において更なる進展があった。昨年度計測した現象は、基本的に固有状態であるバンド間遷移における実キャリア励起に対応しており、計測した状態は光波に対してインコヒーレントである。今回、更にポンプ光の励起強度を上げることによって、物質電子系の固有状態と光波がコヒーレントに結合した光ドレスト状態を形成し、Γ点からK点に渡るレプリカバンドがポンプ光のパルス幅約30fsの間のみ存在すること様子を計測した。本結果により時間分解ARPESが光波によるBloch電子系のコヒーレント応答をバンドイメージングできることを実証した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
課題(1)において達成したYb系固体レーザの超短パルス化は、平均出力80W、パルス幅3～4サイクル、パルスエネルギー数10μJ 、繰返し周波数0.25～1MHz級を実現している。この短パルス化技術は、スループット50%近くで極めて効率が良いと共に、2段階マルチプレート圧縮(MPC)法という簡便・コンパクトな構成であり、単一アト秒時間分解分光システム用ドライバレーザとして期待できる仕様となった。また、超短パルス化技術としては、パルスエネルギー・パルス幅・繰返し周波数の世界最高レベルを同時に満たした優れたパフォーマンスを示している。特に、世界に先駆けてMPC法により繰返し周波数1MHzの数サイクルパルス発生を実現した意義は大きい。
課題(2)において実証した時間分解ARPESによる光ドレスト状態の過渡バンドイメージングは、世界的に例を見ない超短時間領域における光波電界コヒーレントに由来する効果の電子状態計測に対応する。今回の時間分解ARPESのプローブ時間分解能が5fs級であることから、まだサブサイクル応答を分解するまで至っていないが、時間分解ARPESという手法が、本研究課題で目指すPHzスケールの固体電子状態計測(バンドイメージング)への重要なマイルストーンを達成したことを意味する。これまで時間分解ARPES法は、もっぱらサブピコ秒クラスの緩和ダイナミクスに伴うバンドイメージング計測に用いられてきたが、本結果は時間分解ARPES法の可能性をPHzスケール領域に拡張したと言える。
(課題3)では、新型コロナウィルス感染症の影響による実験作業の制限により、ATTO-MCDシステムの開発は断念し、ATTO-MOKEシステムの開発と分光実験への適用に一本化することを判断した。
以上のように質の高い進捗と計画の見直しを総合的に勘案し、本課題は概ね順調に進展していると自己評価する。
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| 今後の研究の推進方策 |
課題(1)において達成したYb系固体レーザの超短パルス化の研究については、1MHz繰返し周波数におけるマイクロジュール級エネルギーのパルス発生において、世界最短パルス発生(2サイクル以下)の実現を目指し、MPC法の最適化を実施する。並行して、高次高調波発生真空チャンバシステムを構築し、1MHz級アト秒パルス発生の実現を目指す。また、この数サイクルパルス化技術を用いて、キャリアエンベロープ位相安定化中赤外ポンプ光波を用いた100 kHz級中赤外パルス電界波形計測システムの構築を引き続き実施する。
課題(2)においては、計測Gを中心に、2021年度までに達成したサブ5fs時間分解ARPESによる光ドレスドバンドの計測実験を進め、WSe2やWS2、MoS2など遷移金属カルコゲナイド(TMDC)のPHzスケールのフロケバンド観測を目指す(2022年度)。本実験では、30fsレベルの超高速バレー間散乱、バンド内電子再分布、そしてバンドギャップリノマリゼーションなど、従来計測技術では捉えることができていない超高速緩和現象を捕捉しつつあり、PHzスケールのデコヒーレンス・緩和過程の計測実験も並行して進める。このように、光励起状態で捉えられた過渡的コヒーレント応答や、バンドギャップ変調現象は、理論Gと連携して、シミュレーション・実験の両面から追求する。特に、TMDCにおいては次元性に起因した強い電子・正孔対相互作用が大きな特徴の一つであるが、その効果を取り入れた実時間第一原理計算手法は十分に発展していないことから、時間依存密行列法に電子・正孔対相互作用を取り込む理論的枠組みの開発を進める。
課題(3)においては、2021年度に引き続き、高次高調波による時間分解偏光変調分光実験系の構築を進め、吸収分光配置によるプローブ光量、集光性能、エネルギー分解能などの基本性能を評価する。
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