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2021 年度 実績報告書

電気化学的手法により精密制御した分子鋳型を内包する半導体バイオセンサの創製

研究課題

研究課題/領域番号 20J21302
研究機関東京大学

研究代表者

檜森 匠吾  東京大学, 工学系研究科, 特別研究員(DC1)

研究期間 (年度) 2020-04-24 – 2023-03-31
キーワードバイオセンサ / 電気化学
研究実績の概要

本年は導電性ポリマーを材料としたハイドロゲルを作製し、その電極応用に向けた研究を行った。分子鋳型を内包する半導体バイオセンサの開発には、分子鋳型を内包するために柔軟性をもった電極材料を使用する必要があり、導電性をもった有機材料である導電性ポリマーが適していると考えられる。導電性ポリマーを材料としたハイドロゲルを作製し体積を増加させることで、生体液の流入を阻害しないままより多くの分子鋳型を内包することが可能になるが、一般に導電性ポリマーは脆いため自立するゲルを作製することができず、体積の増加に制限があった。そこで、柔軟な有機材料と導電性ポリマーを混合して重合を行うことで自立可能な導電性ゲルを作製し、バイオセンサの電極としての応用可能性を検討した。結果として、作製されたゲルは有機材料特有の柔軟性を有しながら、溶液中であっても形状を保つ自立ゲルとなることが示された。また、生体低分子であるグルコースと選択的に結合するフェニルボロン酸を内包した導電性自立ゲルは、溶液中のグルコース濃度に対応した電位応答を見せたことから、導電性自立ゲルのバイオセンサ応用への可能性が示されたといえる。また、柔軟な有機材料と導電性ポリマーの混合割合を変えることでグルコースに対する応答性が変化したことから、導電性自立ゲルをバイオセンサの電極として使用する際に最適なパラメータについて考察を行った。本内容は学術論文としてまとめられ、RSC Advances誌に掲載されている。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

分子鋳型を内包した半導体バイオセンサの開発には、分子鋳型を内包可能な電極材料を選定することが不可欠である。このとき、柔軟で生体適合性のある導電性ポリマーはバイオセンサの材料として適しているが、一般に脆く崩れやすいため自立するハイドロゲルを作製できず体積の増幅に限界があることから、十分な分子鋳型を内包させる際の課題となっていた。そこで、導電性ポリマーを柔軟な有機材料と混合して自立可能な導電性ハイドロゲルを作製した。生体低分子であるグルコースと結合性を持つフェニルボロン酸を内包した導電性自立ゲルは、溶液中のグルコースに電位応答を示したことから、導電性自立ゲルのバイオセンサへの応用可能性が示された。よって、導電性自立ゲルに分子鋳型を内包させることで、生体分子に対してさらに高い感度・選択性を持たせることが可能になると期待される。

今後の研究の推進方策

ここまで研究を行ってきた導電性自立ゲルに分子鋳型を内包させることで、検出対象である生体分子への感度・選択性の検討を行っていく。現在、導電性自立ゲルに含まれているフェニルボロン酸によって生体低分子であるグルコースに対する選択性をもたせているが、このような分子認識部位を用いて分子鋳型を作製することでさらに高品質な分子鋳型が作製可能になる。このとき、高い分子選択性と合成の容易さから近年注目を集めているアプタマーを用いることを検討している。DNAなどによって人工的に合成されるアプタマーは理論上すべての分子に対して、特異的に結合する配列を作製することができるため、様々な対象分子に応用可能なセンサとなることが期待される。このように、導電性自立ゲル内部にMIPを精密に制御しながら作製し、半導体センサの電気特性の変化から対象分子の検出限界・ダイナミックレンジ・感度・選択性を評価することを計画している。

  • 研究成果

    (6件)

すべて 2022 2021

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (3件) (うち国際学会 1件)

  • [雑誌論文] Self-oscillating chemoelectrical interface of solution-gated ion-sensitive field-effect transistor based on Belousov?Zhabotinsky reaction2022

    • 著者名/発表者名
      Sakata Toshiya、Nishitani Shoichi、Yasuoka Yusuke、Himori Shogo、Homma Kenta、Masuda Tsukuru、Akimoto Aya Mizutani、Sawada Kazuaki、Yoshida Ryo
    • 雑誌名

      Scientific Reports

      巻: 12 ページ: 2949

    • DOI

      10.1038/s41598-022-06964-4

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Free-standing conductive hydrogel electrode for potentiometric glucose sensing2022

    • 著者名/発表者名
      Himori Shogo、Sakata Toshiya
    • 雑誌名

      RSC Advances

      巻: 12 ページ: 5369~5373

    • DOI

      10.1039/D1RA08956K

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Densification of Diazonium-Based Organic Thin Film as Bioelectrical Interface2021

    • 著者名/発表者名
      Nishitani Shoichi、Fukuma Toru、Himori Shogo、Man Youyuan、Shiratori Reiko、Sakata Toshiya
    • 雑誌名

      Langmuir

      巻: 37 ページ: 14369~14379

    • DOI

      10.1021/acs.langmuir.1c02291

    • 査読あり
  • [学会発表] 電気化学的手法による低分子バイオマーカー計測に向けたアプタマーナノフィルター界面2021

    • 著者名/発表者名
      檜森 匠吾, 西谷 象一, 坂田 利弥
    • 学会等名
      バイオ・マイクロシステム研究会
  • [学会発表] 自律移動型バイオセンサに向けた導電性自立ゲル電極の電気特性評価2021

    • 著者名/発表者名
      檜森 匠吾, 坂田 利弥
    • 学会等名
      第82回応用物理学会秋季術講演会
  • [学会発表] Electrical properties of free-standing conductive hydrogel electrode for autonomous mobile biosensors2021

    • 著者名/発表者名
      Shogo Himori, Toshiya Sakata
    • 学会等名
      2021 MRS Fall Meeting & Exhibit
    • 国際学会

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公開日: 2022-12-28  

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