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2020 年度 実績報告書

欠陥ドープ単層カーボンナノチューブの構造特異的な発光特性解明と生体分子検出応用

研究課題

研究課題/領域番号 20J21818
研究機関九州大学

研究代表者

新留 嘉彬  九州大学, 工学府, 特別研究員(DC1)

研究期間 (年度) 2020-04-24 – 2023-03-31
キーワードカーボンナノチューブ / 近赤外発光 / 分子構造 / 励起子 / ドープ / ソルバトクロミズム
研究実績の概要

単層カーボンナノチューブ (SWCNT) は、その一次元ナノ構造体に起因する励起子由来の近赤外発光を示す。近年、励起子を高効率に発光へと利用する手法として、局所化学修飾と呼ばれるSWCNTへの欠陥ドープ技術が注目を集めている。特に、この局所化学修飾SWCNT (lf-SWCNT)は、化学修飾で導入する分子の構造に基づいて発光特性が変化するという特異な現象を示すため、そのメカニズム解明と高機能化のためには励起子の特性を評価することが重要である。
令和二年度は、異なる分子構造をもつドープサイトを形成させたlf-SWCNTを合成し、その周囲溶媒環境変化による発光エネルギー変化 (ソルバトクロミズム) 挙動の解析を行い、励起子特性の違いを評価した。ここでは、近接2点でsp3炭素をドープしたlf-SWCNTおよび酸素原子をドープしたlf-SWCNTを合成し、有機溶媒注入法と名づけた手法を用いて種々の有機溶媒で構成された周囲環境の変化を導いた。有機溶媒注入前の発光ピークを基準として発光のエネルギー変化量を算出し、溶媒の極性パラメーターの一つである、配向分極パラメーターとの相関を調べた。その結果、lf-SWCNTの溶媒環境変化に基づく発光エネルギーの変化量が修飾構造に応じて異なることが示されたことから、lf-SWCNTに形成された励起子の特性がドープサイトの分子構造に応じて変化することが示唆された。このように、有機溶媒環境の系統的な変化による発光エネルギー変化の解析技術が、ナノチューブ中に形成される励起子の特性を評価する有効な方法であることが示され、lf-SWCNTの励起子特性が分子構造により変調できることを明らかにできた。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

当初の実験計画に従って実験がおおよそ進んでおり、lf-SWCNTが示す発光のソルバトクロミズムの分析に基づいて、lf-SWCNTに生じる励起子の特性が化学修飾によりもたらされる分子構造によって変化し、制御できうるという知見が得られた。

今後の研究の推進方策

次年度は、実験計画に従って現在進めている研究方針を継続する。その中では、明らかとなったlf-SWCNTのドープサイトが示す周囲環境への特異な応答性を基にして、生体分子に対するlf-SWCNTの発光波長変調を検証する。これまでにlf-SWCNTではドープサイトの分子構造により、周囲環境に対する発光波長変化の応答性が変化することが分かってきた。よって、ドープサイトの構造設計を行うことによってlf-SWCNTが示す発光特性変化の応答を増強させ、lf-SWCNTを用いた高感度な生体分子検出の技術開発へつなげる。

  • 研究成果

    (6件)

すべて 2021 2020

すべて 雑誌論文 (1件) (うち国際共著 1件、 査読あり 1件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (5件) (うち国際学会 1件、 招待講演 1件)

  • [雑誌論文] Enhancing near-infrared photoluminescence from single-walled carbon nanotubes by defect-engineering using benzoyl peroxide2020

    • 著者名/発表者名
      Przypis Lukasz、Krzywiecki Maciej、Niidome Yoshiaki、Aoki Haruka、Shiraki Tomohiro、Janas Dawid
    • 雑誌名

      Scientific Reports

      巻: 10 ページ: 19877

    • DOI

      10.1038/s41598-020-76716-9

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [学会発表] 化学修飾したカーボンナノチューブが示す近赤外蛍光ソルバトクロミズム2021

    • 著者名/発表者名
      新留嘉彬、藤ヶ谷剛彦、白木智丈
    • 学会等名
      日本化学会第101回春季大会
  • [学会発表] Solvatochromism of near infrared photoluminescence from oxygen-doped single-walled carbon nanotubes2020

    • 著者名/発表者名
      新留嘉彬、白木智丈、藤ヶ谷剛彦
    • 学会等名
      第69回高分子年次大会
  • [学会発表] 誘電環境変化に対する半導体性単層カーボンナノチューブの励起子エネルギー変化における化学修飾の作用2020

    • 著者名/発表者名
      新留嘉彬、藤ヶ谷剛彦、白木智丈
    • 学会等名
      第81回応用物理学会秋季学術講演会
  • [学会発表] 局所化学修飾単層カーボンナノチューブの溶媒環境に対する励起子エネルギー変化とその構造依存性2020

    • 著者名/発表者名
      新留嘉彬、藤ヶ谷剛彦、白木智丈
    • 学会等名
      第59回FNTGシンポジウム
  • [学会発表] Photoluminescent Property Modulation of Locally Functionalized Single-Walled Carbon Nanotubes Based on Molecular Factors in Bis-Aryl Functionalization2020

    • 著者名/発表者名
      Tomohiro Shiraki, Boda Yu, Yoshiaki Niidome, Tsuyohiko Fujigaya
    • 学会等名
      237th ECS Meeting
    • 国際学会 / 招待講演

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公開日: 2021-12-27  

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