| 研究課題/領域番号 |
20J21809
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| 研究機関 | 山形大学 |
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研究代表者 |
齋藤 健太郎 山形大学, 大学院理工学研究科, 特別研究員(DC1)
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| 研究期間 (年度) |
2020-04-24 – 2023-03-31
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| キーワード | 原子層堆積 / 金属窒化膜 / 真空表面観察 |
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| 研究実績の概要 |
本研究では、窒化アルミニウムや窒化ケイ素を対象として、室温窒化物原子層堆積法(ALD)の研究を行う。室温窒化物原子層堆積の実現のために、窒化ALDに用いる窒化ガスの反応性の評価をプラズマ発光分光分析によって行い、ALDの表面反応観察の結果から窒化ALDの反応機構の解明、窒化ALDのプロセス設計を行う。そのために、原料ガスの吸着と原料ガスの窒化の素過程を多重内部反射赤外吸収分光によるin-situ観察で明らかにする。本研究では、ALDの反応機能の理解を通して、薄膜中への酸素原子の混入原因を明らかにし、低酸素濃度の金属窒化膜を室温で形成できる原子層堆積法を完成させる。応用として、高移動度の窒化物半導体を用いたフレキシブル薄膜トランジスタやヘテロ接合デバイスの界面のパッシベーション層としての実用可能性を明らかにする。
本年度の成果として、窒化ガスのプラズマ励起アンモニアに含まれる活性種の特定とその活性種の生成量が最大になるアンモニアとアルゴンの混合比の最適化を行った。その結果、プラズマ励起アンモニアはNHラジカルとH原子を含むことを確認し、アンモニア70％アルゴン30％の混合比のときHNラジカルの生成量が最大になることを確認した。加え、160 °Cでのトリメチルアルミニウムの吸着反応とその窒化反応を多重内部反射赤外吸収分光によって確認した。観察結果から、トリメチルアルミニウムはNHラジカルを吸着部位として吸着し、NHラジカルは窒化ガスによってされるという反応機構を提案できた。これらの観察結果からALDプロセスを設計し、160 °Cの基板温度で窒化アルミニウムを成膜した。この膜の酸素原子濃度は12％であり、低酸素濃度のAl/N比1.1の窒化アルミニウムの形成に成功した。
今後、薄膜中への酸素原子の混入原因を明らかにし、成膜温度の低温化を目指す予定である。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
本研究は、原子層堆積法を用いて金属窒化物の低温堆積技術の獲得とその応用展開を進めるものである。令和2年度では、窒化ガスのプラズマ励起アンモニアに含まれる活性種の特定とその活性種の生成量が最大になるアンモニアとアルゴンの混合比の最適化を行った。室温での窒化物原子層堆積法の問題点を明白にするために、トリメチルアルミニウムまたはトリスジメチルアミドシランを用いた窒化アルミニウムまたは窒化ケイ素の原子層堆積の表面観察を行い、どちらの原料でも薄膜に窒化物が含まれることを確認でき、その反応機構を提案できた。これらの成果を、237th ECS MeetingやAVS 20th International Conference on Atomic Layer Depositionにて発表した。現在の室温窒化物原子層堆積の課題は、酸素原子濃度が窒化アルミニウムでは56％、窒化ケイ素では44％と大きいことである。
酸素原子混入の原因を明らかにするために、基板温度160 °Cで成膜した酸素原子濃度12％の薄膜表面を用いて、表面反応観察を行い、酸素原子の混入が少ない場合の反応機構を提案した。この成果を第68回応用物理学会春季学術講演会にて発表した。窒化アルミニウム表面を対象とした原料ガスの吸着とその窒化反応の観察が完了し、酸素原子の混入原因を明らかにするための窒化物で形成された表面と酸窒化物で形成された表面を準備することができた。これらの表面を用いた表面反応観察による酸素原子混入メカニズムの解明により、室温窒化物原子層堆積の実現が可能になると考える。令和2年度の研究成果において、酸素原子混入メカニズムを提案するための実験環境が整うなど、計画通りに進行しており、順調に進展していると判断した。
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| 今後の研究の推進方策 |
これまでの低温窒化物原子層堆積法の表面反応の観察結果から、低温窒化物原子層堆積法の原料吸着反応と窒化反応を観察し、窒化物形成時の反応と酸化物形成時の反応の違いを確認した。次年度の研究では、窒化アルミニウムを題材に低温窒化物原子層堆積法での酸素原子混入メカニズムを解明する。このメカニズムは酸素原子濃度を低減させる方法を立案するための指針になり、その方法が酸素原子濃度を低減させる理由を明白にすると考える。その結果、成膜温度のさらなる低温化とその温度での酸素原子濃度の低減が可能になると予測する。現在、酸素混入のメカニズムは、表面に吸着した水分子が原料ガスの吸着部位として機能し、原料ガスと反応することによって、酸素原子が金属酸化物として薄膜に混入するという仮説を立てている。水分子を吸着させた表面に対して原料ガス及び窒化ガスを導入し、それぞれの反応が窒化物形成時または酸化物形成時のものかを多重内部反射赤外吸収分光法によって観察し、この仮説を検証する。その後、酸素原子濃度を低減させるために、UV光の照射や還元性の気体の導入を検討する。UV光は表面に吸着した水分子の脱離を促進し、還元性の気体は化学反応により水分子を除去する。そのため、これらの方法を用いることで酸素原子濃度を低減させることができると予測する。これらの表面観察の結果から、低酸素濃度の窒化アルミニウム薄膜を低温原子層堆積で作成し、この薄膜の特性を評価する予定である。
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