| 研究課題/領域番号 |
20K03880
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| 研究機関 | 名古屋大学 |
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研究代表者 |
木村 明洋 名古屋大学, 理学研究科, 助教 (20345846)
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| 研究分担者 |
伊藤 繁 名古屋大学, 理学研究科, 名誉教授 (40108634)
鬼頭 宏任 神戸大学, システム情報学研究科, 特命准教授 (80722561) [辞退]
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| 研究期間 (年度) |
2020-04-01 – 2023-03-31
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| キーワード | 光合成 / 反応中心 / 励起移動 / 電子移動 |
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| 研究実績の概要 |
多様な光合成生物の光合成反応中心(RC)が持つ、光捕集/電荷分離反応機構は生物物理学的にどのような関係にあり、 かつ、進化の過程でどのように機能的差異を生み出してきたのかを解明することを目的としている。A. marinaは遠赤色光を利用して酸素発生型光合成反応を起こすが、どのように遠赤色光から光合成反応を引き起こすかは未解明であった。本年度は、2021年にA. marina光化学系I(AmPSI)の構造情報が解明されたため、その光学特性及び光捕集機構の解明を行った。特に、AmPSIの実測による分光学的スペクトルや励起移動ダイナミクスの定量的再現を行うため、AmPSI光捕集機構モデルの構築を行った。特に、各色素周辺の環境の違いによるサイトエネルギーの不均一性を量子化学計算によって導入/解析してモデルを構築した。具体的には、Poisson-TrESP法による励起子結合強度計算とCharge Density Coupling (CDC)法によるサイトエネルギー計算を実行してAmPSIの励起子モデルを作成した。AmPSIの分光学的特性を再現させる励起子モデルを用いて、光捕集反応の反応時定数を再現できている事を確認した。そこで、可視光を利用して酸素発生型光合成反応を起こすT. elongatusの光化学系I (TePSI)の構造を用いて、光捕集機構に関するAmPSIとの機能的差異を比較した。 そのために、AmPSI内のChl-dをChl-aへと色素交換させる仮想実験を行った。その結果、 AmPSI内の各色素周辺の静電環境はTePSIの場合と非常に類似していることが明らかとなり、遠赤色光による光捕集機能を持つ起源がChl-dによることが明らかとなった。すなわち、A. marinaは、遠赤色光で光合成反応を引き起こすために、Chl-dを利用する様に最適化していることを明らかにした。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
初年度に行ったヘリオバクテリア非酸素発生型I型反応中心(hRC)が持つBChl-gのQy吸収帯周辺に関する光捕集機構の全貌を、量子化学計算を組み合わせた励起子状態の解析によって吸収/CDスペクトルや過渡吸収差スペクトルを求めて明らかにした。そして、hRCとTePSIの機能的差異を明らかにした(Journal of Physical Chemistry Bに掲載済み)。また、AmPSIの光捕集特性の解明と共に、TePSIの各励起子モデルを比較検討することで機能的差異を明確にできた。AmPSIの光捕集機構解明の研究内容は論文としてまとめ、アメリカ化学会のJournal of Physical Chemistry Bに投稿中である。 その他に、可視光を利用して光合成反応を起こす一部のシアノバクテリアが持つPSIを、遠赤色光下で生育させると遠赤色光を利用して光合成反応を引き起こす遠赤色光型PSI(FR-PSI)作り出すことがわかっている。近年このFR-PSIの構造解析や分光学的実験が行われているが、その光捕集機構に関する理論的研究は報告されていない。そこで、FR-PSIが遠赤色光を利用してどのように光捕集を引き起こしているかを解析中である。なお、FR-PSIを遠赤色で仮想的に励起させた後のuphill励起移動を定性的に説明する励起子モデルを作成中である。一部の結果は日本物理学会第77回年会で報告をした。引き続き調査をすすめ、論文としてまとめ学術雑誌に投稿する予定である。また、I型RCの中では最も単純で始原的な緑色硫黄細菌が持つ反応中心 (gRC)の三次元構造が2020年に報告されており、その機能解析も引き続き継続中である。そこで、FR-PSIやgRC の持つ光捕集機構と各RC間の機能的差異を明らかにするため、現在FR-PSIとgRCそれぞれの光学特性の解明を行なっている。
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| 今後の研究の推進方策 |
I型RCとしてhRC, FR-PSI, gRCそしてグレオバクターPSIの様に、近年様々なI型RCの構造報告がなされている。今後の研究の推進方策として以下の様に進めていく。
1) FR-PSIは主要色素としてChl-aを多くもちながら、一部Chl-fに置き換えられた遠赤色光を利用して電荷分離反応を起こするRCである。hRCは、BChl-g以外に可視光で光吸収するChl-aFを2つ持っており、電子伝達体の中に埋め込まれている。実験的に、Chl-aFを選択励起させた場合でも、光捕集及び電荷分離反応が起こることが実験的に確認されている。hRC内のChl-aFを選択励起させた場合の光捕集過程を解明するために過渡吸収分光に関する実験結果を再現する理論研究を行う。また、gRCは緑色硫黄細菌が持つRCであり、BChl-aを持つ。gRC内にも4つのChl-a位置情報が明らかとなった。そこで、gRC中のBChl-aおよびChl-aの吸収帯周辺の光でgRCを選択励起させた後の光捕集過程の解析を進めている。 最近、BChl-a, Chl-aからなるアシドバクテリアRCの高分解能構造解析が報告され、その色素配置はgRCに非常に似ていることが明らかとなった。アシドバクテリアRCの構造はgRCの構造分解能に比べて非常に高いため、gRCの機能解析と共に比較しながら光捕集機能の差異を検討する。
2) 以上のように近年に多様なI型RCに関する構造情報が多く報告されてきたこれらのI型RC構造情報に基づいた各RC毎の差異は議論されているが、光捕集に関する機能的差異は検討されていない。1)の各I型RCの機能に関する調査を取りまとめたあと、II型RCを含めて多様なRC間の機能的差異から、環境毎で異なる光をどのようにして利用し、光合成生物として進化最適化してきたかを俯瞰的に整理し、そこに潜む物理的機構を解明する。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
新型コロナウイルス感染症拡大の影響によって、学会出張、研究打ち合わせ旅費などを大幅に使用することがなくなったため、次年度使用額が生じた。 ZoomなどのICTを利用した遠隔形式の学会や研究打ち合わせがしばらく続くことを想定して、研究体制において安定したICT環境を充実化させるためのZoomアカウント購入や関連機材の追加購入をする。
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