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2021 年度 実績報告書

超分子化学に基づくTriplet-DNPのバイオ系への展開

研究課題

研究課題/領域番号 20J12469
研究機関九州大学

研究代表者

川嶋 優介  九州大学, 工学府, 特別研究員(DC2)

研究期間 (年度) 2020-04-24 – 2022-03-31
キーワード三重項 / 核偏極 / NMR / Triplet-DNP / MRI / SF / 超分子 / 水
研究実績の概要

NMR(核磁気共鳴)シグナルの増感は、MRIによる生体イメージングや多次元NMR分光法を用いたタンパク質の分析などバイオ系の分野への応用が期待されているが、従来の増感方法では液体ヘリウム温度以下の極低温を必要とすることからコストや応用面に大きな問題を抱えていた。光励起三重項状態を用いた動的核偏極(Triplet-DNP)では、温度によらずNMRシグナルの増感が可能であることから近年注目を集めている。一方で、偏極源(NMR増感剤)となる分子骨格の難溶性、シグナル増感に必要なマイクロ波強度等の観点から、水分子のNMRシグナル増感など、生体分析へ応用展開していく上で大きな障害となっていた。
現状のTriplet-DNP分野では三重項状態の生成過程として項間交差(ISC)のみが着目されていた。一方、一重項分裂(SF)は一分子の励起一重項状態から二分子の励起三重項状態を生成する過程であり、このとき得られる励起三重項状態のペアは強く相関した五重項状態を取る事が知られている。しかしながらSFの主な応用先は高い量子収率を利用したエネルギー分野のみであり、スピン特性に着目してバイオ分野に応用した例はこれまで存在しなかった。
採用者は本年度、SFによって得られる五重項状態を水分子のDNPへ応用することを試みた。SF特性を発現させるためには色素の集合構造の制御が必要となる。そこで採用者は超分子集合体を複数種類新たにデザインし、SFによって得られた五重項状態の電子スピン偏極を利用してDNPを行うことで水分子のNMRを大きく増感することに成功した。更に、この新たなDNP手法では、五重項状態の電子スピンが持つ大きなラビ周波数(章動周波数)を核スピンと共鳴させることで、従来Triplet-DNP分野のバイオ応用において問題になっていた偏極の移動に必要なマイクロ波の照射強度を大きく削減することに成功した。

現在までの達成度 (段落)

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

  • 研究成果

    (2件)

すべて 2021

すべて 学会発表 (2件)

  • [学会発表] シングレットフィッションを用いたトリプレット超核偏極2021

    • 著者名/発表者名
      中島悠真,川嶋優介,藤原才也,田村徹,宮田潔志,恩田健,君塚信夫,楊井伸浩
    • 学会等名
      1.第59回 化学関連支部合同九州大会
  • [学会発表] 超核偏極超分子形成によるシングレットフィッションの制御とトリプレット超核偏極2021

    • 著者名/発表者名
      中島悠真,川嶋優介,藤原才也,田村徹,宮田潔志,恩田健,君塚信夫,楊井伸浩
    • 学会等名
      九州地区高分子若手研究会・夏の講演会

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公開日: 2022-12-28  

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