| 研究課題/領域番号 |
20K03798
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| 研究機関 | 北海道大学 |
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研究代表者 |
鈴浦 秀勝 北海道大学, 工学研究院, 准教授 (10282683)
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| 研究期間 (年度) |
2020-04-01 – 2024-03-31
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| キーワード | 太陽電池ペロブスカイト / 非線形光学 / ２光子吸収 / 励起子効果 |
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| 研究実績の概要 |
今年度は太陽電池ペロブスカイト材料に対する２光子吸収スペクトルの実験結果の理論解析を行った．バンド間遷移の選択則から励起子束縛状態への２光子遷移は生じないが，バンド間遷移吸収過程に対するクーロン増強効果が存在する．吸収端付近の実験結果を理論計算によりフィッティングすることにより見積もられる励起子束縛エネルギーとバンド有効質量は，既存の別の測定による値とよく一致しており，非線形光学応答においても電子・正孔間引力による励起子効果が重要な役割を果たしていることを明らかにした．
吸収端から離れた高エネルギーの吸収では価電子帯の頂点付近からから伝導帯の底近傍への遷移では説明できないスペクトル構造が見られる．これを伝導帯のスピン・軌道相互作用により分裂したエネルギーバンドの寄与に起因すると特定し，スピン自由度も考慮して８つのバンドを持つ模型によりスペクトルを再現した．さらに，２光子吸収が直線偏光と円偏光の場合で異なる２色性を示すことを利用し，伝導帯におけるスピン分裂エネルギーを決定した．
直線偏光の場合，２光子吸収強度が結晶軸に対する偏光角度に依存する異方性が観測されている．線形吸収は等方的でありながら２光子吸収は異方的であるという振る舞いは８バンドのkp摂動では説明できなかった．そこで，価電子帯に更にバンドを追加し，１４バンド模型によりエネルギーバンドを計算すると，分散が４回対称となり，異方性を示す２光子吸収係数が得られた．
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
励起子光学応答について，ミニマムな理論模型から基本的性質を理論的に明らかにした後に，実験結果と比較し，太陽電池ペロブスカイト材料の物性を明らかにしていく戦略である．しかし，広いエネルギー範囲で２光子吸収スペクトルの絶対値測定がなされ，詳細な偏光依存性データが得られたことから，その理論解析を優先した．実験で測定される具体的な物性を明らかにすることが主目的であるので，非線形光学応答として重要な２光子吸収係数の振る舞いを説明し，いくつかの物性パラメータを決定できたことから，順調に進展していると言える．
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| 今後の研究の推進方策 |
当初の予定通り，励起子光学応答の理論解析を進めるとともに，今年度と同様，最新の未解明な実験結果が得られた場合には，積極的に，その解析に取り組んで行く．
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