| 研究課題/領域番号 |
20K04124
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| 研究機関 | 筑波大学 |
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研究代表者 |
興野 純 筑波大学, 生命環境系, 准教授 (40375431)
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| 研究期間 (年度) |
2020-04-01 – 2023-03-31
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| キーワード | 非晶質炭酸マグネシウム / ネスケホン石 / ダイピング石 / 水苦土石 |
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| 研究実績の概要 |
大気中の二酸化炭素を炭酸塩鉱物として地下に固定する二酸化炭素回収・貯留技術は，長期間安定的に二酸化炭素を隔離できる有力な方法として非常に注目されている．炭酸マグネシウム水和物は地下に固定される主要な鉱物種の一つである．本研究では，炭酸マグネシウム水和物の形成から熱分解までの過程で出現する構造を明らかにすることを目的に実施した．今年度は，ネスケホン石[MgCO・3H2O]，ダイピング石[Mg5(CO3)4(OH)2・5H2O]，水苦土石[Mg5(CO3)4(OH)2・4H2O]が結晶化する20℃，60℃，80℃の温度で，それらの前駆体として出現する非晶質炭酸マグネシウム[MgCO3・XH2O]の構造を，放射光X線全散乱測定による2体相関分布関数法（PDF法）によって明らかにした．申請者は，最初に熱分析を実施して，20℃，60℃，80℃で形成する非晶質炭酸マグネシウムに含まれる水分子の量が，温度とともに減少する傾向があることを明らかにし，この傾向は結晶相と同じであることを見い出した．続いて，PDF解析から，申請者は，20℃，60℃，80℃で生成した非晶質炭酸マグネシウムの近距離構造に温度依存性がないことを突き止め，その構造が水苦土石の短距離秩序構造と同一であることを解明した．
さらに，申請者は，炭酸マグネシウム水和物の熱分解の過程で出現する非晶質炭酸マグネシウムについて，粉末XRD測定，PDF解析および，XAFS測定によって調べた．実験によって，申請者は，ネスケホン石とダイピング石には，熱分解過程でAMCとは同一の構造を持つ非晶質炭酸マグネシウムが出現するのに対し，水苦土石には，熱分解過程でAMCとは異なる非晶質相が出現することが明らかにした．これによって，非晶質炭酸マグネシウムには，複数の非晶質構造“ポリアモルフィズム”が存在していることが示された．
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
二年目は，非晶質炭酸マグネシウムの近距離構造に温度依存性がないことを突き止め，その構造が水苦土石の短距離秩序構造と同一であることを明らかにすることが出来た．さらに，炭酸マグネシウム水和物の熱分解の過程で出現する非晶質炭酸マグネシウムを調べて，ネスケホン石とダイピング石には，AMCと同一の構造を持つ非晶質炭酸マグネシウムが出現するのに対し，水苦土石では，AMCとは異なる非晶質構造が出現することを明らかにし，これによって，非晶質炭酸マグネシウムには，複数の非晶質構造の“ポリアモルフィズム”が存在していることを示すことができた．最終年度は，実験条件を変えて実験を実施し，AMCのポリアモルファスの可能性をさらに検証していく予定である．
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| 今後の研究の推進方策 |
最終年度である3年目は，Na2CO3， K2CO3，Rb2CO3，Cs2CO3の異なる炭酸塩から合成したAMCを使ってポリアモルファスの可能性をさらに検証する．放射光X線全散乱測定は，大型放射光施設BL22XUにて行う．試料は測定直前に，カプトンフィルム製の試料キャピラリーに充填する．その後，キャピラリーを測定位置にセットし，放射光X線全散乱測定からPDF解析を行ない，AMCの構造を明らかにする．そして，PDF法から明らかになった構造モデルを基に，第一原理量子化学計算プログラムGaussian09 を用いて構造最適化計算と電子状態計算を行う．実験的手法と計算的手法を組み合わせることによって，より適切なAMCの三次元立体構造の構築を目指す．そして今年度は，地球惑星科学における「ポリアモルフィズム」の概念を確立させることを最終目的とする．
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| 次年度使用額が生じた理由 |
米国で毎年開催されるアメリカ地球物理学会がオンライン開催となったため旅費の計上がなくなった．必要な実験消耗品の購入に充てる．
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