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近年、レーザーの高強度化が進み、物質と光を非常に強く相互作用させ極端な非線形光学応答が観測できるようになったことで、固体からの高次高調波発生という現象が注目されている。しかし、励起光によって物質中に発生する非線形電流におけるキャリアダイナミクスと高次高調波発生の相関は未解明な点が多い。そこで本研究では、固体高次高調波発生における非線形電流の超高速ダイナミクスや発生メカニズムの解明および入射する光電場を操作し、二次元的なキャリアの運動を制御することで高次高調波発生の偏光や効率の制御性の解明を行うことを目的として研究を進めている。
本年度は、固体における高次高調波の重要な発生源である非線形電流の起源について、ハライドペロブスカイト半導体CH3NH3PbCl3と層状半導体GaSeに対して実験的研究を行った。ペロブスカイト半導体を用いた高調波発生から、励起過程における超高速キャリアダイナミクスを解明し、GaSeを用いた2色直交偏光励起による高次高調波発生の研究からは、二次元的なキャリア運動と高調波の相関を解明した。2色の励起光を相対位相を制御して同時に物質に照射し、高次高調波発生を行う実験系を自身で構築し、マルチプレート法による励起光のパルス圧縮にも取り組んだ。得られた成果は、固体高次高調波発生における非線形電流の発生メカニズムの理解の深化や、高調波の偏光制御や光スイッチングなどの光技術に寄与する。
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