| 研究課題/領域番号 |
20K03785
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| 研究機関 | 名古屋工業大学 |
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研究代表者 |
礒部 雅晴 名古屋工業大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (80359760)
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| 研究期間 (年度) |
2020-04-01 – 2023-03-31
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| キーワード | 動的ファシリテーション / 構造ガラス / 遅い緩和 / 非平衡相転移 / 分子動力学法 |
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| 研究実績の概要 |
「ガラス・ジャミング転移」それらの類似性に着目した「遅い緩和」の神秘な物性について記述する統一的(普遍的)枠組みに関する研究が精力的に行われている．しかし，未だ，決定的な概念や理論が存在せず多くの理論や方法論が創生され，世界中の研究者を魅了し続けている．代表者は，剛体球系の高速なEvent-Driven 分子動力学法(1999)とEvent-Chain モンテカルロ法(2009)を融合させた「Event-Based Hybrid 高速アルゴリズム」(2016)を用い，高密度分子系の局所構造解析をする方法論として，「一般化配向秩序変数と動的多体相関関数法」(2012)や「高次近接粒子判定法と自由体積計算法」を開発し，熱力学を基礎とした理論とは異なる「動的ファシリテーション」理論に着目して研究を進めている．本研究では，国際研究協力体制にて，構造ガラス系の遅い緩和の「微視的起源」と「非平衡相転移」の解明をめざしている．
令和2年度は研究計画の初年度であり，以下の研究を遂行した．(a)「分子の局所構造解析の方法論開発」：従来の最近接粒子判定法であるSANN法を高次へ拡張し，2次元高密度剛体球系で局所的自由体積を計算する効率のよい方法を開発した．(b)「平衡緩和」：非平衡から平衡状態への緩和の微視的メカニズムを調べるため，高密度2次元剛体球系Alder転移点近傍から均質的に膨張させ，Event-Driven分子動力学法で各物理量の緩和時間を調べた．(c)「構造ガラス系のファシリテーション」日中（香港）国際共同研究を遂行し，重要な分子の微視的素過程を発見した．従来に比べ桁違いに長時間で精密なコロイド実験（香港・深セン研究グループ）により，高密度では準空隙に駆動された「ひも状のホッピング連鎖」の協働運動が支配的になることが見出した．これらの発見は，高速分子動力学シミュレーションで検証した．
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
本研究では，「遅い緩和」の微視的機構の解明のため，剛体球系の局所構造解析の方法論開発ならびに，「フリージング」「フリーエネルギー」「ファシリテーション」の3つの概念と軸に研究を遂行している．
令和2年度は，(a) 方法論開発として，2次元高密多成分粒子系（ガラス系）での厳密な自由体積計算法（NELF-A法）の開発を行った．高次近接粒子も含めた構成粒子群候補から，自由体積に寄与する判別条件を見出し，他の自由体積計算法との比較検証を行った．
(b) (I)に関して，「平衡緩和」の基本原理の解明を目的とし，2次元剛体球系Alder転移点近傍の融解過程に着目し，各物理量の応答をEvent-Driven分子動力学法で系統的に調べた．予想に反し，結晶相よりも共存相からの融解過程の物理量の平衡緩和が著しく遅く(異常緩和)，局所密度の空間不均一性と相関があることを見出した．成果は国内学会にて公表した．また，2021年7月開催予定の国際会議Powders&Grains 2021（オンライン）のProceedingsで公表予定(印刷中)である．
(c) (III)に関して，香港との国際共同研究として，コロイド実験で個々の分子の動きを長時間追跡した結果，(A) 数粒子距離程度の領域に断片的に分布する小さな空隙「準空隙」が協働促進し大きな空隙が生まれ輸送され，「ひも状ホッピング連鎖運動」を駆動する，(B) 「活動分子」のコア状のドメイン領域の協調運動は，時間分解能をあげるとホッピング連鎖運動に分解される，(C) ホッピング連鎖は高確率で反転し揺り戻し運動が生じる，ことが判明した．これらの新事実は分子シミュレーションで検証され，成果はPhys. Rev. Lett.誌に公表した．
初年度としては十分な成果が得られ，次年度以降も進展中の研究成果の公表が期待できるため，おおむね当初の計画通り研究が進展している．
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| 今後の研究の推進方策 |
令和3年度は、本プロジェクトの2年目となる．方法論の確立ならびに国際共同体制において結果の相互チェックを頻繁に行い，ガラス・ジャミング転移を含めた高密分子系の動的ファシリテーション機構の統一的理解への全容解明をめざす．研究推進の具体的な方策を以下にまとめる．
(I)高密度分子系の局所構造解析の方法論を，原著論文にまとめ公表する．(II)動的ファシリテーション理論には大きな「パラドックス」がある．つまり，高密度系では粒子が密に詰まり，大きな変位を起こす隙間がない．つまり，Hopping連鎖の最初のトリガーとその起源が全く不明である．先行研究では，いわゆるSoft spotとして静的な粒子配置の自由体積との相関が調べられたが否定された．香港との共同研究にて，高精度の粒子軌道解析した結果、最初のトリガーには第2，第3近傍まで含めた領域内に小さな隙間(準空隙)が多数あり，複数粒子がファシリテーションを起こしHopping連鎖が駆動される（空隙が輸送される）現象を多数発見した(PRL2020)．この現象に着目し，(I)で開発した方法論を適用し，Hopping連鎖の方向性やフリーエネルギー（エントロピー）の観点から統計法則を見出し，詳細な検証を進める．
(III) Event-Driven分子動力学法での平衡緩和問題で得られた成果を基に，Event-Chainモンテカルロ法や最近開発されたNewtonian ECMC法を実行し，緩和時間の比較やメカニズムの基本原理の解明に向け系統的な研究を行う．緩和速度の鍵であるEvent-Chain長のパラメーターの最適化と局所フリーエネルギー依存性，分子を球からポリゴンへの拡張．暖めると速く凍るというムペンバ効果との関連性，などの観点から系統的に研究を遂行する．得られた研究成果は原著論文にまとめ，国内外の学会で発表を行う予定である．
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| 次年度使用額が生じた理由 |
研究計画当初は，初年度に複数の計算サーバ(約70～90万円)の導入を予定していた．最新のスペックで，価格・性能ならびに研究内容を精査した結果，90万円の計算サーバにコア数が十分あり，研究ステージ初年度の目的である大規模分子シミュレーションの軌道データを生成することが可能であった．そこで，初年度は上記の計算サーバを1台購入し，現在ある研究室の計算機サーバに組み込む形で環境構築し運用した．またコロナ禍にて海外出張が出来なくなったため，旅費分の予算計画が大幅に変更となった．国際共同研究においては研究打ち合わせや情報の交換において，インターネットによるテレビ会議ソフトを利用したコミュニケーションが有効であるため，より円滑に行うため物品使用計画を若干変更し，初年度にタブレット端末を整え，次年度以降に計算サーバの増設（コロナ禍の状況を見て）国際会議への参加を検討することとした．
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