クリーンなBi2212を用いた真の電子相図の決定：超伝導機構の解明に向けて

2022 年度 実施状況報告書

• 研究課題/領域番号: 20K03849
• 研究機関: 弘前大学
• 研究代表者: 渡辺 孝夫 弘前大学, 理工学研究科, 客員研究員 (40431431)
• 研究分担者: 藤井 武則 東京大学, 低温科学研究センター, 助教 (80361666)
• 研究期間 (年度): 2020-04-01 – 2024-03-31
• キーワード: 高温超伝導 / 銅酸化物 / 電子相図 / 酸素量制御 / アンダードープ / 抵抗率 / 鉄系超伝導体 / BCS-BECクロスオーバー

研究実績の概要

銅酸化物高温超伝導体の真の電子相図を明らかにすることは、超伝導機構解明のために重要である。令和３年度は、Bi(Pb)-2212を用いて最適ドープから十分なオーバードープまでの電子相図を調べ、量子臨界点（QCP）モデルよりも共鳴原子価結合（RVB）モデルの予想の方が近いことを明らかにした。そこで令和４年度は、Bi-2212のアンダードープ側の調査を試みた。ここでは、結晶組成を工夫すること及びアニールによる酸素量制御を精密に行うことにより、絶縁体ー超伝導体転移を含む広い範囲でドープ量（p）を制御することに初めて成功した。今後、抵抗率に加えて磁気抵抗やホール効果測定を行い、アンダードープ側の電子相図を明らかにする。
また関連して、銅酸化物と同様に非従来型超伝導体である鉄系超伝導体FeTeSeの電子相図も調べている。鉄系超伝導体FeSeでは、超伝導ギャップの大きさとフェルミエネルギーが同程度になるため、BCS-BECクロスオーバー（極めて強結合な超伝導状態）に位置することが提案されている。 FeTeSeも類似の系であるため、同様なことが期待される。しかし、 FeTeSeは過剰鉄の問題があって研究が遅れていた。この問題を解決するため、代表者は効果的に過剰鉄を取り除くTeアニール法を開発した。令和４年度は、この結晶を用いて磁気抵抗と帯磁率測定を行い超伝導揺らぎのオンセット温度（Tscf）を見積もった。その結果、 FeTe0.6Se0.4では Tscf（= 40 K）がTc（= 14.7 K）の2.7倍であることが分かった。この値は、銅酸化物や FeSeと比較しても大きく、この系が確かに BCS-BECクロスオーバーに位置することを示している。この結果を、札幌で開催された国際会議LT29で発表した。

現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

当初の計画通り、 Bi-2212単結晶の絶縁体ー超伝導体転移を含むアンダードープ側の酸素量によるドープ量制御に成功した。 抵抗率測定の結果、p~0.1でTcに落ち込みが見られ、いわゆる1/8異常を観測した。また、p~0.1以下の十分なアンダードープ領域では、 Tc（ゼロ抵抗温度）が電流に大きく依存することを見出した。このことは、今後に繋がる大きな成果である。さらに、鉄系超伝導体FeTeSeが BCS-BECクロスオーバーに位置することを、超伝導揺らぎに敏感なプローブ（磁気抵抗と帯磁率測定）を用いて明らかにした。

今後の研究の推進方策

令和５年度は、アンダードープに調整されたBi-2212を用いて磁気抵抗やホール効果測定を行い、銅酸化物高温超伝導体の電子相図の全貌を明らかにする。また、これまで得られた結果を論文化し、学会や国際会議で発表する。

次年度使用額が生じた理由

代表者は、令和３年度で弘前大学を定年退職した。そのため、令和４年度は単結晶育成装置やアニール炉などの主な設備を分担者が所属する大学に移設し、今後の実験の遂行は分担者が行うこととした。また、実験をより精細に行い論文化するために、研究期間をもう一年延長した。令和５年度は、分担者は移設した装置の立ち上げのために種々の消耗品等を購入する。代表者は、論文の英文校閲や学会出張旅費に充てる。

研究成果

• [国際共同研究] High Field Magnet Laboratory (HFML-EMFL)(オランダ)
  • 国名: オランダ
  • 外国機関名: High Field Magnet Laboratory (HFML-EMFL)
• [国際共同研究] University of Bristol(英国)
  • 国名: 英国
  • 外国機関名: University of Bristol
• [国際共同研究] NSRRC(台湾)
  • 国名: その他の国・地域
  • 外国機関名: NSRRC
• [国際共同研究] University of British Columbia(カナダ)
  • 国名: カナダ
  • 外国機関名: University of British Columbia
• [国際共同研究] Columbia University(米国)
  • 国名: 米国
  • 外国機関名: Columbia University
• [雑誌論文] Variation of Strong Correlation Effects in A-site Ordered Perovskites CaCu3Ti4-xRuxO12: Photoemission and Inverse Photoemission Studies (2023)
  • 著者名/発表者名: Im Hojun、Iwataki Masataka、Tsunekawa Masanori、Watanabe Takao、Sato Hitoshi、Nakatake Masashi、Kimura Shin-ichi
  • 雑誌名: Journal of the Physical Society of Japan 巻: 92 ページ: 044701-1-4
  • DOI: 10.7566/JPSJ.92.044701
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Enhanced Superconducting Pairing Strength near a Pure Nematic Quantum Critical Point (2023)
  • 著者名/発表者名: Mukasa Kiyotaka、Ishida Kousuke、Imajo Shusaku、Qiu Mingwei、Saito Mikihiko、Matsuura Kohei、Sugimura Yuichi、Liu Supeng、Uezono Yu、Otsuka Takumi、Culo Matija、Kasahara Shigeru、Matsua Yuji、Hussey Nigel E.、Watanabe Takao、Kindo Koichi、Shibauchi Takasada
  • 雑誌名: Physical Review X 巻: 13 ページ: 011032-1-8
  • DOI: 10.1103/PhysRevX.13.011032
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Unconventional exciton evolution from the pseudogap to superconducting phases in cuprates (2022)
  • 著者名/発表者名: Singh A.、Huang H. Y.、Xie J. D.、Okamoto J.、Chen C. T.、Watanabe T.、Fujimori A.、Imada M.、Huang D. J.
  • 雑誌名: Nature Communications 巻: 13 ページ: 7906-1-9
  • DOI: 10.1038/s41467-022-35210-8
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [学会発表] Probing time-reversal symmetry breaking in FeSe1-xTex superconductors by muon spin relaxation (2023)
  • 著者名/発表者名: Masaki Roppongi, Koki Ogawa, Yipeng Cai, Guoqiang Zhao, Mohamed Oudah, Supeng Liu, Marta-Villa de Toro Sanchez, Cyrus Young, Jinsong Zhang, Igor Markovic, Takao Watanabe, Takenori Fujii, Kohei Matsuura, Kota Ishihara, Kenichiro Hashimoto, Douglas A. Bonn, Kenji M. Kojima, Yasutomo J. Uemura, and Takasada Shibauchi
  • 学会等名: APS March meeting 2023
  • 国際学会
• [学会発表] Bi2223のアンダードープ領域における非線形伝導とKosterlitz-Thouless(KT)転移 (2023)
  • 著者名/発表者名: 藤井武則、山口隼平、木村あすか、渡辺孝夫、掛谷一弘
  • 学会等名: 日本物理学会 2023年春季大会
• [学会発表] オゾンアニールでキャリア量制御したBi2223における電子構造のレーザーARPESによるその場観察 (2023)
  • 著者名/発表者名: 加藤圭、國定聡、山口隼平、黒川輝風、黒田健太、新井陽介、合戸洸平、渡辺孝夫、近藤猛
  • 学会等名: 日本物理学会 2023年春季大会
• [学会発表] ミュオンスピン回転法を用いたFeSe1-xTexにおける時間反転対称性の破れの検証 (2023)
  • 著者名/発表者名: 小河弘樹、六本木雅生、Yipeng Cai、Guoqiang Zhao、Mohamed Oudah、Supeng Liu、今村薫平、Marta-Villa de Toro Sanchez、Cyrus Young、Jinsong Zhang、Igor Markovic、渡辺孝夫、藤井武則、松浦康平、石原滉大、橋本顕一郎、Douglas A. Bonn、小嶋健児、植村泰朋、芝内孝禎
  • 学会等名: 日本物理学会 2023年春季大会
• [学会発表] Onset Temperatures for Superconducting Fluctuations in Te-annealed FeTe1-xSex Single Crystals: Evidence for the BCS-BEC Crossover (2022)
  • 著者名/発表者名: Yu UEZONO, Takumi OTSUKA, Shotaro HAGISAWA, Haruka TANIGUCHI, Michiaki MATSUKAWA, Takenori FUJII, and Takao WATANABE
  • 学会等名: 29th International Conference on Low Temperature Physics (LT29)
  • 国際学会
• [学会発表] Electronic phase diagram in Te-annealed superconducting FeTe1－xSex revealed by magnetic susceptibility (2022)
  • 著者名/発表者名: Takenori Fujii, Yu Uezono, Takumi Otsuka, Shotaro Hagisawa and Takao Watanabe
  • 学会等名: 29th International Conference on Low Temperature Physics (LT29)
  • 国際学会
• [学会発表] 常伝導状態の磁化率から見たFe1+yTe1－xSexの電子相図 (2022)
  • 著者名/発表者名: 藤井武則、上薗優、大塚匠、渡辺孝夫
  • 学会等名: 日本物理学会 2022年秋季大会
• [備考] researchmap
  • URL: https://researchmap.jp/watataka1023