|
今年度DC２の期間の中、五員環フラーレン誘導体の合理的合成法を確立し、様々な五員環フラーレン誘導体の合成を行った。それと同時にペロブスカイト太陽電池への応用も行った。五員環フラーレン誘導体の反応基質（電気陰性度、立体障害、アミノ基の導入）などを検討することによって、分子内環化反応のメカニズムを更に深く系統的に研究した。前で合成法を確立した五員環フラーレン誘導体を用い、それをペロブスカイト太陽電池の電子輸送層に用いたデバイスを作製した。研究者自身が合成からデバイス作製を行うことができるため、デバイス検討の結果から即座に必要とされる誘導体の適合を抽出することができた。例えば、溶解性向上のために非極性構造ユニットを増やす、相互作用する官能基を導入するなど容易に行うことができた。また、違う大きさの環状フラーレン誘導体のエネルギー変換効率を比較し、そのメカニズムを研究した。得られたフラーレン誘導体を用い条件の最適化を行い、安定で高効率なペロブスカイト太陽電池を作った。最後、この研究はChem. Mater.に掲載され、カバーアートに選ばれました。DC段階の研究のおかげで、PD研究段階では、研究者はフラーレンの五員環状誘導体のメトキシ基の安定性を研究し、このタイプのメトキシ基がCuBr2の作用下で直接酸化できることを発見しました対応するフラーレン誘導体を生成した。研究者は反応速度論を理解して、反応中間体を確認した。理論計算による反応熱力学研究も行い反応中間体や遷移状態のエネルギー指標を確定した。そして、反応機構の研究ができたら電気陰性度と立体的に異なる官能基をベンゼン環に導入して異なる種類のフラーレン全炭素五員環ケトン類誘導体の合成を実現した。合成した化合物の蒸着膜を、ペロブスカイト太陽電池のフラーレン電子輸送層に利用した。それから、その太陽電池の性能を評価した。
|
